基于入口NO<sub><i>x</i></sub>质量浓度修正的脱硝系统多模型预测控制策略及其应用案例

尹贵豪; 赵中阳; 李钦武; 邵宇浩; 谭畅; 陈竹; 翁卫国; 郑成航

doi:10.12030/j.cjee.202105036

基于入口NO_x质量浓度修正的脱硝系统多模型预测控制策略及其应用案例

1.
浙江大学能源清洁利用国家重点实验室，国家环境保护燃煤大气污染控制工程技术中心，杭州 310027
2.
浙江浩普环保工程有限公司，杭州 310013

作者简介: 尹贵豪(1993—)，男，硕士研究生，ghyin@zju.edu.cn

通讯作者: 郑成航(1984—)，男，博士，教授，zhengch2003@zju.edu.cn

基金项目:
国家重点研发计划项目（2020YFB0606203-4）；山东省重大科技创新工程项目（2019JZZY010403）；浙江省重点研发计划（2021C03165）
中图分类号: X701

Multi-model predictive control of denitrification system based on modification of inlet NO_x mass concentration and its application case

1.
State Key Laboratory of Clean Energy Utilization, State Environmental Protection Center for Coal-Fired Air Pollution Control, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China
2.
Zhejiang Hope Environmental Protection Engineering Co. Ltd., Hangzhou 310013, China

Corresponding author: ZHENG Chenghang, zhengch2003@zju.edu.cn

摘要: 建立不同锅炉工况下基于欧式距离聚类的总给煤量长短期记忆神经网络预测模型，对入口处的NO_x质量浓度数据进行修正，其验证集上的均方根误差为3.53 mg·m^-3。该结果优于常见的回归方法深度神经网络与随机森林回归的预测结果。以此为基础，研究了基于入口NO_x质量浓度修正的多模型预测控制(MMPC)，设计并进行了脱硝系统仿真。仿真结果表明，与原有控制条件相比，基于入口NO_x质量浓度修正的MMPC策略使脱硝系统出口NO_x质量浓度波动幅度减小了63.7%，并能满足出口质量浓度指标为40 mg·m^-3时的控制要求，实现卡边控制。现场工程应用结果表明：在高、中、低负荷正常运行的工况条件下，入口修正-MMPC策略可将出口NO_x质量浓度波动分别控制在±10.6 mg·m⁻³、±5.5 mg·m⁻³、±4.9 mg·m⁻³，以标准差来衡量波动幅度即分别减小了53.4%、74.7%、64.6%，此控制水平优于原有控制效果；在出口NO_x质量浓度易超标并出现高浓度氨逃逸的快速变负荷工况下，升、降负荷出口NO_x质量浓度波动分别控制在±6 mg·m⁻³、±5 mg·m⁻³，此控制水平仍优于原有控制效果。本研究的入口修正-MMPC控制策略可实现不同负荷、工况下的喷氨控制，减小出口NO_x波动幅度，降低后续设备低温腐蚀的风险，从而提高SNCR/SCR联合脱硝系统运行的经济性和安全性。
- 选择性非催化还原和选择性催化还原联合脱硝 /
- 循环流化床 /
- NO_x质量浓度测量修正 /
- 多模型预测控制 /
- 超低排放
Abstract: A composite long short-term memory neural network was trained to correct the lag of inlet NO_x mass concentration, on dataset divided by the Euclidean distance of the total coal supply of the boiler under typical working conditions. The root mean squared error on the verification dataset was 3.53 mg·m⁻³, which was better than the prediction results of common regression methods, such as deep neural network and random forest regression. On this basis, the Multi-model Predict Control (MMPC) strategy based on the correction of the inlet NO_x mass concentration was studied, and the denitration system simulation was designed and carried out. The simulation result shows that compared with previous control, the MMPC with inlet NO_x mass concentration correction makes the fluctuation range of outlet NO_x mass concentration reduced by 63.7%, and it can also meet the control requirements when setting outlet mass concentration at 40 mg·m⁻³. The results of field application indicated that under operation conditions of high, medium and low load, the MMPC with inlet NO_x mass concentration correction can control the outlet NO_x mass concentration fluctuation between ±10.6, ±5.5 and ±9 mg·m^-3, and the fluctuation range was reduced by 53.4%, 74.7% and 64.6% respectively by standard deviation. Then, under the condition of fast variable load, it is easy to happen that emission of NO_x mass concentration at the outlet exceeds the standard and ammonia escapes at high concentration. However, the fluctuation of NO_x mass concentration at the outlet of load up and load down coditionis controlled respectively within ± 6 and ±5 mg·m⁻³ by MMPC with inlet NO_x mass concentration correction. It proves that the control performance is better than the original control effect. Above all, under different loads and operation conditions, the MMPC with inlet NO_x mass concentration correction strategy studied in this paper can well control the amount of ammonia injection, reduce the fluctuation of NO_x mass concentration at the outlet, minimize the risk of low temperature corrosion of subsequent equipment, and consequently improve the economy and safety of SNCR/SCR coupling denitration system.
- SNCR and SCR combined denitrification system /
- circulating fluidized bed /
- NO_x mass concentration measurementcorrection /
- multi-model predict control /
- ultra-low emission

随着工业化和城镇化的加速推进，对废水的集中处理备受关注^[1]。1932年开始应用的Wuhrmann工艺是最早的脱氮工艺，称之为O/A工艺，遵循硝化、反硝化的流程顺序而设置^[2]。然而，在硝化过程中需要供氧，反硝化过程中需要外加碳源，这造成了能耗和碳源的双重浪费。对此，将生物单元的顺序进行倒置，便产生了A/O工艺，A/O工艺成为最早使用的生物脱氮技术。这是工艺单元不同排列顺序构成组合工艺的开端，后续发展的废水生物处理工艺几乎均为厌氧、缺氧/水解、好氧单元的组装(图1)。典型的工艺有A/A/O和O/A/O，组合工艺中的不同单元反应器排序会影响碳源利用和脱氮效果，因此，需要根据废水组成与处理目标选择合适的工艺技术。

图 1 前置厌氧与前置好氧工艺的演化配置

Figure 1. Evolutionary configuration of pre-anaerobic and pre-aerobic processes.

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厌氧置前的工艺可以控制碳源转化为小分子有机物或者甲烷，提高废水的可生化性，为后续反硝化反应提供碳源。HAO等^[3]采用A/A/O工艺处理制革废水，考察了沿程溶解性有机物的浓度变化，发现A1的厌氧水解单元能优先去除小分子量的物质和蛋白质，后续的A/O工艺可更彻底地去除残余有机物。O/A/O工艺可在O1单元反应器中好氧降解部分有机物，实现含氮有机物的氨化，有助于硝化反应的实现。李国令等^[4]对比了O/A/O和A/O工艺处理同一城镇污水的结果，在O1单元反应器中降解了大部分有机物，可为O2提供良好的硝化环境，因此，O/A/O脱氮效果优于A/O工艺。A/A/O工艺对高毒性工业废水的处理不具有优势，这是因为A1中的微生物增殖速度慢，难以消除毒性抑制作用。兼顾脱氮和除磷是A/A/O工艺的特征，脱氮效率受回流比的影响，无法实现完全脱除总氮，也存在着与除磷菌在碳源利用分配之间的矛盾。然而，前置好氧的O/A/O工艺因大幅度削减了毒性物质而有利于后续单元硝化菌的生长。与A/A/O工艺不同的是，该工艺不能利用废水中存在的易降解有机物作为碳源进行反硝化脱氮，造成一定程度的碳源浪费。由此可见，前置厌氧或者前置好氧对后续的脱氮工艺有着不同的影响机制，A/A/O工艺多用于生活污水^[5-6]，而O/A/O工艺可能更适合于工业废水^[7]。

焦化废水是典型的高碳氮比工业废水，含有多种高浓度有毒物质。其中的有机污染物主要包括酚类^[8]、苯系物、杂环芳烃和多环芳烃等物质^[9]；其无机物中，S^2-、SCN⁻、CN⁻等均为典型的毒性物质，并且对废水的COD值有较大的贡献^[10]。LI等^[11]研究了在相同水力停留时间下A/A/O与A/O工艺分别对焦化废水中COD和NH₄⁺-N的去除效果，发现两者的去除率几乎相同，但A/A/O比A/O工艺对总氮的去除效果更好。汤清泉等^[12]比较了A/A/O与O/A/O工艺对焦化废水的处理效果，认为碳氮比是决定二者对总氮去除效果的关键因素。当碳氮比为15~20时可以选择A/A/O工艺，当碳氮比为20~35时则O/A/O工艺效果更好。其原因是：前置好氧单元可以去除高碳氮废水中的有机物而降低后续处理的负荷。本课题组在长期实践的基础上开发了针对焦化废水处理三污泥系统的好氧-水解-好氧流化床脱氮工艺(命名为O/H/O工艺，其中，O1为除碳氨化单元，H为水解脱氮单元，O2为完全硝化单元)^[13-15]，已有 5个实际工程应用案例，最长运行时间达到12年。O/H/O工艺具有独特的三相分离器，可以保证在不需要污泥回流的情况下实现各个单元反应器独立的污泥特征和生物量，节省了能耗，并促进了污泥生态与水质环境的相容性^[16]。新型结构生物三相流化床作为O1反应器，在进水有机负荷达到2.4 kg ·(m³_·d)⁻¹ 的运行情况下，其耗氧有机物的去除率可以达到93.0%以上，反应器中氧的利用率为50%~60%。面对高毒性、高浓度的焦化废水，A/A/O工艺需要1~2倍稀释后才能进入生物系统，而O/A/O或O/H/O工艺则不需要稀释。

厌氧、水解、好氧单元不同顺序的排列组合构成了不同的废水生物处理工艺技术。在废水性质转化方面，厌氧单元可提高B/C值^[17]，而好氧单元可降低B/C值，分别有利于异养反硝化与硝化反应；在脱氮模式中，要考虑硝化反硝化^[18]、短程硝化反硝化^[19]、厌氧氨氧化^[20]、自养反硝化^[21]、好氧反硝化^[22]等原理的选用、协同及条件控制。A/A/O工艺和O/A/O工艺都需要回流才能保持反应器内的污泥浓度，A/A/O工艺的运行属于单污泥系统，O/A/O工艺中设置了2个二沉池，属于双污泥系统，而O/H/O工艺属于三污泥系统。根据废水的性质选择合适的工艺，可以在达标排放的基础上实现能耗与物耗的减量化。由于目前缺乏不同工艺特征的比较，为此，本文分析了不同工艺的碳源利用模式和脱氮模式，提出了一种代表性的焦化废水组成并通过研究A/A/O、O/A/O、O/H/O的组合工艺对焦化废水中核心污染物的去除及其能耗分配关系，阐明了工艺技术选择的原则，为复杂工业废水生物处理技术的工艺优选提供参考。

1. 研究方法

1.1 数据来源

本课题组对国内38个焦化厂进行了实地调查和数据采集，分析了焦化废水的水质特征与地域差异的关系，发现华北、华中、华东地区废水中的COD值略高，华中和西南地区废水的氨氮浓度略低^[23]。焦化废水中的含氮物质主要由氨氮、有机氮、SCN⁻、CN⁻等组分构成，由于蒸氨工艺的差异，含氮物质的比例各有不同。综合国内外的焦化废水原水水质^[24-26]，结合我们的调查，为了消除差异性和增强可比性，本文定义代表性的焦化废水组成为： COD为4 000 mg·L⁻¹，苯酚、 ${\rm{NH}}_4^{+}$ -N、SCN⁻、CN⁻、S²⁻以及总氮的质量浓度分别为800、 100、 500、 50、 50 和280 mg·L⁻¹。

A/A/O工艺借鉴宝武韶钢公司的运行数据，水量为60 m³·h⁻¹，3个单元反应器的水力停留时间分别为34、22和52 h，COD负荷分别为1.22、1.46和0.47 kg·(m³·d)⁻¹；O/H/O工艺参考实验室和焦化厂的运行数据^[27-28]，废水处理量为60 m³·h⁻¹，3个单元反应器的水力停留时间分别为36、40和24 h，COD负荷分别为2.30、0.38和0.55 kg·(m³·d)⁻¹；选取韩国某厂实验室数据作为O/A/O工艺的案例^[29]，实验规模为0.03 L·h⁻¹，3个反应器的水力停留时间分别为28.8、12和19.2 h，进水中添加KH₂PO₄和Na₂CO₃以维持碱度，在缺氧池中加入3倍总氮浓度的甲醇作为碳源，工艺装置总水力停留时间为2.5 d。通过实际与假设相结合的方法进行分析，以3个焦化厂的实际废水数据（见表1）来剖析不同工艺的碳源利用和脱氮模式。O/A/O和O/H/O工艺的反应器排列顺序相同，反应器的性能和运行模式不同。因此，在分析碳源利用和脱氮模式时只考虑A/A/O与O/A/O的对比，而在能耗分析时，再考虑O/A/O与O/H/O的差异性。

表 1 3种工艺实际运行水质

Table 1. Actual operating water quality in three processes mg·L⁻¹

工艺	COD	挥发酚	${\rm{NH}}_4^{+}$ -N	SCN⁻	CN⁻
A/A/O	1 727±60	742±69	173±12	175±18	26.2±4.5
O/A/O	2 300±100	635±15	235±15	375±25	-
O/H/O	3 451±215	973±74	245±15	450±17	25±3
注：以集水调池的水质作为生物上水。

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1.2 过程分析

根据污染物的降解途径计算了污染物的COD当量和TN当量，结果见表2，在生物系统里，SCN⁻和CN⁻中的氮转化为氨氮^[30-31]。

表 2 不同污染物对COD和总氮的贡献

Table 2. Contribution of various pollutants to COD and nitrogen mg·mg^-1

当量	挥发酚	SCN⁻	CN⁻	S²⁻	${\rm{NO}}_3^{-}$	${\rm{NO}}_2^{-}$
COD当量	2.380	1.100	0.615	2.000	-	0.348
N当量	-	0.241	0.538	-	0.226	0.304

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通过分析不同污染物对COD和总氮的贡献，检验废水组成的合理性。如式(1)所示，废水中的含氮量主要由 ${\rm{NO}}_3^{-}$ 、 ${\rm{NO}}_2^{-}$ 、 ${\rm{NH}}_4^{+}$ 、SCN⁻、CN⁻以及其他有机氮提供。如式(2)所示，废水中的COD主要由有机物和还原性无机离子构成，其中，挥发酚、苯系物、SCN⁻、S²⁻的贡献比例比较大，部分难降解的有机物也导致生物出水中检出较高的COD值。

$C_{\text{TN}}\text{= 0.226}{C}_{{\rm{NO}}_3^{-}}\text{+0.538}{C}_{{\text{CN}}^{-}}\text{+0.241}{C}_{{\text{SCN}}^{-}}\text+{C}_{{\rm{NH}}_4^{+}{-{\rm{N}}}}\text{+0.304}{C}_{{\text{NO}}_{\text{2}}^{-}}\text+{{C}}_{\text{其他含氮物质}}$

$(1)$

$C_{\text{COD}}\text{= 2.380}{C}_{\text{phenol}}\text{+1.100}{C}_{{\text{SCN}}^{-}}\text{+0.615}{C}_{{\text{CN}}^{-}}\text{+2.000}{C}_{{\text{S}}^{2-}}\text+{\text{0.348}C}_{{\text{NO}}_{\text{2}}^{-}}\text+{C}_{\text{其他有机物}}$

$(2)$

式中：C_TN、 $C_{{\rm{NO}}_3^{-}}$ 、 $C_{{\rm{NO}}_2^{-}}$ 、 $C_{CN^{-}}$ 、 $C_{SCN^{-}}$ 、 $C_{{\rm{NH}}_4^{+}}$ _-N、C_{其他含氮物质}分别表示总氮、硝酸根、亚硝酸根、氰化物、硫氰化物、氨氮以及其他含氮物质的质量浓度，mg·L⁻¹；C_COD为废水中耗氧有机物(以COD计)的质量浓度，mg·L⁻¹；C_phenol、C_S²⁻、C_{其他有机物}分别表示废水中苯酚、硫离子以及其他有机物的质量浓度，mg·L⁻¹。

在每一个单元反应器的出水中，都通过以上的方法进行检验，以确定废水组成的合理关系。

1.3 数据处理

根据式(3)~式(7)计算A/A/O工艺中每个反应器对污染物i总体去除的贡献率，分别以 $P_{{\rm{A1}}}^{\rm{i}}$ 、 $P_{{\rm{A2}}}^{\rm{i}}$ 、 $P_{{\rm{O}}}^{\rm{i}}$ 表示。根据式(8)~式(13)计算O/A/O每个反应器对污染物i总体去除率，分别以 $P_{{\rm{O1}}}^{\rm{i}}$ 、 $P_{{\rm{A}}}^{\rm{i}}$ 、 $P_{{\rm{O2}}}^{\rm{i}}$ 表示。

${P}_{\text{A1}}^{\text{i}}\text=\left(\text{1+}{R}_{\text{1}}\right)\times \frac{{C}_{\text{A1-I}}^{\text{i}}\text-{C}_{\text{A1-E}}^{\text{i}}}{{C}_{\text{0}}^{\text{i}}}\times 100\%$

$(3)$

${P}_{\text{A2}}^{\text{i}}\text=\left(\text{1+}{R}_{\text{1}}\text+{R}_{\text{2}}\right)\times \frac{{C}_{\text{A2-I}}^{\text{i}}\text-{C}_{\text{A2-E}}^{\text{i}}}{{C}_{\text{0}}^{\text{i}}}\times 100\%$

$(4)$

${P}_{\text{O}}^{\text{i}}\text=\left(\text{1+}{R}_{\text{1}}\text+{R}_{\text{2}}\right)\times \frac{{C}_{\text{O-I}}^{\text{i}}\text-{C}_{\text{O-E}}^{\text{i}}}{{C}_{\text{0}}^{\text{i}}}\times 100\%$

$(5)$

${\text{C}}_{\text{A2-I}}^{\text{i}}\text=\frac{{\text{(1+}{\text{R}}_{\text{1}}\text{)}\times \text{C}}_{\text{A1-E}}^{\text{i}}\text+{\text{R}}_{\text{1}}\times {\text{C}}_{\text{O-E}}^{\text{i}}}{\text{1+}{{\text{R}}_{\text{1}}\text+\text{R}}_{\text{2}}}$

$(6)$

${C}_{\text{O-I}}^{\text{i}}\text={C}_{\text{A2-E}}^{\text{i}}$

$(7)$

${P}_{\text{O1}}^{\text{i}}\text{=(1+}{R}_{\text{3}}\text{)}\frac{{C}_{\text{O1-I}}^{\text{i}}\text-{C}_{\text{O1-E}}^{\text{i}}}{{C}_{\text{0}}^{\text{i}}}\times 100\%$

$(8)$

${P}_{\text{A}}^{\text{i}}\text=\left(\text{1+}{R}_{\text{4}}\text+{R}_{\text{5}}\right)\times \frac{{C}_{\text{A-I}}^{\text{i}}\text-{C}_{\text{A-E}}^{\text{i}}}{{C}_{\text{0}}^{\text{i}}}\times 100\%$

$(9)$

$P_{\text{O2}}^{\text{i}}\text=\left(\text{1+}{R}_{\text{4}}\text+{R}_{\text{5}}\right)\times \frac{{C}_{\text{O2-I}}^{\text{i}}\text-{C}_{\text{O2-E}}^{\text{i}}}{{C}_{\text{0}}^{\text{i}}}\times 100\%$

$(10)$

${C}_{\text{O1-I}}^{\text{i}}\text=\frac{{C}_{\text{0}}^{\text{i}}\text+{R}_{\text{3}}{C}_{\text{O1-E}}^{\text{i}}}{\text{1+}{R}_{\text{3}}}$

$(11)$

$C_{\text{A-I}}^{\text{i}}\text=\frac{C_{\text{O1-E}}^{\text{i}}\text+{\text{(}R}_{\text{4}}\text+{R}_{\text{5}}\text{)}\times {C}_{\text{O2-E}}^{\text{i}}}{\text{1+}{{R}_{\text{4}}\text+R}_{\text{5}}}$

$(12)$

$C_{\text{O2-I}}^{\text{i}}\text={C}_{\text{A-E}}^{\text{i}}$

$(13)$

式中：i为各种污染物(COD、苯酚、硫氰化物、氰化物、氨氮、亚硝酸根、硝酸根和总氮)。R₁和R₂分别为A/A/O工艺中污泥回流比和硝化液回流比，污泥回流比取值1，硝化液回流比取值3；R₃、R₄、R₅分别为O/A/O工艺中初沉池回流至O1的污泥回流比、二沉池回流至A的污泥回流比以及硝化液回流比，均取值为1。C₀ⁱ为未处理废水中污染物i的质量浓度，mg·L⁻¹； $C_{{\rm{A1-I}}}^{\rm{i}}$ 和 $C_{{\rm{A1-E}}}^{\rm{i}}$ 、 $C_{{\rm{A2-I}}}^{\rm{i}}$ 和 $C_{{\rm{A2-E}}}^{\rm{i}}$ 、 $C_{{\rm{O-I}}}^{\rm{i}}$ 和 $C_{{\rm{O-E}}}^{\rm{i}}$ 、 $C_{{\rm{O1-I}}}^{\rm{i}}$ 和 $C_{{\rm{O1-E}}}^{\rm{i}}$ 、 $C_{{\rm{A-I}}}^{\rm{i}}$ 和 $C_{{\rm{A-E}}}^{\rm{i}}$ 、 $C_{{\rm{O2-I}}}^{\rm{i}}$ 和 $C_{{\rm{O2-E}}}^{\rm{i}}$ 分别表示A1、A2、O反应器和O1、A、O2反应器中污染物i的进水和出水的质量浓度，mg·L⁻¹。

排除水力停留时间对工艺对比造成差异，假设A/A/O与O/A/O工艺具有相同的总水力停留时间，结合文献调研和实际考虑，每个工艺各个反应器的体积比为1:1:2，处理水量为60 m³·h⁻¹。

污染物在反应器中会进行到氨化碳氧化、亚硝化氮氧化或硝化氮氧化3种不同的处理阶段，不同阶段的耗氧量分别根据式(14)~式(16)进行计算。

${O}_{\text{S}}\text=\left[a\cdot{K}_{\mathrm{C}\mathrm{O}\mathrm{D}}\cdot{C}_{\text{COD}}\text+{C}_{\text{DO}}\right]\frac{Q}{\text{24 000}}$

$(14)$

${O}_{\text{S}}\text=\left[a\cdot{K}_{\text{COD}}\cdot{C}_{\text{COD}}\text+b\left(\text{1}\text-{K}_{\text{d}}\right)\text{×}\left({C}_{\text{N}}\text+\frac{{C}_{\text{CN}}}{\text{1.86}}\text+\frac{{C}_{\text{SCN}}}{\text{4.14}}\right)\text+\left(\text{1+}{R}_{\text{S}}\text+{R}_{\mathrm{d}}\right)\cdot{C}_{\text{DO}}\right]\frac{Q}{\text{24 000}}$

$(15)$

$O_{\text{S}}\text=\left[a\cdot{K}_{\text{COD}}\cdot{C}_{\text{COD}}\text+c\left(\text{1}\text-{K}_{\text{d}}\right)\text{×}\left({C}_{\text{N}}\text+\frac{{C}_{\text{CN}}}{\text{1.86}}\text+\frac{{C}_{\text{SCN}}}{\text{4.14}}\right)\text+\left(\text{1+}{R}_{\mathrm{S}}\text+{R}_{\text{d}}\right)\cdot{C}_{\text{DO}}\right]\frac{Q}{\text{24 000}}$

$(16)$

${K}_{\text{d}}\text=\left(\text{1-}\frac{{N}_{\text{o}}}{{N}_{\mathrm{i}}}\right)\text{×}100\%$

$(17)$

式中：Q为生物系统进水量，m³·d⁻¹；a、b、c分别为氧化COD、氨氮到亚硝氮、氨氮到硝态氮的有关的耗氧系数，在本研究中为1.4、3.43、4.57；O_s为好氧单元的理论需氧量，kg·h⁻¹；C_COD为耗氧有机物(以COD计)的质量浓度，mg·L⁻¹；C_DO为好氧单元溶解氧的质量浓度，mg·L⁻¹；K_COD为COD去除率，%；R_s、R_d分别为活性污泥和硝化液回流比；C_N、C_CN、C_SCN分别为以脱氮为目标的好氧池中含氨氮、氰化物、硫氰化物的质量浓度，mg·L⁻¹；K_d为反硝化率，%；N_i、N_o分别为脱氮系统进、出水总氮的质量浓度，mg·L⁻¹。

A/A/O中的好氧单元主要发挥硝化作用，通过式(16)和式(17)计算可知其耗氧量；O/A/O工艺中，O1易氧化降解耗氧有机物(以COD计)，不考虑硝化作用，耗氧量通过式(14)计算可知；在O2中进行硝化作用，耗氧量通过式(16)和式(17)计算可知；O/H/O工艺与O/A/O工艺相似，但不需要污泥回流，因此，在计算O/H/O工艺中O2的曝气能耗时，式(16)的污泥回流比Rs为0。

污泥回流的能耗是A/A/O与O/A/O工艺所必不可少的，只有通过污泥回流才能保证生物池活性污泥的浓度，回流泵的能耗通过式(18)进行计算。

${W}_{\mathrm{S}}\text=K\cdot Q\cdot H$

$(18)$

$K\text=\frac{k\text{}}{\text{183.5}}$

$(19)$

式中：Ws为污泥回流泵的能耗，kW·h；K是安全系数，由式(19)计算，当水泵功率和污泥回流泵功率超过5 kW时，式(19)中的k取值1.15^[32]；Q为回流的流量，m³·d⁻¹；H为水泵总水头损失，m。

由于回流污泥含水率高达99.5%~99.9%，所以，污泥回流与废水回流的能耗以相同方法计算。A/A/O与O/A/O工艺的回流比已经明确，O/H/O工艺仅存在硝化液回流，回流比为1，能耗估算值可由泵能耗的公式给出。A/A/O工艺中污泥回流至厌氧池的水头损失为1.5~2 m，硝化液回流至缺氧池的水头损失为1~1.2 m。O/A/O工艺有2个污泥回流系统，二沉池至O1的水头损失为0.5~0.8 m，另一个二沉池至A的水头损失为1~1.5 m。O/H/O不存在污泥回流，硝化液回流的水头损失为1~1.6 m。

2. 结果与讨论

2.1 碳源利用

首先考察了2种工艺中COD的沿程变化，分析2种工艺的碳源利用模式差异。由图2可以看出，在A/A/O工艺中，O单元对耗氧有机物(以COD计)的去除效果最好，A1的水解作用使难降解有机物断链、开环，转化为小分子有机酸，为后续的反硝化脱氮所利用；而在O/A/O工艺中，O1对COD的去除率高达90.0%以上，使后续单元工艺主要为脱氮服务。两者不同的是，A/A/O工艺通过微生物反硝化作用去除了废水中的耗氧有机物，而O/A/O工艺则通过生物耗氧直接氧化废水中的耗氧有机物。

图 2 各工艺沿程COD的变化

Figure 2. COD changes along each process.

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LI等^[11]对比了A/A/O与A/O工艺的处理效果，指出2个工艺对于有机物和氨氮的去除效果几乎相同，但A/A/O工艺更有利于总氮脱除，这是因为A/A/O工艺设置了产酸阶段。CHAKRABORTY等^[33]发现，在A1中COD的去除率为5%~11%，CN⁻降解率为35.0%，没有发现苯酚降解的中间产物和甲烷的生成。王子兴等^[34]指出，在A/A/O-MBR工艺处理焦化废水的过程中，单个反应器COD去除率分别为9.2%、73.5%、14.7%；经过GC/MS检测分析，苯酚在A1中的降解率为26.7%，而含氮杂环化合物以及苯系物的去除率分别为49.5%和65.8%。此外，有研究^[35]表明，在A/A/O工艺中，A1单元去除污染物效果不明显，COD去除率低于10%；A2单元的COD去除率最高，尤其是易降解有机物在此阶段几乎全部被利用；在O单元中，利用异养微生物好氧氧化残留的有机物，CN⁻和SCN⁻在O2中也被彻底去除。SHARMA^[36]研究了厌氧、缺氧、好氧单个单元的处理效果时发现，好氧单元可去除83.3%的CN⁻ 和62.0%的COD；当加入氰化物后，好氧单元中COD的去除率下降到52.0%。由此可见，废水组成的复杂性会影响单组分的去除效果。马昕等^[37]采用O/A/O工艺处理焦化废水时发现，在O1停留时间为16 h时对COD的去除率达到75.0%，这与我们调查的工艺结果相似。由图2(b)可见，在O/A/O工艺中，O1对COD的去除率很高，浪费了部分有机碳源，而添加的外部有机碳源是造成A单元COD去除率降低的原因之一^[38]；另一方面，O1中的氨化过程可为O2提供良好的硝化环境。以上研究结果表明，2种工艺对废水中碳源的利用在原理上存在非常大的差异。

2.2 脱氮模式

脱氮的效果可通过协调碳源、电子供受体以及DO等因素来实现，故根据2种工艺中氨氮浓度沿流程变化来分析不同脱氮模式的有效性。由图3可见，虽然O/A/O工艺进水氨氮偏高，但出水氨氮却很低，在O2单元中已经彻底硝化。可见，前置好氧工艺可以为后续O2创造良好的硝化条件。A1去除了27.0%的氨氮，而O1去除了87.5%的氨氮，即在A1中仍然保留着较高浓度的氨氮，而在O1中氨氮几乎完全硝化，这与在进水中是否添加磷盐有关^[39]。O1、A1中氨氮浓度的变化以及微生物同化、有机氮氨化、氰化物及硫氰化物氨化等可以同时发生。在工程研究中发现，O1中还存在亚硝化和硝化的可能性^[17]。

图 3 各工艺沿程铵离子浓度变化

Figure 3. Change in NH₄⁺-N concentration along each process.

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焦化废水中的含氮物质除了铵离子/氨分子外，还有SCN⁻、CN⁻以及含氮有机物。ZHANG等^[40]发现，A/A/O中各个单元对氨氮的去除率分别为-2.5%、3%、97%，A1出水中氨氮升高的原因是其他含氮物质氨化作用所致。吕鹏飞等^[41]的研究表明，2种流化床工艺的前置厌氧单元对氨氮有少量的降解，氨氮去除率分别为18.1%和35.6%，体现出反应器对于处理效果的影响不同，流化床反应器面对复杂毒性废水比传统的沸腾床反应器表现出更好的耐毒性抑制作用。经过缺氧反应器A2后，氨氮浓度的变化主要有回流导致的直接稀释以及微生物降解的共同作用。GUI等研究了2个A/A/O系统，在硝化液回流比为200%的情况下，氨氮的质量浓度由250 mg·L⁻¹降低至80 mg·L^−1[42]。易欣怡等^[28]考察了O/H/O工艺的焦化废水处理，发现O1单元能够把氰化物、硫氰化物氧化为氨氮，有机氮全部氨化，从而造成O1出水氨氮浓度的升高；而在H单元中，环状含氮化合物通过水解作用可实现分子开环转变为氨氮，回流液中的硝态氮实现反硝化转变为氮气；接下来的O2单元能够将残余低价状态的含氮化合物转变为硝态氮，所以对氨氮的去除非常彻底。由于多种含氮物质之间具有不同价态转化机制，工艺中合理安排碳源进行脱氮，以及通过回流/超越或微生物功能调控实现总氮的彻底去除将是工艺理论中具有挑战性的研究方向。

2.3 能耗分析

1)各单元反应器的去除效率。能耗分配受工艺的单元反应器组合的影响。单元反应器的不同组合顺序可构成多样的生物处理工艺，前置好氧与厌氧工艺对同一种废水会产生不同的污染物去除效率，较优的工艺应该是在达标排放(即核心污染物去除)的基础上实现时间和空间上的减量化，还要降低二次污染。图4反映了A/A/O和O/A/O工艺污染物浓度的沿程变化。沿流程图中的百分比数据代表反应单元出水污染物浓度占进水中污染物浓度的比例。除了内部降解外，还要考虑因回流引起的反应器内污染物浓度的稀释作用。结合文献调查，综合实际情况，总结出代表性焦化废水典型污染物在单元反应器中的去除效率，如图5所示。其中，假设SCN⁻和CN⁻在O/A/O工艺的O1中完全氨化。

图 4 典型污染物含量沿各工艺流程的变化

Figure 4. The variation of typical pollutant content along each process.

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图 5 典型污染物在各工艺单元反应器中的降解率

Figure 5. The degradation rate of typical pollutants in each process unit reactor.

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2)不同工艺的能耗分配。废水中的污染物在不同工艺各单元反应器中的总体去除率如图6所示。A/A/O工艺对污染物的降解主要集中在O单元中，O/A/O工艺的降解则集中在O1单元中。这两者的差异反映了前置好氧工艺与前置厌氧工艺在曝气能耗上的差别。通过式(14)~式(16)计算，各工艺需氧单元的曝气量如图7所示。A/A/O工艺中O单元的需氧量为102.7 kg·h⁻¹，O/A/O中O1和O2的需氧量分别为260.8 kg·h⁻¹和35.1 kg·h⁻¹。由图7可看出，O/A/O工艺的O1大部分的曝气量是用来去除易降解有机物，因此，需氧量较高。但当废水中有机物的浓度很低时(当不考虑有机物耗氧时)，A/A/O工艺氧化含氮物质需氧量为100.4 kg·h⁻¹，O/A/O工艺氧化含氮类物质的需氧量为83.9 kg·h⁻¹。因此，对于脱氮性能，O/A/O工艺比A/A/O工艺能耗更高。这归因于：在O1中解除了SCN⁻、CN⁻等有毒物质对A反应器微生物的抑制作用，使得在A中降解的含氮物质相对较多，可以实现O2单元的低能耗硝化反应。因此，当废水中的耗氧有机物的预处理较为彻底时，前置好氧工艺可以实现低耗能高效率脱氮。O/H/O工艺在保留了O/A/O工艺优点的基础上，实现了反应器内部流态化的颗粒污泥特征，氧传质系数是一般活性污泥的2倍左右^[43]，因此，与O/A/O工艺相比，O/H/O工艺在耗氧量的节能方面更能体现出优势。本课题组根据多年的O/H/O运行经验数据统计得出，在仅考虑脱氮目标时，O/H/O工艺的需氧量约为53.26 kg·h⁻¹。

图 6 不同工艺单元反应器对各污染物的总体去除率

Figure 6. Overall removal rate of various pollutants in the unit reactor of different process.

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图 7 各工艺段的曝气量分配

Figure 7. Aeration distribution of each process section.

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由图4所示的计算可得出，在A/A/O工艺中，进入A2的废水COD为1 140.0 mg·L⁻¹，硝化液回流的硝酸根为84.4 mg·L⁻¹，在A2中主要去除总氮中的硝酸根，其余的氨氮、SCN⁻、CN⁻等含氮物质只是发生了少量的生物降解，经过A2可去除80.0 mg·L⁻¹左右的硝态氮，满足微生物生长的碳源需求量为723.2 g·m⁻³ (缺氧条件下C∶N∶P = 200∶5∶1)，因为废水中含有一定量的有机物，故实际可以供微生物利用的量约为540.0 g·m⁻³，需要外加碳源122.1 g·m⁻³ (以甲醇计)。在O/A/O工艺中，进入A单元的废水COD值为633.3 mg·L⁻¹，其总氮类型为硝酸根和氨氮，浓度分别为93.9 mg·L⁻¹和50.0 mg·L⁻¹，在A中降解90.0 mg·L⁻¹的硝态氮，满足微生物正常生长的碳源需求量约为813.6 g·m⁻³，进入A的废水中可降解有机物的含量约为83.3 g·m⁻³，不足的碳源需要从外部添加486.9 g·m⁻³(以甲醇计)。以上的讨论是在不考虑O/A/O工艺中有超越进水的情况，但在实际工程中，往往会使部分集水调节池中的出水以超越O1池的方式进入A池，这样既可以降低O1的曝气能耗，又可减少A单元的外部碳源的需求量。当超越1/3处理量的废水进入A单元时，O1的曝气量变为174.0 kg·h⁻¹ ，超越之后A单元进水的有机物浓度达到977.8 mg·L⁻¹，可供微生物利用的量约为427.8 mg·L⁻¹，因此，折合计算1 m³废水仅需要257.2 g的外加碳源，节省了229.7 g的外部碳源(以甲醇计)。可以看出，O/A/O系统的模式多样性，可以实现总氮的低能耗高效率去除。在实际运行的O/H/O工艺中，由于不需要污泥回流，每个反应器可以灵活调控，因此，O/H/O工艺比O/A/O工艺更容易实现厌氧氨氧化反应，并且可以利用FeS进行自养反硝化脱氮而节省能耗，故实际的O/H/O工艺的外部碳源需求约0~220 g·m⁻³，具体的需求量取决于厌氧氨氧化与自养反硝化的耦合性能^[44]。

污泥回流可以保证生物单元中的污泥浓度即生物量。通过式(18)和式(19)的计算，A/A/O工艺的污泥回流和硝化液回流的总能耗约为42.37 kW·h；O/A/O系统污泥回流与硝化液回流的总能耗约为23.55 kW·h；O/H/O系统只存在硝化液回流，回流能耗约为9.42 kW·h。除了曝气和回流的能耗外，考虑综合因素，3种工艺归纳为2大类：厌氧-缺氧-好氧以及好氧-水解/缺氧-好氧。由于反应器的设置不同，好氧-水解/缺氧-好氧工艺又可以分类为O/A/O和O/H/O，分化出二污泥法和三污泥法，反应器的类型决定了工艺的耗能。若只考虑生物阶段的处理，废水COD在3 000~4 000 mg·L⁻¹、铵离子质量浓度在100~200 mg·L⁻¹时，A/A/O的处理费用为6~8 元·t^−1[45,46]，O/A/O的处理费用为7~9 元·t^{−1 [47-49]}，而O/H/O流化床工艺的处理费用仅为4~5元·t⁻¹，体现了不同技术的成本差异。

2.4 性能比较

单元工艺的摆放顺序不仅决定了整体工艺运行的能耗，还会对冲击负荷、系统中微生物菌落和处理效果产生很大的影响。李国令等^[4]指出，热单胞菌属、脱氯单胞菌属是O/A/O工艺好氧池中的优势菌属；热单胞菌属、脱氯单胞菌属、球形红假单胞菌属是O/A/O工艺缺氧池中的优势菌属。WANG等也发现^[50]，热单胞菌属与硝酸盐还原酶基因呈正相关，对同时厌氧氨氧化-反硝化系统中的硝酸盐还原起重要作用。 WEI等^[15]指出，丛毛单胞菌属在反应器O1中对COD去除起到了关键作用，有助于去除O1反应器中的NH₄⁺-N；硫杆菌则在H反应器中起着主要的反硝化作用，AOB和NOB(亚硝化单胞菌和硝化螺菌)对反应器中硝化作用的贡献最大。三污泥法的O/H/O工艺各单元在污染物组成、去除、功能和微生物群落等方面存在显著进步，有望实现厌氧氨氧化脱氮与深度脱氮的结合，也表明废水水质和反应器的组合对微生物功能分布具有调控功能。

根据污泥回流的设置与否，A/A/O、O/A/O、O/H/O工艺可以分为单污泥系统、双污泥系统及三污泥系统，3个工艺的主要区别见表3。据报道，A/A/O工艺中A1单元对COD去除效率小于10%，检测不到甲烷的产生^[51]。因此，A/A/O工艺仅仅在缺氧和有氧反应器中实现了对COD的去除。由于回流的存在，A/A/O工艺表现为单污泥特征，异养细菌具有较高的比生长速率，因污泥排放量高而导致其在处理高COD/TN废水时，大量自养硝化细菌被排洗。前置好氧工艺对高浓度毒性废水有很好的抗负荷冲击能力，并且O/H/O工艺中的新型结构流化床反应器的强化传质功能与污泥原位分离原理加强了各单元反应器中的微生物能力^[22]。在H单元中，根据投加的电子供体不同而具有多种反硝化模式：如利用O1池的剩余COD作为碳源及其他电子供体进行异养反硝化脱氮；通过投加无机还原性电子供体以利用其作为营养源进行自养反硝化脱氮^[21,52]，还可以避免二次碳源的污染。另外，有研究表明，控制O1反应器在短程硝化水平，可使亚硝酸盐直接得到富集和积累，然后实现厌氧氨氧化模式脱氮，从而使工艺过程节能效果更好^[17,19]。可见，复杂废水的脱氮模式多种多样，需要根据实际情况合理选择或耦合新原理，从而进一步实现低能耗、低物耗目标下的总氮去除。

表 3 不同工艺系统的特点

Table 3. Characteristics of different process systems

工艺	污泥系统	毒性物质的去除	COD/TN	脱氮途径	能耗影响因素	平均运行单价/(元·m^-3)	优点	缺点
A/A/O	单污泥系统	A1对大分子有机物的去除	11.4	异养反硝化	一次回流、一次曝气	7	有利于含氮有机物的水解；反硝化可利用废水中有机物作为碳源	不耐冲击负荷，受毒性抑制，需要稀释进水
O/A/O	双污泥系统	O1对SCN⁻、CN⁻的去除及氨化	12.5	异养反硝化、自养反硝化	二次回流、二次曝气	8	耐冲击负荷，进水不需要稀释；硝化效果好	耗氧量大，污泥回流频繁，耗能多
O/H/O	三污泥系统	O1对SCN⁻、CN⁻的去除及氨化	13.8	异养反硝化、自养反硝化、厌氧氨氧化及其耦合脱氮	二次曝气	4.5	耐冲击负荷，颗粒污泥耐毒性抑制，硝化效果好，不需要沉淀池；不需要回流	耗氧量大

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3. 结论与展望

1)每处理1 m³设定浓度的焦化废水(不考虑O/A/O的超越进水)，A/A/O和O/A/O工艺分别需要122.1 g 与486.9 g的外部碳源(以甲醇计)。当废水中的易降解有机物较少且只考虑脱氮目标时，O/A/O工艺的曝气需氧量为83.9 kg·h⁻¹，A/A/O工艺的曝气需氧量为100.4 kg·h⁻¹；当O/A/O工艺中有1/3的进水流量超越至A单元时，其碳源需求量由486.9 g·m⁻³减至257.2 g·m⁻³(以甲醇计)，曝气量也将显著降低。

2)由于废水组成的复杂性，污染物的降解效率除了受到彼此的相互制约外，工艺条件和反应器的设计也至关重要。具有高毒性、高碳氮含量的焦化废水，更适合于选择前置好氧的工艺。O/H/O工艺由于其独特的三相分离器的设置而节省了污泥回流部分的能耗，反应器中的颗粒污泥更加耐毒性抑制和抗冲击负荷，并且传氧速率高，工艺耗氧量仅为53.26 kg·h⁻¹，外部碳源的消耗可以由486.9 g·m⁻³降至0~220 g·m⁻³。

3)反应器的高效性和可控性，使O/H/O工艺比O/A/O工艺更容易实现自养反硝化与异养反硝化协同脱氮、自养型短程反硝化与厌氧氨氧化的协同脱氮等其他脱氮途径，进而使O/H/O工艺成为一种更具潜力的低能耗、低物耗的生物脱氮技术工艺。针对不同的废水水质与物质组成特征，O/H/O工艺能够对不同功能的单元进行组合和编辑，从时间与空间、药剂与能耗、处理效率等方面追求更加丰富的优化模式，以满足各种不同的出水需求，特别是满足总氮浓度趋零的要求。

图 1 CFB锅炉结构示意图

Figure 1. Diagram of the CFB boiler

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图 2 部分现场运行数据

Figure 2. Partial field operation data

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图 3 入口NO_x测量CEMS滞后时间分析

Figure 3. CEMS lag time analysis for inlet NO_x mass concentration

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图 4 基于核密度分析的给煤量典型运行工况

Figure 4. Analysis of typical operation conditions of coal feed based on kernel density estimation

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图 5 基于入口NO_x质量浓度修正的多模型预测控制策略示意图

Figure 5. Schematic diagram of multi-model predictive control strategy based on modification of inlet NO _x massconcentration

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图 6 各典型工况段上模型辨识效果

Figure 6. Model identification effects on typical operation conditions

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图 7 基于Simulink软件的脱硝系统仿真框图

Figure 7. Diagram of denitration system based on Simulink software

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图 8 不同控制策略喷氨量控制效果仿真对比

Figure 8. Simulation comparion of ammonia injection control effect with different control strategies

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图 9 不同控制策略控制品质对比

Figure 9. Control quality comparison of different control strategies

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图 10 出口NO_x质量浓度40 mg·m^-3目标值时控制效果对比

Figure 10. Control quality comparison on 40 mg·m^-3 target of outlet NO_x concentration

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图 11 控制系统现场物理连接情况

Figure 11. Physical layer connection of control system on scene

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图 12 现场脱硝入口NO_x质量浓度修正效果

Figure 12. Correction of inlet NO_x concentration on scene

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图 13 现场快速升负荷工况下控制效果对比

Figure 13. Comparison of control effects under the condition of rapid load increase on scene

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图 14 现场快速降负荷工况下控制效果对比

Figure 14. Comparison of control effects under the condition of rapid load decrease on scene

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表 1 入口NO_x质量浓度测量修正模型输入特征

Table 1. Parameters of NO_x mass concentration

参数名称	单位	测点个数
磨煤机瞬时给煤量	t·h⁻¹	4
一次风体积流量	m³·h⁻¹	2
二次风体积流量	m³·h⁻¹	2
沸下温度	℃	4
炉膛出口烟气温度	℃	2
喷氨量体积流量	L·h⁻¹	1
脱硝入口NO_x质量浓度	mg·m⁻³	1
烟气含氧量	%	1
催化剂入口烟气温度	℃	2
脱硝出口NO_x质量浓度	mg·m⁻³	1
脱硝出口氨逃逸质量浓度	mg·m⁻³	1

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表 2 不同模型在测试集上预测效果对比

Table 2. Comparison of prediction effects of different models on test datasets

模型名称	RMSE/(mg·m⁻³)	R²/%
LSTM	3.53	89
ANN	17.11	40
RFR	17.06	40

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表 3 各典型工况段模型参数IPSO算法辨识结果

Table 3. Identification results by IPSO algorithm for model parameters under typical operation conditionsons

给煤量/(t·h⁻¹)	辨识参数	喷氨量模型参数	烟气流量模型参数	入口NO_x模型参数	给煤量模型参数	均方误差/(mg m⁻³)
11.8	${k}_{\mathrm{p}}$	-3.66e-01	4.04e-05	1.48e-01	5.17e-01	2.28
	${T}_{\mathrm{p}}$	2.99e+00	3.97e+00	2.68e+00	2.23e+00
	${T}_{\mathrm{d}}$	2.02e+00	2.00e+00	3.09e+00	1.00e+00
17.7	${k}_{\mathrm{p}}$	-2.40e-01	6.66e-05	1.21e-01	5.22e-01	1.89
	${T}_{\mathrm{p}}$	1.33e+00	3.13e+00	3.67e+00	2.33e+00
	${T}_{\mathrm{d}}$	1.91e+00	4.10e+00	3.43e+00	1.13e+00
25.3	${k}_{\mathrm{p}}$	-2.13e-01	3.96e-04	1.24e-01	9.04e-01	2.08
	${T}_{\mathrm{p}}$	1.33e+00	4.79e-01	3.72e+00	2.73e+00
	${T}_{\mathrm{d}}$	2.02e+00	4.10e+00	3.10e+00	1.00e+00

给煤量/(t·h⁻¹)	辨识参数	喷氨量模型参数	烟气流量模型参数	入口NO_x模型参数	给煤量模型参数	均方误差/(mg m⁻³)
11.8	${k}_{\mathrm{p}}$	-3.66e-01	4.04e-05	1.48e-01	5.17e-01	2.28
	${T}_{\mathrm{p}}$	2.99e+00	3.97e+00	2.68e+00	2.23e+00
	${T}_{\mathrm{d}}$	2.02e+00	2.00e+00	3.09e+00	1.00e+00
17.7	${k}_{\mathrm{p}}$	-2.40e-01	6.66e-05	1.21e-01	5.22e-01	1.89
	${T}_{\mathrm{p}}$	1.33e+00	3.13e+00	3.67e+00	2.33e+00
	${T}_{\mathrm{d}}$	1.91e+00	4.10e+00	3.43e+00	1.13e+00
25.3	${k}_{\mathrm{p}}$	-2.13e-01	3.96e-04	1.24e-01	9.04e-01	2.08
	${T}_{\mathrm{p}}$	1.33e+00	4.79e-01	3.72e+00	2.73e+00
	${T}_{\mathrm{d}}$	2.02e+00	4.10e+00	3.10e+00	1.00e+00

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表 4 不同负荷段工况下控制效果对比

Table 4. Comparison of control effects under different load segments

锅炉蒸发量	控制策略	出口NO_x质量浓度/(mg·m⁻³)			氨逃逸的质量浓度/(mg·m⁻³)
锅炉蒸发量	控制策略	最大值	最小值	标准差	最大值	最小值	标准差
120 t·h⁻¹	入口修正-MMPC	39.9	32.1	1.7	1.08	0.73	0.06
120 t·h⁻¹	原有控制	48.8	30.6	4.8	2.16	0.87	0.24
150 t·h⁻¹	入口修正-MMPC	38.0	29.5	2.2	0.95	0.59	0.07
150 t·h⁻¹	原有控制	54.9	21.0	8.7	15.38	0.77	5.10
200 t·h⁻¹	入口修正-MMPC	39.8	24.4	3.4	4.69	0.18	0.65
200 t·h⁻¹	原有控制	47.2	22.1	7.3	5.94	0.40	1.48
注：最大值代表在相应控制策略下出现的波动最大值，最小值代表在相应控制策略下出现的波动最小值。

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图( 14) 表( 4)

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煤炭燃烧会产生氮氧化物、二氧化硫和烟尘等污染物，对大气环境和人群健康造成危害^[1]。2014年，国家发展改革委、环境保护部、国家能源局三部委印发《煤电节能减排升级与改造行动计划(2014—2020年)》。该计划旨在推进现役燃煤发电机组大气污染物达标排放环保改造，确保重点地区燃煤发电机组污染物排放达到燃气轮机机组排放限值^[2]，即排放的NO_x质量浓度低于50 mg·m⁻³、SO₂质量浓度低于35 mg·m⁻³、PM质量浓度低于5 mg·m⁻³。

近年来，循环流化床(circulating fluidized bed, CFB)技术得到发展并广泛应用。该技术具有燃料适应性强、燃料循环利用率较高、NO_x排放量低的优点^[3]。为满足燃煤机组NO_x排放限值，国内多家电厂对CFB机组开展了选择性非催化还原(selective non-catalytic reduction, SNCR)和选择性催化还原(selective non-catalytic reduction, SCR)联合脱硝技术改造。为满足NO_x排放要求，河北省某330 MW循环流化床机组在原有低氮燃烧器+SNCR脱硝基础上，增设单层SCR催化剂，达到NO_x排放低于50 mg·m⁻³的目标，且改造后还原剂使用量低于改造前，同时锅炉效率基本不受影响，实现了SNCR与SCR脱硝技术良好耦合^[4]。邓志鹏等^[5]采用SNCR/SCR联合脱硝技术对某220 t·h⁻¹循环流化床锅炉进行改造，改造后机组可达到50 mg·m⁻³的排放标准，氨逃逸也控制在3×10⁻⁶以内。然而，SNCR/SCR联合脱硝系统存在入口NO_x测量滞后性大、准确性差、系统非线性强^[6]，以及出口浓度测量值对于入口喷氨量反应迟等问题，导致现有控制系统难以精准控制喷氨量^[7]。喷氨量过少会导致出口NO_x质量浓度超出排放限制；喷氨量过多会出现氨逃逸并生成硫酸盐导致空预器、催化剂严重堵塞，对设备安全造成影响^[8]。为保证出口烟气中NO_x质量浓度的达标、降低氨逃逸量、提高脱硝系统运行的安全性和经济性，亟需研究入口NO_x质量浓度滞后修正与喷氨量精准控制的方法。

在入口NO_x质量浓度滞后修正方面，软测量作为一种间接测量技术发展迅速。孙璐培^[9]利用最小二乘支持向量机(least square support vector machine, LSSVM)建立了多尺度分析的NO_x排放软测量模型；ZHAI等^[10]在考虑系统内各参数的延迟关系的基础上，采用自适应LSSVM模型实现入口NO_x质量浓度的预测；TAN等^[11]采用长短期记忆神经网络，搭建了电厂NO_x质量浓度预测模型，通过敏感性方法分析影响NO_x质量浓度变化的因素，但尚未摸清变工况下入口处NO_x的快速变化情况。在喷氨量控制方面，石铙桥^[12]研究了通过电厂历史运行数据辨识状态空间矩阵，实现SNCR脱硝系统喷氨量控制，但并未考虑入口NO_x变化对系统的影响。刘博文^[13]建立了带入口软测量的多模型预测控制器，但入口软测量模型并未与控制系统很好地结合起来。

本研究针对某CFB型机组的SNCR/SCR联合脱硝系统入口NO_x质量浓度表计测量滞后，对锅炉总给煤量的典型历史运行工况进行数据聚类，建立了适应锅炉变工况下的全局LSTM神经网络预测模型，对入口NO_x质量浓度进行滞后修正。在此基础上，提出基于入口NO_x质量浓度修正的多模型预测控制策略，并进行现场工程应用验证，以期平稳控制脱硝系统出口的NO_x质量浓度，减少氨逃逸，使脱硝系统运行更加经济、安全。

2. 脱硝系统入口NO_x质量浓度修正

2.1. 修正模型建模方法

有学者研究了脱硝系统入口NO_x质量浓度建模的方法，包括机理建模^[17-18]、CFD建模^[19-20]和机器学习^{[11, 21-22]}等。本研究采用长短期记忆(long short-term memory, LSTM)神经网络，预测未来70 s的脱硝入口NO_x质量浓度与CEMS当前测量浓度值的差值。该方法优势有2点：一是可在神经网路训练过程中避免当前测量值作为输入值时权重占比过大的影响；二是可避免因CEMS仪表吹扫时仪表测量值缺失带来的影响。

以总给煤量11.8、17.7和25.3 t·h⁻¹为聚类中心，对历史数据进行欧式距离聚类，得到3个数据集，并分别采用LSTM进行训练，欧氏距离公式见式(1)。

式中：x、y分别表示2个样本点数据；d表示欧氏距离；n表示样本数量。

2.2. 修正结果与测量值的对比

LSTM网络训练数据采样间隔为20 s。采用2个隐藏层结构，回看时间步长(look-back timesteps)为24步，预测时间步长(prediction timesteps)为4步，训练数据与测试数据比例为0.8:0.2。为验证LSTM神经网络预测效果，与几种主流的机器学习预测方法的结果进行了对比，(表2)。LSTM在RMSE指标及相关性指标(R squared, R²)上结果均优于其他模型，且满足作为控制前馈的要求。

5. 结论

1)由于不同工况聚类的长短期记忆神经网络模型的准确度要高于常见的回归模型人工神经网络和随机森林回归，故在脱硝入口NO_x质量浓度修正方面，可证明长短期记忆神经网络在处理时间序列数据上的优势。模型在测试集上的均方根误差为3.53 mg·m⁻³，相关性系数为89%。

2)在喷氨量控制方面，采用多模型预测控制策略，可克服脱硝系统非线性特性强的问题，增强控制系统在不同工况下的鲁棒性。采用入口浓度修正的多模型预测控制策略，可使控制系统在入口NO_x质量浓度发生突变时，喷氨量提前动作响应，相比没有入口修正的多模型预测控制策略，出口NO_x质量浓度控制更平稳。

3)现场应用表明，脱硝系统采用入口浓度修正的多模型预测控制策略后，在变工况和高、中、低多负荷区间条件下，出口NO_x质量浓度波动明显降低。这表明多模型预测控制策略下系统的运行优于原有控制策略，该策略亦可提高脱硝系统的经济性。

参考文献 (24)

基于入口NOx质量浓度修正的脱硝系统多模型预测控制策略及其应用案例

作者简介: 尹贵豪(1993—)，男，硕士研究生，ghyin@zju.edu.cn

通讯作者: 郑成航(1984—)，男，博士，教授，zhengch2003@zju.edu.cn

Multi-model predictive control of denitrification system based on modification of inlet NOx mass concentration and its application case

Corresponding author: ZHENG Chenghang, zhengch2003@zju.edu.cn

1. 研究方法

1.1 数据来源

1.2 过程分析

1.3 数据处理

2. 结果与讨论

2.1 碳源利用

2.2 脱氮模式

2.3 能耗分析

2.4 性能比较

3. 结论与展望

计量

出版历程

基于入口NOx质量浓度修正的脱硝系统多模型预测控制策略及其应用案例

通讯作者: 郑成航(1984—)，男，博士，教授，zhengch2003@zju.edu.cn

作者简介: 尹贵豪(1993—)，男，硕士研究生，ghyin@zju.edu.cn 1. 浙江大学能源清洁利用国家重点实验室，国家环境保护燃煤大气污染控制工程技术中心，杭州 310027 2. 浙江浩普环保工程有限公司，杭州 310013

English Abstract