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煤炭、建材、水泥、电力等行业可排放大量的粉尘颗粒物,对人们的健康与生活环境造成巨大风险,因此,粉尘颗粒物的收集具有重要的现实意义[1]。滤筒除尘器以其除尘效率高、过滤面积大、阻力小、价格低、占地面积小等优点而被广泛运用于除尘领域[2]。除尘器的技术关键在于滤筒清灰,清灰的好坏直接影响着除尘器的长期稳定运行[3-4]。目前,应用最广泛的清灰技术是脉冲喷吹[5]。但是,传统的脉冲喷吹容易造成滤筒上部压力小而清灰失效,及底部压力过大而滤料破损[6-7]。
国内外学者针对脉冲喷吹压力、喷吹时间、喷吹高度和喷吹管直径等众多因素对滤筒脉冲清灰进行了研究[8-13]。在滤筒结构优化方面,LI等[14]在滤筒内部安装圆锥体,通过实验证明了其有利于增加滤筒侧壁压力且清灰均匀性得到改善。杨燕霞等[2]通过对金锥滤筒(滤筒内设置锥形过滤面)脉冲清灰性能的研究,揭示了金锥对脉冲清灰性能的影响机制。张亚蕊等[15]通过对内置锥形体滤筒的数值模拟,将普通滤筒和内置锥形体滤筒的速度云图、压力云图进行对比,得出了内置锥形滤筒的清灰效果会有明显改善的结论。QIU等[16]通过建立褶式金锥滤筒的数值模型,探究了内锥高度对脉喷性能的影响,结果表明,随着内锥高度的增加,滤筒脉喷的均匀性得到改善。
在脉冲喷嘴改进方面,胡峰源等[17]利用数值模拟方法对比了传统喷嘴和拉瓦尔型喷嘴的清灰性能,结果表明,拉瓦尔型喷嘴的平均侧壁压力峰值增大了53.2%。胥海伦等[18]利用数值模拟对比了不同开口形式的散射器的流场分布,结果表明,随着散射器开口增大,气流诱导量也会随之增大(开口散射器上部直径为30 mm时,诱导气流量是无散射器的8.5倍)。刘东等[19]利用实验对比了不同锥度上部开口散射器的清灰性能,结果表明,在一定范围内,锥度的增大能有效增大滤筒清灰强度。虽然单独对滤筒或喷嘴结构的研究都已完善,但对喷嘴和滤筒共同优化的研究鲜有报道。
本研究将普通喷嘴、文丘里喷嘴分别与普通滤筒、金锥滤筒组合,通过数值模拟,研究了4种条件下喷吹压力的时空分布,分析了滤筒内壁测点压力的变化规律,考察了喷吹高度对清灰性能的影响,以期对滤筒除尘器的优化设计提供参考。
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模拟时,参照了图1(a)所示的脉冲喷吹除尘系统,其中除尘器箱体的长、宽、高分别为 1 225、750、1 550 mm,滤筒(无纺布长绒棉涤纶材质)竖直安装在除尘器内部,喷嘴位于滤筒的正上方。金锥滤筒如图1(b)所示,是在普通滤筒(外形长度660 mm,直径240 mm,滤料厚度0.6 mm)的内部增加锥形过滤面,其直径为200 mm,顶部设有金属锥体,锥体高度为40 mm、底部直径为65 mm。文丘里喷嘴如图1(c)所示,是在普通喷嘴(直径25 mm)的基础上增加了诱导口,诱导口顶部距离普通喷嘴7 mm,上部为带有12 mm边沿的中空圆台,其顶部直径、底部直径、高度分别为51、35、10 mm,下部同样为中空圆台,其顶部直径、底部直径、高度分别为35、52、60 mm,中间由35 mm高的中空圆柱体连接。脉冲喷吹使用20 L的气包,初始压力为0.5 MPa,喷吹时长为0.15 s。压力测点布设在滤筒内壁中部,所用传感器为压电陶瓷高频动态压力传感器MYD-1530A(
ϕ7mm×17mm )。 -
为节省计算量,将中心轴对称结构的滤筒简化为二维,同时,将矩形截面的箱体简化为圆柱形箱体,并保持各部位截面积不变。通过计算可知,简化的圆柱形箱体的截面半径为541 mm。为满足对喷吹高度的研究,将模型中箱体的高度增加到2 050 mm。简化后的二维模型如图2所示。
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模拟边界条件如下:将除尘器的顶面和底面设置为压力出口,壁面设置成标准无滑移边界,喷嘴设置为压力入口,滤筒的滤料层设置为多孔介质区。模拟涉及的流体看作为可压缩、非稳态、等温的湍流,选用Realizable k-ε湍流模型和压力-速度耦合算法。喷吹过程中未考虑粉尘的存在和滤筒的形变。
入口压力通过实验获取,实验时,在喷嘴出口下方10 mm处设置高频压力传感器(测试后移走),传感器可测得喷嘴处喷出气流的压力值,随后可将其与时间的变化曲线进行分段拟合,并得到喷嘴出口压力随时间变化的曲线。按照上述方法,通过更换喷嘴,可分别测试得到普通喷嘴和文丘里喷嘴的出口压力随时间的变化曲线,分别为式(1)和式(2)。
式中:pc为普通喷嘴的出口压力,kPa;pd为文丘里喷嘴的出口压力,kPa;t为时间,s。
将式(1)和式(2)以UDF的形式分别导入普通喷嘴和文丘里喷嘴的模拟中,时间步长设置为0.000 5 s。
由脉冲袋式除尘器手册[1]可知,喷吹气量与过滤面积成正比。由于普通滤筒和金锥滤筒的过滤面积存在差异,故2种条件下的喷嘴出口压力也应该存在系数差,计算过程如下。
通过式(3)和脉冲喷吹前后气包内的绝对压力,可计算得到喷吹实际耗气量[20]。
式中: Qp 为在脉冲时间 t 内喷吹气量,m3·次−1;p0、p1为喷吹前后气包内的绝对压力,MPa;pa为当地的标准大气压力,取 0.099 91 MPa;V 为气包容积,20×10−3 m3;k为绝热指数,空气取k=1.4。
由实验测试结果可知,普通喷嘴条件下,初始气包压力为0.50 MPa,喷吹剩余压力为0.32 MPa,喷嘴出口最大压力为95.31 kPa。而金锥滤筒的过滤面积为普通滤筒的1.62倍,可求得金锥滤筒的初始气包压力应为0.72 MPa,对应的喷嘴出口压力峰值为171.21 kPa,即金锥滤筒对应的喷嘴出口压力应为同等条件下普通滤筒的1.80倍。
过滤材料区域(多孔介质层)的计算通过在标准流体方程上附加动力源
Δp 来实现,该动力源由黏性损失项和惯性损失项组成,计算方法见式(4)。式中:
Δp 为压力;μ 为层流黏度;α 为渗透率;C2为压强跃升系数;v为法向加速度;Δh 为介质厚度;ρ 为空气密度。另外,根据已有研究[21],可用达西公式表示有限厚度的多孔介质的黏性损失项,而对于多孔介质内部速度较低的流动,其惯性损失项可忽略。经实验测试与计算,所用滤料的厚度为0.6 mm,在过滤风速为0.5 m·min−1时压降为17.9 Pa,故其黏性损失系数
1/α 为2.0×1011 m−2。 -
网格划分采用结构化网格,划分后网格节点总数为24.14×103 个、元素23.74×103 个,划分结果如图3所示。为了验证网格的独立性,对网格进行了加密处理,加密后的网格节点总数为33.34×103 个、元素32.84×103 个。
在气包初始压力为0.5 MPa、脉冲宽度为0.15 s、喷吹高度为250 mm、普通喷嘴和普通滤筒组合的条件下,滤筒内壁中间测点压力的模拟结果如图4所示。对比网格加密前后滤筒内壁中间测点压力值的变化情况,发现网格加密前后压力的模拟值基本吻合。由此可知,加密前的网格已经符合网格独立性的要求,因此,本研究采用加密前的结构化网格。
为进一步研究喷吹高度的影响,对除尘器的净化室进行了加高,并将除尘器的实际出入口简化为箱体顶面和底面。模拟结果表明,增加净化室高度前后以及出入口简化前后的模拟结果基本一致,可认为增加的净化室高度以及除尘器出入口的简化对所关注的滤筒内部气流的影响可以忽略。
由图4中模拟值与实验值的对比结果可知,二者的变化趋势整体吻合,压力均值基本相同,主要的不同是模拟的数值波动弱于实验值。这可能是模拟过程中并未考虑滤筒侧壁区域的流固耦合,而实际脉冲喷吹过程中筒壁会在脉冲喷吹的冲击波作用下发生振动,并由此引起传感器运动,导致测试数据的波动。
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图5为模拟得到的喷吹高度为250 mm时,滤筒在脉冲喷吹过程中的静压力变化及流场流线变化。
在普通喷嘴和普通滤筒的组合(图5(a))的情况下,气流从喷嘴处喷出,产生卷吸作用,诱导周围气流进入滤筒。随后,高速的气流撞击到普通滤筒的底部,静压从底部开始往上蓄积,使得滤筒底部静压较大而顶部较小。在约0.04 s时,滤筒内压力达到最大并维持一段时间;在0.155 s之后,滤筒内部压力逐渐下降。滤筒顶部常常喷吹压力过小,甚至出现负压,造成清灰不足。
与普通喷嘴和普通滤筒的组合情况相比,文丘里喷嘴和金锥滤筒组合条件下(图5(b)),虽然滤筒内压力蓄积的过程基本相同,但滤筒内蓄积的压力更大,上部清灰不足的区域更小,且滤筒内压力在约0.08 s时达到稳定,约0.170 s时开始降低。
本研究进一步对比了4种组合(普通喷嘴和普通滤筒、文丘里喷嘴和普通滤筒、普通喷嘴和金锥滤筒、文丘里喷嘴和金锥滤筒)达到稳定状态时,除尘器内的静压力云图和流线图(图6)。图7为在初始条件下,4种组合对应的滤筒内部的质量流量随时间变化的曲线。
由脉冲喷吹过程中普通滤筒和金锥滤筒内压力和流线变化(图6(a)和(c)或图6(b)和(d))的对比结果可知,金锥滤筒内喷吹压力的蓄积效果更好,清灰不足的区域更小。造成这种现象的主要原因:与普通滤筒相比,金锥滤筒的过滤面积更大而内部空间更小,因而单位滤筒空间进入的喷吹气流更多,产生的气流压能更强。
由普通喷嘴和文丘里喷嘴的压力云图和流线图(图6(a)和(b)或图6(c)和(d))的对比结果可知,无论是在普通滤筒还是在金锥滤筒的条件下,文丘里喷嘴产生的喷吹压力都要强于普通喷嘴。由对应滤筒内部的质量流量变化(图7)可知,文丘里喷嘴通过诱导口诱导周围二次气流,可增加滤筒内部的喷吹气量。此外,文丘里喷嘴的缩扩结构能够加速喷吹气流,并且能够阻碍从喷嘴处喷出的气流的扩散作用,减少动能的耗散。在普通滤筒条件下,扩散后的气流在喷嘴下方收缩并产生局部漩涡,因而消耗较多气流能量;而在金锥滤筒条件下,由于金锥的导流作用,扩散后的喷吹气流能直接进入滤筒内部而存在较少的局部漩涡,气流阻力相对更小。
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为进一步比较4种情况下滤筒内的压力分布,分别选取滤筒内部距离滤筒上沿110、220、330、440和550 mm的5个点(图5),并绘制各测点的侧壁压力随时间的变化图(图8)。
在普通喷嘴条件下(图8(a)和图8(b)),滤筒内的压力分布均在约0.040 s时达到峰值,且持续一段时间后,在约0.155 s时开始降低;而在文丘里喷嘴条件下(图8(c)和图8(d)),滤筒内的压力分布到0.080 s才能达到最大值,并持续到0.170 s时开始减弱,这种压力随时间的变化趋势与第2.2节所述的一致。
4种组合均为P3~P5测点压力相近且最大,P2测点次之,P1测点压力最小。在普通喷嘴和普通滤筒组合条件下,P3~P5测点压力峰值为1 525~1 695 Pa,P2为949 Pa,P1为381 Pa;文丘里喷嘴和金锥滤筒组合时,P3~P5测点压力为2 465~2 812 Pa,P2为1 882 Pa,P1为588 Pa。由普通滤筒条件下各测点的压力分布可知,使用文丘里喷嘴时,滤筒内中下部的压力峰值显著上升,而上部压力峰值不及普通喷嘴。
由普通喷嘴条件下各测点的压力分布可知,金锥滤筒对所有测点的压力峰值均具有加强作用。在文丘里喷嘴与金锥滤筒组合及普通喷嘴与普通滤筒组合条件下,由各测点的压力分布可知,文丘里喷嘴与金锥滤筒组合条件下,各测点的压力峰值均会得到明显提升,其中P2点的提升尤为显著,提升了1.98倍。
综上可知,文丘里喷嘴可以加强滤筒内中、下部的压力,并且在与金锥滤筒的组合条件下,也能提高上部的喷吹压力,即文丘里喷嘴和金锥滤筒能够协同优化脉冲喷吹的性能。
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为进一步研究文丘里喷嘴和金锥滤筒的协同作用,分析了喷吹性能随喷吹高度的变化(图9)。
喷吹性能常用喷吹强度和变异系数来描述。喷吹强度是指滤筒内各测点正压力峰值的平均值,其值与喷吹强度成正比;变异系数是描述滤筒内压力分布的均匀性指标,用标准差和平均值的比值来表示,变异系数越小,滤筒内压力分布的均匀性越好[22-23]。
由图9可知,4种组合均表现为,喷吹强度随喷吹高度的增大先增大后减小,并在喷吹高度为550 mm时达到最大值。由文丘里喷嘴和金锥滤筒组合条件下各高度的质量流量(图10)可知,这主要是由不同高度下喷嘴诱导气流流量发生变化所导致的。从文丘里喷嘴喷出的气流会在压差的作用下诱导周围空气,高度的改变造成周围流量的变化,进而改变了滤筒内气流的质量流量;并且,脉冲气流的诱导作用存在最大值,在高度超过550 mm时,周围气流并不能被全部诱导,因此造成质量流量的下降。
随着喷吹高度的增大,变异系数逐渐变小,即滤筒内压力分布的均匀性越来越好。这主要是由于,喷吹过程中,从喷嘴喷出的气流会以一定的角度扩散,使得喷吹气流的横截面不断变大。喷吹高度的增加,使到达滤筒顶部的气流的截面积变大,增强了上部清灰效果,从而造成了均匀性的改善。
由普通喷嘴和文丘里喷嘴(图9(a)和(b)或图9(c)和(d))条件下喷吹性能的对比结果可知,在普通滤筒和金锥滤筒条件下,文丘里喷嘴的喷吹强度的平均值是普通喷嘴的1.32和1.17倍,文丘里喷嘴的变异系数的平均值是普通喷嘴的1.20和0.97倍。虽然文丘里喷嘴的喷吹强度要优于普通喷嘴,但变异系数(尤其是喷吹高度较小时)要大于普通喷嘴,即滤筒内的压力分布不如普通喷嘴均匀。
由普通滤筒和金锥滤筒(图9(a)和(c)或图9(b)和(d))条件下喷吹性能的对比结果可知,在普通喷嘴和文丘里喷嘴条件下,金锥滤筒的喷吹强度是普通滤筒的1.39和1.23倍,金锥滤筒的变异系数是普通滤筒的0.74和0.60倍。金锥滤筒条件下不仅喷吹强度得到提升,相较于普通滤筒,金锥滤筒的变异系数也要更小。这说明,金锥滤筒对进入滤筒的气流具有导流作用,可以使其更加均匀,这与第2.3节中的论述一致。
将文丘里喷嘴和金锥滤筒组合(图9(d))条件下的喷吹性能分别与文丘里喷嘴和普通滤筒(图9(b))以及普通喷嘴和金锥滤筒(图9(c))相对比,可以发现,在喷吹强度上,文丘里喷嘴和金锥滤筒组合分别是文丘里喷嘴和普通滤筒以及普通喷嘴和金锥滤筒的1.23和1.17倍,变异系数分别是0.60和0.97倍。文丘里喷嘴和金锥滤筒的组合无论是在喷吹强度,还是在压力分布的均匀性上,都是最好的。这说明,两者的组合具有协同作用,可以优化脉冲喷吹性能。
综合分析可知,文丘里喷嘴主要有利于提升喷吹强度,金锥滤筒主要改善喷吹气流的均匀性,文丘里喷嘴和金锥滤筒的组合则同时提高喷吹强度和喷吹均匀性。并且,在所研究的喷吹高度范围内,相比于同高度的普通喷嘴和普通滤筒组合,文丘里喷嘴和金锥滤筒组合在喷吹高度为150~350 mm时喷吹强度提升最显著,在350~550 mm时喷吹均匀性改善效果最好。为此,建议在文丘里喷嘴和金锥滤筒组合条件下采用喷吹高度350 mm以获得最佳喷吹性能,此时其喷吹强度为2 501.27 Pa,变异系数为0.19,分别是普通喷嘴和普通滤筒组合时的1.73倍和0.51倍。
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1)在普通喷嘴与普通滤筒、文丘里喷嘴与普通滤筒、普通喷嘴与金锥滤筒及文丘里喷嘴与金锥滤筒4种组合中,脉冲喷吹气流均为自底部向上蓄积,滤筒内侧壁压力分布均表现为底部压力大而上部压力小的趋势。
2)与普通喷嘴相比,文丘里喷嘴主要通过增强气流的卷吸作用、加大进入滤筒内的喷吹气量,进而提高喷吹强度;与普通滤筒相比,金锥滤筒内的金锥主要通过对喷吹气流进行导流、改善滤筒内流场分布,进而提高喷吹均匀性;文丘里喷嘴和金锥滤筒可实现组合式优化喷吹性能。
3)文丘里喷嘴和金锥滤筒组合条件下,在喷吹高度为150~350 mm时喷吹强度最佳,而喷吹均匀性在喷吹高度为350~550 mm时最好。因此,建议文丘里喷嘴和金锥滤筒组合时采用喷吹高度350 mm以实现最佳喷吹性能。
文丘里喷嘴改进金锥滤筒脉喷清灰性能的数值模拟
Numerical simulation of the performance of pulse jet dust cleaning of venturi nozzle improved golden cone filter
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摘要: 针对除尘滤筒脉冲反吹清灰均匀性差、强度不足的缺点,构建了脉冲喷吹滤筒除尘器CFD数值模型,考察了文丘里喷嘴和金锥滤筒组合条件下的清灰性能。结果表明,无论是文丘里喷嘴还是金锥滤筒的使用或二者组合使用,滤筒内喷吹压力均为底部大而上部小;文丘里喷嘴和金锥滤筒可单独或组合式优化喷吹性能;在喷吹高度为150~550 mm时,喷吹强度和均匀性整体上随喷吹高度的增大而逐渐增强,当喷吹高度为350 mm时,文丘里喷嘴和金锥滤筒组合使用的优化效果最佳,喷吹强度和均匀性分别提高了1.72和1.96倍。本研究结果可为脉喷清灰滤筒除尘器的优化提供参考。Abstract: The pulse injection of the traditional dust collector has the disadvantages of poor uniformity and insufficient strength. In this study, a CFD model of the pulse-jet filter cartridge was constructed. The dust removal performance under the combined conditions of venturi nozzle and golden cone filter cartridge was investigated. The result showed that, for venturi nozzle, golden cone filter cartridge or their combination, the pressure in the filter cartridge was large at the bottom and small at the top. Venturi nozzle, golden cone filter could or their combination could optimize the injection performance. When the blowing distance was 150~550 mm, both the pulse-jet intensity and uniformity totally increased with the blowing distance. When the blowing distance was 350 mm, the best pulse-jet performance occurred with the combination of venturi nozzle and golden cone filter cartridge, the pulse-jet intensity and uniformity increased by 1.72 and 1.96 times, respectively. The research can provide a reference for the optimization of the pulse-jet dust collector.
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Key words:
- dust collector /
- pulse-jet /
- dust removal performance /
- venturi nozzle /
- gold cone filter /
- numerical simulation
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细颗粒物(PM2.5)是影响我国秋冬季空气质量的首要污染物,其化学组分包括有机物、水溶性离子、无机元素等。硫酸盐(
)、硝酸盐(SO2−4 )和铵盐(NO−3 )(合称SNA)是最主要的水溶性离子,在PM2.5中的占比超过一半[1-4]。以往水溶性离子的测量主要通过离线膜采样-离子色谱分析的方法,但该方法时间分辨率低,无法精准捕捉环境大气污染过程。为了提高颗粒物监测数据的时间分辨率,在线离子色谱仪被广泛应用于大气复合污染的研究中[5-10]。NH+4 在线离子色谱仪能够同时测量颗粒物水溶性离子和气态污染物,主要利用颗粒物和气体在溶液中扩散系数和自身质量的差异而实现分离。为了保证在线离子色谱仪的准确性和可比性,已有研究开展了颗粒物膜采样/离线实验室分析和在线离子色谱仪的比对研究。Wittig等[11]发现,半连续的湿式在线离子色谱仪对
和SO2−4 的测量偏高10%;袁超等[12]发现,在线URG-900B对NO−3 和NH+4 的监测结果较好,但对NO−3 存在明显的高估;杨懂艳等[13]的研究显示,在线URG-900获得的离子总量高于滤膜测试结果,SO2−4 和SO2−4 明显偏高,NH+4 的年均浓度差异不大。整体来看,在线离子色谱仪对颗粒物组分如NO−3 和SO2−4 均有不同程度的偏差[11-18]。然而现有研究主要集中于颗粒物组分间的比对,鲜有研究针对气态污染物开展比对工作,同时缺乏湿式旋转溶蚀器(WRD,在线离子色谱仪核心部件)对气态污染物吸收效率的研究,成为在线离子色谱仪测量研究的“盲点”。NO−3 本研究利用Marga 1S和API 100E测量的2017年环境大气SO2监测数据,评估不同测量方法的差异性。同时,配制不同浓度的SO2标准气体,测量湿式旋转溶蚀器对不同浓度SO2的吸收效率,估算测量干扰,对提升在线离子色谱仪性能的认识存在积极意义,也为在线离子监测设备在大气复合污染精细化和科学化中的应用提供依据。
1. 材料与方法(Materials and methods)
1.1 实验时间和仪器
2018年7月17—19日9:00—20:00进行了为期3 d的连续测试实验,实验地点位于江苏省南京市凤凰西街某实验室内。实验仪器为荷兰能源所、Metrohm和Applikon公司共同研制的在线气体组分及气溶胶监测仪Marga 1S(以下简称 Marga 1S)和美国赛默飞公司Thermo 43i系列SO2分析仪(以下简称Thermo 43i)。Marga 1S利用气体和气溶胶扩散性质的不同来实现分离,通过湿式旋转溶蚀器(WRD)来采集NH3、HNO2、HNO3、HCl、SO2等痕量气态污染物,湿式旋转溶蚀器是Marga 1S收集气体的核心部分,其水平放置并不断旋转,使得溶蚀器表面形成一层液膜而吸收气体;气溶胶被蒸汽喷射气溶胶收集器(SJAC)收集,颗粒物在过饱和蒸汽的环境下长大,随后通过离子色谱法可测量Ca2+、Mg2+、
、Na+、K+、NH+4 、SO2−4 、Cl-等水溶性离子,其检出限分别为0.09、0.06、0.05、0.05、0.09、0.04、0.05、0.01 μg·m-3。仪器以LiBr为内标追踪仪器状态,其时间分辨率为1 h。Thermo 43i主要通过紫外荧光法进行SO2测量,体积分数检出限为0.5×10-9(5 min平均时间),此外利用美国API 100E二氧化硫分析仪(以下简称API 100E)对南京市环境空气SO2进行了为期一年的观测,其测量原理为紫外荧光法,Thermo 43i和API 100E的测量原理均是国标推荐方法。NO−3 1.2 实验方法
本实验具体流程如图1所示,首先将体积分数为19.8×10-6的SO2标准气体通入Sabio公司生产的4010型智能化气体稀释校准仪,对其进行一级稀释,一级稀释气浓度分别为25×10-9、40×10-9、50×10-9、100×10-9(体积分数),输出流量为5 L,将稀释后的SO2标气全部通入稀释瓶,与零气按1:5—1:7左右的比例进行二级稀释,稀释后SO2的浓度范围在14.4—73.8 μg·m-3之间。Marga 1S和Thermo 43i同时从稀释瓶中采集二级稀释后的SO2标气,多余气体利用旁路排空。
1.3 质量保证与质量控制
Marga 1S监测的每个环境样品自带内标LiBr,用以监控设备运行的稳定性。观测期间,Br和Li基本在真值的±10%内浮动。此外,Marga 1S仪器内部自带标线,每隔3个月需对仪器内部的离子色谱模块进行单点验证,验证溶液的浓度梯度分别为50、100、150、250 μg·L-1,每个梯度重复6次。母液为美国Merck公司生产的标准溶液,溶液浓度为1000 mg·L-1。Marga 1S
的验证结果如图2(a)所示,相关系数r为0.9991,斜率为1.002,各溶液浓度的精密度均小于4.2 μg·L-1。Thermo 43i SO2的标定结果如图2(b),体积分数为0、75×10-9、150×10-9、225×10-9、300×10-9、400×10-9,相关系数r为0.9998,斜率为1.003,各体积分数的精密度均小于1.8×10-9,符合《环境空气气态污染物(SO2、NO2、O3、CO)连续自动监测系统技术要求及检测方法》(HJ654—2013)等标准要求。SO2−4 2. 结果与讨论 (Results and discussion)
2.1 环境空气SO2比对
参考《环境空气质量标准》(GB3095—2012)中数据有效性规定,将每日不足20 h的视为无效数据,观测期间API 100E和Marga 1S都有数据的共计326套。图3是API 100E和Marga对2017年南京市环境空气SO2监测结果的逐日变化。从图3中可以看出,API 100E和Marga监测的SO2变化趋势基本一致,其中API 100E测量结果的日均值范围介于2—45 μg·m-3,均值为(17.1±7.7) μg·m-3,Marga测量结果的日均值范围介于0.6—32.7 μg·m-3之间,均值为(9.6±5.9) μg·m-3,Marga的均值较API 100E低43.8%。
从图4(a)可以看出,API 100E和Marga日均值相对误差的频率分布基本呈正态分布,数学期望μ为-44.7%,标准偏差σ为49.7%。API 100E和Marga对环境空气SO2监测结果的相关性如图4(b)所示,图中散点利用相对误差进行染色,相对误差的计算原理是将《环境空气气态污染物(SO2、NO3、O3、CO)连续自动监测系统技术要求及检测方法》(HJ654—2013)中提到的紫外荧光法(API 100E)看成真值,Marga测量结果为实测值,具体如式(1)所示。
stringUtils.convertMath(!{formula.content}) (1) API 100E和Marga日均值的相关性较好,相关系数r为0.84,截距为-1.29,斜率为0.64,决定系数R2、斜率低于同等设备2016年比对结果、2009年[19]和2011年[20]美国环保署(USEPA)环境技术认证 (Environmental Technology Verification,ETV) 项目中的结果,具体拟合结果如表1所示,此外当API 100E监测SO2浓度低于25 μg·m-3时,API 100E和Marga的相对误差较大。
表 1 Marga和API 100E线性拟合参数Table 1. Marga and API 100E linear fitting parameters从API 100E和Marga SO2季节散点图来看(图5),春季(3—5月)、夏季(6—8月)、秋季(9—11月)及冬季(1、2、12月)的线性相关系数r分别为0.87、0.84、0.80和0.87,拟合性相对较好,季节分布的斜率表现为秋季>冬季>春季>夏季,秋、冬季Marga测量结果与API 100E最为接近,夏季Marga测量结果偏低,一方面这可能是由于Marga和API 100E尽管均采取多种方法提高监测结果的准确度和稳定性,但由于Marga和API 100E的工作原理不同。对于Marga而言,温度越高,SO2在水溶液中的溶解度越低。而API 100E的工作原理为紫外荧光法,温度越高SO2分子的碰撞增加,激发态SO2分子返回基态的机率增加[21-22]。张凯等[21]研究显示,紫外荧光法测量SO2最合适的温度为50 °C,因此方法的差异性使得两种设备测得的SO2的监测结果存在一定的偏差。另一方面,夏季时大气扩散条件良好,SO2浓度相对较低,不同浓度梯度下Marga对SO2的吸收效率存在差异,为此针对不同浓度SO2的吸收效率开展了测试。
2.2 湿式旋转溶蚀器对SO2吸收效率
本研究参考美国环保署(USEPA)对Marga的环境技术认证方法,使用Thermo 43i和Marga同步进行SO2监测。吸收效率计算方法如式2所示。
stringUtils.convertMath(!{formula.content}) (2) 式中,ρ为溶蚀器对气体的吸收效率;C实测为Marga中监测的SO2浓度(μg·m-3);C标准为Thermo 43i监测的SO2的浓度(μg·m-3);
图6为Thermo 43i和Marga对SO2标准气的对比散点图,结果显示Marga和Thermo 43i的相关系数r为0.999,相关性较好,表明Marga与Thermo 43i的变化趋势基本一致。斜率为0.93,截距为-1.49,Marga的测量结果偏低,本研究中的斜率介于2011年美国环保署(USEPA)环境技术认证项目结果之间,高于2009年的认证结果[19-20]。
以Thermo 43i监测的SO2 浓度为横坐标,以湿式旋转溶蚀器对SO2的吸收效率为纵坐标,绘制了湿式旋转溶蚀器对不同浓度SO2的吸收效率曲线,具体如图7所示. 从图7可以看出,本研究获得的湿式旋转溶蚀器吸收效率曲线的方程为:y=-4×10-5x2 + 0.0048x + 0.7624,相关系数r为0.9765。对应于14.4—73.8 μg·m-3浓度的SO2,湿式旋转溶蚀器对其吸收效率为82.1%—91.7%,随着SO2浓度逐渐升高,湿式旋转溶蚀器的吸收效率逐渐升高,60 μg·m-3附近时吸收效率在91.0%左右趋于稳定。
利用本研究获得的13组有效数据计算了Marga对SO2的平均吸收效率,结果为88.2%±4.8%,低于邹强等[18]的研究结果。一方面可能是由于邹强等[18]利用的是平行版溶蚀器,且测定的是极端高浓度条件下SO2的吸收效率,其质量浓度范围介于171.4—1428.6 μg·m-3,本研究测定的是与环境大气接近的浓度范围(14.4—73.8 μg·m-3);另一方面可能是由于本研究使用的Marga已经连续运转5年,仪器内部不可避免的产生磨损、老化和变形,仪器内部的参数可能发生变化。
2.3 SO2的测量干扰分析
袁超等[12]在上海和泰山观测中溶蚀器的吸收液使用超纯水,相较于膜采样的结果,URG-9000B监测的
浓度分别高估了25%和64%,香港观测时将吸收液更换为5 mmol·L-1 H2O2,URG-9000B仍存在高估现象;Wu等[17]比对了URG-9000B和膜采样方法中SO2−4 的结果,在SO2高浓度条件下,存在SO2−4 高估的现象。为进一步探讨不同浓度SO2对蒸汽喷射气溶胶收集器(SJAC)的影响程度,本实验分析了不同SO2浓度梯度下颗粒态SO2−4 、SO2−4 、NO−3 浓度变化情况,具体如图8所示. 结果显示,SO2浓度从14.4 μg·m-3升高到73.8 μg·m-3时,NH+4 、SO2−4 、NO−3 的变化幅度分别为0.19、0.002、-0.01 μg·m-3,整体来看,随着SO2浓度的升高,NH+4 的浓度呈现升高的趋势,但升幅微弱,高浓度的SO2对SO2−4 和NO−3 的影响并不显著,NH+4 的浓度水平趋于平稳,NO−3 的浓度呈现略微下降。与袁超等[12]和Wu等[17]的结果略微不同,这可能是由于本实验Marga的溶蚀器为旋转型,吸收液中H2O2的浓度为1 mmol·L-1, URG-9000B的溶蚀器为平版型,吸收液分别为纯水和添加了5 mmol·L-1 H2O2的纯水,仪器构造和测量方法存在一定差异。NH+4 表2计算了不同SO2浓度时
残留效率,结果显示SO2浓度在14.4—73.8 μg·m-3范围时,采样体积为1 m3颗粒态中SO2−4 残留率介于0.43%—1.34%之间,其中SO2浓度越低,SO2−4 残留率越高,SO2达到73.8 μg·m-3时,其残留率为0.43%,较低浓度SO2(14.4 μg·m-3)的残留率低0.91个百分点,表明高浓度的SO2气体对颗粒物中的SO42-的监测分析影响较小;此外SO2在低浓度时残留量高,可能是由于低浓度时放大了仪器噪声的影响。SO2−4 表 2 不同SO2浓度时 残留效率SO2−4 Table 2. residue efficiency at different SO2 concentrationsSO2−4 SO2浓度/ (μg·m-3) 14.4 26.8 34.2 54.4 73.8 浓度/ (μg·m-3)SO2−4 0.29 0.35 0.41 0.49 0.48 残留率/% 1.34 0.87 0.80 0.60 0.43 3. 结论(Conclusion)
(1)通过离子色谱法和紫外荧光法同时监测了2017年南京市环境空气SO2,其中API 100E日均值范围介于2—45 μg·m-3,均值为(17.1±7.7)μg·m-3,Marga日均值范围介于0.6—32.7 μg·m-3之间,均值为(9.6±5.9 )μg·m-3,Marga的均值较API 100E低43.8%,二者相关系数r为0.84,截距为-1.29,斜率为0.64;当API 100E监测SO2浓度低于25 μg·m-3时,API 100E和Marga 1S的相对误差较大; 秋、冬季Marga测量结果与API 100E最为接近,夏季Marga测量结果偏低。
(2)基于实验室研究发现,Marga和Thermo 43i的相关系数r为0.999,相关性较好,Marga的测量结果偏低,与环境空气监测结果结论一致。湿式旋转溶蚀器对SO2吸收效率为82.1%—91.7%,平均吸收效率为88.2%±4.8%,随着SO2浓度逐渐升高,湿式旋转溶蚀器的吸收效率逐渐升高,60 μg·m-3附近时吸收效率趋于稳定。
(3)SO2浓度从14.4 μg·m-3升高到73.8 μg·m-3时,
浓度呈现升高趋势,但升幅微弱,高浓度的SO2对SO2−4 和NO−3 的影响并不显著,NH+4 的浓度水平趋于平稳,NO−3 的浓度呈现略微下降,颗粒态中NH+4 残留率为0.43%—1.34%。SO2为73.8 μg·m-3时,其残留率为0.43%,低浓度SO2(14.4 μg·m-3)的残留率低0.91个百分点,高浓度的SO2气体对颗粒物中的SO2−4 的监测分析影响较小。SO2−4 -
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