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红壤丘陵区典型小流域不同下垫面非点源磷输出特征

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房志达, 王淑萍, 苏静君, 胡炼, 赵洪涛, 李叙勇. 红壤丘陵区典型小流域不同下垫面非点源磷输出特征[J]. 环境工程学报, 2021, 15(5): 1724-1734. doi: 10.12030/j.cjee.202012057
引用本文: 房志达, 王淑萍, 苏静君, 胡炼, 赵洪涛, 李叙勇. 红壤丘陵区典型小流域不同下垫面非点源磷输出特征[J]. 环境工程学报, 2021, 15(5): 1724-1734. doi: 10.12030/j.cjee.202012057
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FANG Zhida, WANG Shuping, SU Jingjun, HU Lian, ZHAO Hongtao, LI Xuyong. Output characteristics of non-point source phosphorus on different underlying surfaces in a typical small watershed in red soil hilly region of Southern China[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2021, 15(5): 1724-1734. doi: 10.12030/j.cjee.202012057
Citation: FANG Zhida, WANG Shuping, SU Jingjun, HU Lian, ZHAO Hongtao, LI Xuyong. Output characteristics of non-point source phosphorus on different underlying surfaces in a typical small watershed in red soil hilly region of Southern China[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2021, 15(5): 1724-1734. doi: 10.12030/j.cjee.202012057
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红壤丘陵区典型小流域不同下垫面非点源磷输出特征

  • 1.

    中国科学院生态环境研究中心，城市与区域生态国家重点实验室，北京 100085

  • 2.

    中国科学院大学，北京 100049

  • 3.

    中国农业大学水利与土木工程学院，北京 100083

  • 4.

    云南大学国际河流与生态安全研究院，昆明 650500

    • 作者简介: 房志达(1996—)，男，硕士。研究方向：流域非点源污染。E-mail：zdfang_st@rcees.ac.cn
    通讯作者: 赵洪涛（1978—），男，博士，副研究员。研究方向：流域非点源污染及综合治理。E-mail：htzhao@rcees.ac.cn; 
  • 基金项目:
    国家自然科学基金资助项目(41771529)；中国科学院生态环境研究中心(义乌)长三角中心委托项目 (20200060)

  • 中图分类号: X522

Output characteristics of non-point source phosphorus on different underlying surfaces in a typical small watershed in red soil hilly region of Southern China

  • 1.

    State Key Laboratory of Urban and Regional Ecology, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China

  • 2.

    University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China

  • 3.

    College of Water Conservancy and Civil Engineering, China Agricultural University, Beijing 100083, China

  • 4.

    International Institute of River and Ecological Security, Yunnan University, Kunming 650500, China

    • Corresponding author: ZHAO Hongtao, htzhao@rcees.ac.cn ; 

摘要

  • 摘要: 深入了解不同下垫面非点源污染物的输出特征是小流域综合治理的前提之一。以红壤丘陵地区的典型小流域为例，实地对比观测了降雨条件下林地、农业种植用地(园地和耕地)和建设用地(村镇道路和屋顶)的主要下垫面非点源磷污染物输出过程后发现，典型降雨事件中5种主要下垫面总磷(TP)的场降雨平均浓度为：耕地(0.75 mg·L−1)>园地(0.59 mg·L−1)>村镇道路(0.38 mg·L−1)>林地(0.25 mg·L−1)>屋顶(0.08 mg·L−1)；而TP输出强度依次为：村镇道路(0.07 kg·hm−2)>耕地(0.06 kg·hm−2)>园地(0.04 kg·hm−2)>屋顶(0.021 kg·hm−2)>林地(0.019 kg·hm−2)。下垫面类型影响着非点源磷的输出形态，建设用地溶解态磷占比最高(51% ~ 71%)，林地溶解态磷次之(44%)，而种植用地溶解态磷占比最低(25%)。整个小流域土地利用面积占比和磷污染负荷贡献比分别为：林地(87%; 55%)>种植用地(9%; 42%)>建设用地(1%; 3%)。以上结果再结合当地降雨特征及水土流失现状，可为我国红壤丘陵地区小流域非点源污染治理提供参考。
    Abstract: Understanding the output process characteristics of non-point source pollutants on different underlying surfaces is one of the prerequisites for comprehensive management of small watersheds. Taking a typical small watershed in red soil hilly region of Southern China as an example, this study observed and compared the output process of non-point source phosphorus pollution of the main underlying surfaces of forest land, agricultural planting land (orchards and arable land) and construction land (rural roads and roofs) under rainfall conditions. Results showed that all underlying surfaces had high concentrations of pollutants in the early stage of runoff. The average concentration of total phosphorus (TP) on the five main underlying surfaces in typical rainfall events was in a decreasing order of arable land (0.75 mg·L−1), orchard land (0.59 mg·L−1), rural roads (0.38 mg·L−1), forest land (0.25 mg·L−1), and roofs (0.08 mg·L−1).The TP output intensity was in a decreasing order of rural roads (0.07 kg·hm−2), arable land (0.06 kg·hm−2), orchard land (0.04 kg·hm−2), roofs (0.021 kg·hm−2), and forest land (0.019 kg·hm−2). The type of underlying surfaces affected the output composition of non-point source phosphorus. Dissolved phosphorus accounted for the highest proportion of the whole non-point source phosphorus from construction land (51%~71%), followed by forest land (44%), and planting land (25%). The proportion of land use area and phosphorus pollution load contribution ratio of the entire small watershed were in a decreasing order of forest land (87%; 55%), planting land (9%; 42%), and construction land (1%; 3%). Results of this study, together with local rainfall characteristics and soil erosion conditions, can provide scientific guidance for non-point source pollution control in hilly red soil areas in Southern China..

  • 近年来，随着我国城市化和工业化进程的快速发展，各种环境污染物的排放量急剧增长，致水环境中污染物的种类和数量也持续增加. 水环境质量的不断恶化，给水生生态系统带来不良影响，同时对人类健康构成潜在威胁，严重制约着社会经济的可持续发展.

    研究发现，氧化应激是机体受到有害因素作用后的共同反应机制，许多疾病的发生与机体的氧化应激有关[1]. 生物体在一些环境污染物（如重金属、农药、持久性有机污染物、纳米粒子、药物和个人护理用品等）短期胁迫下便可使体内活性物质 （reactive species, RS） 产生增多，当过量的RS超过了机体抗氧化防御系统的清除能力时，会引起机体产生氧化应激反应，造成DNA/RNA、蛋白质等生物分子的氧化损伤，从而导致机体代谢紊乱，诱发疾病[2−3]. 因此，利用氧化应激评价环境污染物的毒性影响，有助于深入了解环境污染物的致病机理，为污染物的监控预警以及疾病的预防提供科学依据[4−5].

    斑马鱼 （Danio rerio） 属辐鳍亚纲 （Actinopterygii） 、鲤科 （Cyprinidae） 、短担尼鱼属 （Danio） ，繁殖力强，繁殖周期短，对毒物的刺激十分敏感，具有高度保守的基因组和信号传导通路，与人类基因高度同源[6−7]，目前已被广泛应用于生态毒理学相关研究领域，同时也是分子遗传学、发育生物学中常用的模式生物[8−9]. 本文基于重金属、农药和新兴污染物等常见环境污染物对斑马鱼引起的氧化应激反应进行综述，并对该领域未来的研究方向进行展望.

    1.   抗氧化防御系统/氧化应激对环境污染物胁迫的响应 （Response of antioxidant defense system/oxidative stress to environmental pollutants stress）

    机体在正常新陈代谢过程中会产生一定量的活性氧 （reactive oxygen species, ROS） 和活性氮 （reactive nitrogen species, RNS） . ROS是一类较基态氧活泼的含氧基团，包括自由基如羟基 （OH·） 、超氧阴离子 （O2·－） 以及非自由基如过氧化氢 （H2O2） . RNS是一氧化氮 （NO） 与ROS反应产生的一类具有高度氧化活性的自由基和硝基类衍生物，包括 NO、氮氧阴离子 （NO−） 等[10]. 适量的ROS和RNS在生物体内发挥着重要作用，如细胞信号传递和机体免疫，但过量的ROS和RNS会造成机体损害.

    抗氧化防御系统是为了清除体内过量ROS和RNS而自发形成的一种解毒机制，使得ROS和RNS的产生和清除处于动态平衡状态，其主要由抗氧化酶 （如超氧化物歧化酶 （SOD） 、过氧化氢酶 （CAT） 、谷胱甘肽过氧化物酶 （GPx） 、过氧化物酶 （POD） 等） 以及抗氧化小分子 （如还原型谷胱甘肽 （GSH） 、β-胡萝卜素 （维生素B） 、抗坏血酸 （维生素C） 等） 构成[11]. SOD是抗氧化防御系统的第一道防线，对ROS具有高亲和力，能使O2·－转化为O2和H2O2. 根据不同的金属辅助因子，SOD可分为Cu/Zn-SOD，Mn-SOD和Fe-SOD等，它们有助于防止金属催化的OH·的形成. CAT可以催化H2O2分解反应生成H2O和O2，每分钟可以分解约600万个H2O2分子. 迄今为止，CAT已受到广泛研究，包含300多种类型，如单功能过氧化氢酶、双功能过氧化氢酶和含锰过氧化氢酶等. GPx、POD是生物体内重要的抗氧化酶，均可清除体内的H2O2，在保护机体免受自由基损伤（尤其是脂质过氧化）方面发挥重要作用. GSH是一种水溶性的低分子量抗氧化剂，可维持机体的正常免疫功能，其含量是衡量机体抗氧化能力大小的重要因素. 同时，不同抗氧化酶和抗氧化小分子之间存在联合作用，机体对氧化胁迫的响应是抗氧化系统各成分共同作用的结果，如CAT与GPx可共同作用清除H2O2、并相互影响，具有一定的互补性；GSH可与谷胱甘肽硫转移酶 （GST） 相互协调以有效清除生理性或病理性的氧自由基[12−13]（图1）.

    图 1  抗氧化防御系统对环境污染物胁迫的响应
    Figure 1.  Response of antioxidant defense system to environmental pollutant stress
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    当体内ROS和RNS的产生清除失衡，机体便会出现氧化应激，导致中性粒细胞炎性浸润，蛋白酶分泌增加，产生大量强氧化性中间产物，引发脂质过氧化、基因突变、蛋白质失活等损伤.

    生物膜上的不饱和脂肪酸极易被氧化，当ROS和RNS攻击生物膜时，会引起脂质过氧化反应. MDA是脂质过氧化作用最常见的降解产物之一，能与蛋白质和DNA等大分子形成共价加合物，在糖尿病和神经退行性疾病等多种疾病的发生中发挥作用. 此外，MDA的产生可影响线粒体呼吸链复合物及线粒体内关键酶活性、加剧膜的损伤、放大ROS的作用，因而MDA可以反映机体脂质过氧化速率和强度，是反映氧化损伤最常用的指标之一[2, 14].

    DNA与ROS的相互作用可引起DNA-蛋白质交联、糖和碱基修饰产物的形成、链内和链间交联、单链或双链断裂，造成DNA损伤，进而增加机体患癌症、心血管疾病和神经退行性疾病等多种疾病的风险. 在 DNA 碱基中，鸟嘌呤因其最低的氧化还原电位和最高的氧化性而对氧化敏感，当ROS攻击鸟嘌呤碱基第8位碳原子时，可生成8-羟基脱氧鸟苷（8-OHdG）. 8-OHdG目前已成为DNA氧化损伤中最有效的生物标志之一[3, 15].

    蛋白质因其在细胞、血浆和组织中的丰富性以及与各种氧化剂的高反应速率而成为ROS的重要靶标. 蛋白质与ROS的相互作用可导致氨基酸侧链或蛋白质骨架的氧化、羰基衍生化合物的形成以及蛋白质-蛋白质交联. 其中，蛋白质羰基常被用作蛋白质氧化损伤的生物标记物[15].

    机体内的抗氧化防御系统在保护机体免受氧化损伤的过程中起着重要作用. 为了维持机体的正常生理功能，抗氧化防御系统通过阻止或延缓相关底物发生不必要的氧化从而严格控制RS的量，确保机体中“氧化还原稳态”的保持[16−17]. 在环境污染物胁迫下，当机体抗氧化防御系统无法控制RS的过量产生时，机体内氧化和抗氧化平衡态被打破，进而引起生物体发生氧化应激，抗氧化系统各成分和氧化代谢产物可以作为氧化应激的生物标志物利用，用以评价机体的健康状况及获得对环境风险的早期预警信号[18−19].

    2.   重金属与斑马鱼机体氧化应激 （Heavy metals and oxidative stress in zebrafish）

    重金属污染较为隐蔽，且周期长，大多具有不可逆性. 当河流、湖泊和海洋等水体受到重金属污染时，会使水质剧烈恶化，对水生动物造成巨大威胁，并可通过生物富集和生物放大作用对人类健康带来严重损害[20]. 研究表明，多种重金属可诱导斑马鱼机体氧化应激的发生，本文主要介绍了环境中较普遍、毒性较强的几种重金属或类金属（镉、铅、汞、砷、铬）[21−22].

    2.1   镉 （Cd）

    Cd是一种生物毒性极强的重金属元素，半衰期长，可在生物体内大量蓄积. 较低浓度Cd暴露对成年斑马鱼便具有急性致死效应 （96h-LC50为5 mg·L−1） . 亚致死浓度的Cd暴露可致使斑马鱼大脑、卵巢和肝脏中多种抗氧化酶活性改变，造成脂质过氧化，破坏细胞膜结构[23]. 有研究报道，Cd引起的生物氧化应激可能是由转录因子2 （Nrf2） /抗氧化反应元件 （ARE） 和金属硫蛋白转录因子1 （MTF-1） /金属反应元件 （MRE） 调控[24]. 斑马鱼肝细胞系 （ZFL） 是体外检测和细胞成像的模型细胞系，能准确评估潜在污染物的风险，已被广泛应用于水环境Cd污染的监测评估中. Morozesk等[25]采用ZFL探索了Cd暴露对机体氧化应激的效应，发现Cd暴露使ZFL中CAT及GST活性降低，金属硫蛋白含量和脂质过氧化程度加剧，并引起遗传损伤. Kwok等[26]研究发现，Cd暴露使ZFL中谷胱甘肽还原酶 （GR） 活性上调，MDA含量增加，并引起细胞凋亡.

    在抗氧化物对Cd毒性干预作用研究中，锌 （Zn） 被认为是重要的抗氧化剂，Zn能在Cd诱导的机体氧化应激中发挥保护作用，进而降低Cd毒性[27−28]. Chouchene等[29]发现，在Zn干预后，Cd暴露下斑马鱼胚胎表现出的形态异常，生长延迟及高死亡率均有所下降，推测Zn通过影响机体氧化应激反应发挥保护作用. Wang等[30]将斑马鱼置于0和200 mg·L−1 Zn溶液中预暴露8周，然后分别转移至不同浓度的 Cd溶液中继续暴露4 d，发现Zn预暴露通过增强机体抗氧化防御能力显著降低了Cd暴露造成的脂质过氧化. Zn暴露对于生物体的保护作用提示在进行包括Cd在内的重金属毒性评价时，生物体的过往抗氧化物暴露史是需考虑的因素.

    2.2   铅 （Pb）

    Pb广泛存在于环境中，难以降解，可造成生物体血液、肾脏及神经系统损害[31]. Pb暴露可导致生物体内ROS过量产生，从而诱导氧化应激，这被认为是Pb对生物体产生神经毒性、肝毒性、肾毒性等多种毒性的重要机制之一[32]. Park等[33]采用斑马鱼研究了温度改变对Pb暴露毒性的潜在影响，发现在热应激 （34 ℃） 条件下Pb显著诱导抗氧化系统相关基因 （SOD、CAT） 表达上调，并加重细胞损伤. 因此，在研究水体污染物的生物毒性影响时，应考虑气候变化（特别是温度）对水环境中污染物毒性的潜在影响.

    此外，由于Pb2+很难从体内完全清除，且目前的主要治疗方法（使用乙二胺四乙酸二钠钙、二巯基丁二酸等的螯合疗法）存在较为严重副作用，寻找能减轻或消除Pb2+毒性的药物或补充剂尤为重要. 有研究发现菊苣酸对斑马鱼发育初期的Pb2+毒性具有较强保护作用，这主要是通过减轻Pb2+引起的氧化损伤，恢复BV-2细胞的细胞周期而实现[34].

    2.3   汞 （Hg）

    Hg是一种广泛而持久存在的有毒重金属污染物，可对人体的神经系统、肾、肝脏等产生严重的损害作用. 水环境中的Hg可通过抑制水生动物抗氧化酶活性来影响其防御系统，引起机体损伤[35]. Zhang等[36]发现Hg暴露可对斑马鱼胚胎抗氧化酶 （CAT、GST、GPX） 活性、GSH、MDA含量以及编码抗氧化蛋白 （cat1、sod1、gstr、gpx1a、nrf2、keap1） 的mRNA水平等构成影响，引起死亡率和畸形率增加、体长缩短和孵化延迟等发育损伤，并诱导免疫毒性. 同时，Hg对生物抗氧化系统的影响存在性别差异. Hg暴露可诱导成年雄性斑马鱼睾丸中SOD和CAT活性，上调sod1和cat1的表达水平，并引起脂质过氧化以及病理学损伤，而雌性斑马鱼卵巢中SOD、CAT活性及其mRNA表达则相对稳定，提示雄性斑马鱼可能比雌性斑马鱼更易受到Hg污染威胁[37].

    2.4   砷 （As）

    As是一种广泛分布于自然界中的有毒类金属元素. 环境中的As暴露可通过以下方式引起机体发生氧化应激： （1） As代谢产生的ROS诱导机体出现氧化应激； （2） As与GSH结合，谷胱甘肽二硫化物 （GSSG） 含量增加，耗尽机体内源性抗氧化剂，导致氧化应激[38]. 长期以来，As介导的氧化应激被认为是As毒性的重要机制[39]. Delaney等[40]发现，亚砷酸钠能同时诱导斑马鱼机体氧化应激和内质网应激，并认为两种应激相关通路之间的相互干扰是亚砷酸钠诱导肝毒性的基础.

    世界卫生组织规定饮用水的As标准限制为10 mg·L−1，然而，在许多发展中国家，50 mg·L−1的As被认为是饮用水的可接受水平[41]. 有研究表明，即使是50 mg·L−1的As，其毒性也足以在斑马鱼中引起显著的氧化应激[42]. 近年来，水环境中低剂量的As暴露毒性受到广泛关注. Sun等[43]发现，低浓度 （≤150 mg·L−1） 的As2O3可诱导斑马鱼胚胎SOD活性升高，影响Cu/Zn-SOD和Mn-SOD的mRNA 转录水平，斑马鱼胚胎进而通过调节金属硫蛋白1 （MT1） 和热休克蛋白70 （HSP70） 的转录水平以对抗由As2O3引起的氧化应激，但低浓度的As仍可造成脂质过氧化等氧化损伤. Dong等[44]发现，暴露于低浓度的As2O3中不仅会诱导斑马鱼胚胎出现氧化应激，还可进一步损害斑马鱼的生长发育，诱导细胞凋亡.

    2.5   铬 （Cr）

    Cr及其化合物被广泛应用于皮革、印染和不锈钢等工业生产中，是重要的环境污染物之一. Cr在自然界中主要以三价铬 （Cr （Ⅲ） ） 和六价铬（Cr （Ⅵ） ）存在. Cr （Ⅲ） 毒性较小，是人体代谢所必须的元素，而Cr （Ⅵ） 对肝、肾、神经系统等具有广泛毒性作用[22]，氧化应激被认为是Cr （Ⅵ） 毒性作用的关键环节之一. Cr （Ⅵ） 暴露引起的持续氧化应激在多个转录因子（NF-κB、AP-1、p53和HIF-1） 的激活、细胞周期的调节和细胞凋亡的诱导中起关键作用，进而导致肝、肾毒性[45]. 近年来，Cr （Ⅵ） 诱导的神经毒性、免疫毒性与氧化应激的相关性在斑马鱼模型得到初步证实. Shwa等[46]发现环境相关浓度 （2 mg·L−1） 的Cr可造成斑马鱼脑中CAT活性上升，GSH和MDA含量升高，诱导神经毒性，抗氧化相关蛋白 （Nrf2, NQO1, HO-1） 的表达表明其毒性机制可能与Nrf2-ARE信号通路有关. Jin等[23]发现斑马鱼胚胎暴露于Cr （Ⅵ） 后，影响斑马鱼胚胎SOD、GPx和GST的活性及相关基因的转录水平，出现脂质过氧化，造成免疫毒性. 虽然目前初步证实氧化应激是Cr （Ⅵ） 诱导多种毒性的关键机制，但仍需进一步寻找相关的毒性靶点. 重金属致斑马鱼机体氧化应激的研究汇总见表1.

    表 1  重金属致斑马鱼机体氧化应激的研究
    Table 1.  Studies on oxidative stress of zebrafish by heavy metals
    污染物Pollutants生长发育时期或模型Growth period or model浓度Concentration暴露时间Exposure time氧化应激Oxidative stress毒性效应Toxic effects参考文献References
    Cd肝细胞系1、5 、10 mg·L−124 hCAT↓ GST↓ MDA↑遗传损伤[25]
    肝细胞系0.229、0.458 、0.917 mg·L−124 hGR↑细胞凋亡[26]
    Pb胚胎2、7、10 μg·L−17 dSOD↑ CAT↑细胞凋亡[33]
    Hg胚胎1、4、16 μg·L−17 dCAT↑ GST↑ GPx↓ GSH↑ MDA↑发育毒性、免疫毒性[36]
    成鱼（雄/雌）15、30 μg·L−130 d雄：SOD↑ CAT↑ GSH↑ MDA↑雌：GPx↓ GSH↓生殖毒性[37]
    As幼鱼25、50、75 、 150 mg·L−1120 hSOD↑ MDA↑脂质过氧化[43]
    成鱼10、50、100 、150 mg·L−128 dSOD↑ CAT↑ MDA↓发育毒性、细胞凋亡[44]
    Cr成鱼2 mg·L−160 dCAT↑ GSH↑ MDA↑细胞凋亡、神经毒性[45]
    胚胎0.882、2.942、8.825 mg·L−196 hSOD↑ GPx↓ GST↑ Cu/Zn-Sod↑ Mn-Sod↑ Cat↑ GPx↑免疫毒性[23]
    　　注：正体字母代表酶或小分子，斜体字母代表基因. 　　Note: normal letters represent enzymes or small molecules, and italic letters represent genes.
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    3.   农药与斑马鱼机体氧化应激 （Pesticides and oxidative stress in zebrafish）

    我国目前是全球最大的农药生产国和使用国，农药污染形势极为严峻. 农药可通过干湿沉降、地表径流、土壤淋溶等多种途径进入水环境，对水生生态系统造成严重破坏. 目前，关于农药胁迫对斑马鱼氧化应激的研究主要集中于杀菌剂、杀虫剂、除草剂（表2）.

    表 2  农药致斑马鱼机体氧化应激的研究
    Table 2.  Studies on oxidative stress of zebrafish by pesticides
    污染物Pollutants生长发育时期或模型Growth period or model浓度Concentration暴露时间Exposure time氧化应激Oxidative stress毒性效应Toxic effects参考文献References
    戊唑醇成鱼0.18、0.92 、 1.84 mg·L−128 dSOD↑ CAT↑ POD↑ GST↑细胞凋亡、肝脏毒性[48]
    丙环唑胚胎0.5、2 、5 mg·L−196 hROS↑ GPx↑ CAT↑ MDA↑细胞凋亡、免疫毒性[49]
    苯醚甲环唑胚胎0.3、0.6 和1.2 mg·L−196 hROS↑ SOD↓ CAT↓ GST↓细胞凋亡、心血管毒性[50]
    甲氧基丙烯酸酯类杀菌剂曲霉素胚胎30—105 mg·L−196 hROS↑ SOD↓ MDA↑ GSH↓免疫毒性[52]
    成鱼（雄/雌）1、10、100 μg·L−128 d雄：ROS↑ SOD↑↓ CAT↑ GST↑ MDA↑雌：ROS↑ SOD↓ CAT↑ GST↓↑ MDA↑遗传毒性[53]
    幼鱼/成鱼（雄/雌）25、50、75 、 150 mg·L−196 h/28 d幼鱼：CAT↑ POD↑ GST↑ MDA↑成鱼（雄）：SOD↓ CAT↑↓ POD↑↓ GST↓↑ MDA↑成鱼（雌）：SOD↑↓CAT↑↓↑ POD↑ GST↓↑ MDA↑发育毒性[54]
    氯氰菊酯成鱼0.3、0.6 μg·L−112 dSOD↑ CAT↑遗传毒性[56-57]
    吡虫啉成鱼2 mg·L−128 dROS↑ SOD↑↓ GST↑↓ CAT↑ MDA↑遗传毒性[61]
    毒死蜱成鱼30、100、300 μg·L−121 dSOD↓ GST↓ GPx↓ GSH↓ MDA↑消化道毒性[62]
    百草枯幼鱼100 mg·L−172 hCAT↑ MDA↑细胞凋亡[64]
    乙草胺成鱼1、10、100 μg·L−121 dSOD↑ CAT↑ GPx↑发育毒性[66]
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    3.1   杀菌剂

    三唑类杀菌剂是一类有机杂环类化合物，具有广谱性，高效性，内吸传导性强等特点，既能防病治病，又能调节作物生长，是目前使用面较广的一类药剂[47]. 典型的三唑类杀菌剂有戊唑醇、丙环唑和苯醚甲环唑等，因其具有低生物降解性和易在环境中转移等特点，能在环境中长期存在，对生态环境系统和人类健康构成严重威胁. Li等[48]发现，在低浓度戊唑醇胁迫下，成年斑马鱼肝脏中的多种酶活性 （SOD、CAT、POD和GST） 均显著增加，凋亡基因 （bax, caspase-8） 表达上调，导致肝损伤. Zhao等[49]发现，丙环唑诱导斑马鱼氧化状态失衡，胚胎中ROS含量上升，GPx和CAT活性显著上调，造成脂质过氧化和细胞凋亡. Zhu等[50]发现，苯醚甲环唑造成了斑马鱼体内ROS的过度积累和抗氧化酶 （SOD、CAT和GST） 的抑制，触发细胞凋亡，诱发心血管毒性；抗氧化剂 N-乙酰-L-半胱氨酸可以显著逆转氧化应激并减轻苯醚甲环唑诱导的心血管异常.

    甲氧基丙烯酸酯类杀菌剂是继三唑类杀菌剂后又一广泛使用的杀菌剂. 甲氧基丙烯酸酯类杀菌剂对细菌毒性机制主要是通过结合在线粒体复合体Ⅲ的细胞色素Qo位点来阻断电子传递链，抑制线粒体的呼吸，从而导致ATP合成的损失，造成氧化损伤[51]. Li等[52]将斑马鱼胚胎暴露于三种甲氧基丙烯酸酯类杀菌剂（吡唑醚菌酯，肟菌酯和啶氧菌酯）中96 h，发现3种甲氧基丙烯酸酯类杀菌剂均诱导斑马鱼体内ROS和MDA含量增加，抑制了SOD活性和GSH含量，同时改变Mn-SOD的mRNA水平，诱导胚胎发生氧化应激并引起免疫毒性. Han等[53]将斑马鱼暴露于甲氧基丙烯酸酯类杀菌剂嘧菌酯中，发现ROS在斑马鱼肝脏中积累显著增多，肝脏SOD，CAT和GST活性受到诱导，脂质过氧化程度加剧；并且不同性别斑马鱼表现出不同的敏感性，与雄性斑马鱼相比，雌性斑马鱼表现出更高的ROS敏感性，这可能与雌激素通过增强抗氧化酶相关基因的表达来发挥保护作用有关. 因此，应用斑马鱼评价甲氧基丙烯酸酯类杀菌剂的氧化应激效应时，应考虑性别差异. Mao等[54]在开展甲氧基丙烯酸酯类杀菌剂吡唑醚菌酯对斑马鱼毒性影响研究时发现，除性别差异外，吡唑醚菌酯杀菌剂对斑马鱼不同生命阶段的氧化应激效应也有差异，对成年斑马鱼的潜在不利影响相对较低，对斑马鱼胚胎/幼鱼的影响更为显著.

    3.2   杀虫剂

    氯氰菊酯 （CYP） 是一种拟除虫菊酯类杀虫剂，被广泛应用于害虫防治，是淡水生态系统中常见的污染物[55]. Paravani等[56-57]发现CYP可使斑马鱼鳃SOD和CAT活性显著上升，引起Mn-sod-cat基因mRNA水平显著上调，并出现DNA损伤. 高效氯氰菊酯 （β-CYP）是CYP的一种高效异构体，对多种生物具有潜在的免疫毒性及神经毒性，且具有显著的对映选择性[58]. Mu等[59]研究将成年斑马鱼分别置于β-CYP对映体和β-CYP外消旋体中，结果表明在0.1 mg·L−1浓度下，1R-cis-aS和1R-trans-aS对映体及β-CYP外消旋体能显著诱导肝脏脂质过氧化，但只有1R-cis-aS引起脑脂质过氧化；而暴露于1S-cis-aR和1S-trans-aR对映体的斑马鱼则未观察到明显的氧化应激. 因此，在进行β-CYP环境风险评估时，β-CYP对成年斑马鱼氧化应激影响应考虑该农药的对映选择性.

    在杀虫剂造成氧化应激的干预保护研究中，Han等[60]发现褪黑素 （MLT） 能通过抑制杀虫剂介导的斑马鱼氧化应激来有效的保护斑马鱼免受杀虫剂诱导的发育神经毒性和细胞凋亡.

    此外，斑马鱼抗氧化活性系统在吡虫啉[61]、毒死蜱[62]等杀虫剂农药毒性评价中也得到广泛的应用，这些农药均可对斑马鱼抗氧化酶产生诱导或抑制效应，造成氧化损伤，且肝脏是主要的靶器官.

    3.3   除草剂

    百草枯是一种速效触杀灭生性除草剂，易溶于水，有腐蚀性，毒性强，除草效果极佳，是世界上使用最广泛的除草剂之一，被认为是一种典型的氧化应激触发物[63]. Wang等[64]将斑马鱼暴露于百草枯后，发现斑马鱼体内MDA含量和CAT活性显著上升，抗氧化酶相关基因 （sod1、sod2等） 及Nrf2信号通路被激活，并认为斑马鱼是研究百草枯诱导氧化应激机制和筛选有效抗氧化剂的有效模式生物.

    乙草胺是我国用量最大的农药之一，具有较高的水溶性，在水环境中被广泛检出，研究表明，乙草胺能显著激活生物体肝脏氧化应激[65]. Zhang等[66]研究发现长期高剂量乙草胺暴露可降低斑马鱼卵巢的抗氧化能力，破坏卵巢的功能；乙草胺浓度越高，暴露时间越长，斑马鱼抗氧化能力越差；诱导氧化应激可能是乙草胺影响鱼类卵巢发育的机制之一. 农药致斑马鱼机体氧化应激的研究汇总见表2.

    4.   新兴污染物与斑马鱼机体氧化应激 （Emerging pollutants and oxidative stress in zebrafish）

    新兴污染物 （emerging contaminants, ECs） 是指尚未受到相关政策法规限制，浓度普遍较低且监测方法有限，对环境和人类健康具有潜在严重危害的污染物[67]. 新兴污染物的环境污染及生态毒理效应已成为全球所面临的重大环境问题之一. 近年来，在环境污染物胁迫对斑马鱼氧化应激效应的研究领域，研究者们不再局限于重金属、农药等常见的环境污染物，开始关注持久性有机污染物、纳米粒子、药品及个人护理品等新兴污染物的毒性影响[68]（表3）.

    表 3  新兴污染物致斑马鱼机体氧化应激的研究
    Table 3.  Studies on oxidative stress of zebrafish by emerging pollutants
    污染物Pollutants生长发育时期或模型Growth period or model浓度Concentration暴露时间Exposure time氧化应激Oxidative stress毒性效应Toxic effects参考文献References
    3,3',4,4',5-五氯联苯胚胎16、32、64、128 μg·L−17 dCu/Zn-Sod↓ CAT↓ GPx↓ MDA↑发育毒性[72]
    氯代多氟烷基醚磺酸盐幼鱼10、100 mg·L−172 hSOD↓ Cu/Zn-Sod↓ CAT↓ GST↓ GPx↑ GSH↓ MDA↑脂质过氧化[79]
    2,3,7,8-四氯二苯并二恶英成鱼0.1、0.2、0.4、0.8 μg·L−15 dSOD↓GST↓ MDA↑脂质过氧化[82]
    多溴二苯醚成鱼5、50、500 μg·L−115 dSOD↑ CAT↑细胞凋亡、遗传毒性[83]
    二氧化钛纳米粒子成鱼10、50、100 mg·L−17 dSOD↓ CAT↓ GSTs↓ MDA↑脂质过氧化[86]
    C70纳米颗粒幼鱼/成鱼0.5 、 1.5 mg·L−114 dROS↑ SOD↑ MDA↑神经毒性[87]
    异烟肼幼鱼1、2、4、6、8、16 mmol·L−1 72 hROS↑ SOD↓ MDA↑ Sod1↓发育毒性[91]
    氯胺酮胚胎50、70、90 mg·L−124 hROS↑ SOD↑ CAT↑ GSSG↑ Sod1↑ Cat↑细胞凋亡[92]
    烟酸诺氟沙星胚胎0.002、0.2、1、5、25 mg·L−196 hSOD↑ CAT↑ GPx↑ MDA↑发育毒性、免疫毒性[93]
    恩诺沙星幼鱼5、10、500 μg·L−114 dGPx↓ GST↑ MDA↑脂质过氧化[94]
    三氯生成鱼50、100、150 μg·L−130 dSOD↓ CAT↓ GPx↓ GSH↓ GSSH↓ GR↓ MDA↑ 8-OHdG↑ 蛋白质羰基↑遗传毒性[95]
    成鱼0.034、0.068 mg·L−142 dSOD↓ CAT↓ GPx1a↑↓ MT-2↑细胞凋亡[96]
    　　注：正体字母代表酶或小分子，斜体字母代表基因. 　　Note: normal letters represent enzymes or small molecules, and italic letters represent genes.
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    4.1   持久性有机污染物

    POPs是具有持久性、生物积累性和高毒性，能够进行长距离迁移并对人类健康和生态环境具有严重危害的有机污染物[69]. 水体是POPs在环境中迁移转化的重要介质，水环境中的POPs可对水生生物产生毒害作用[70].

    多氯联苯 （PCBs） 又称氯化联苯，是斯德哥尔摩公约优先禁止的持久性有机污染物之一，是水环境中广泛分布的典型持久性有机污染物[71]. PCBs暴露能够引起机体氧化应激的产生. Liu等[72]将斑马鱼胚胎暴露于3,3',4,4',5-五氯联苯中，发现斑马鱼体内MDA含量增加，抗氧化酶 （Cu/Zn-Sod、CAT、GPx） 活性下降. PCBs暴露诱导的氧化应激被认为与芳烃受体 （AHR） 的激活有关，AHR激活后可导致细胞色素P4501A （CYP1A） 的表达增加，从而诱导ROS产生[73].

    有研究发现，机体暴露于PCBs后，维生素E的细胞水平会降低，维生素E作为抗氧化物质可对PCBs造成的毒性损伤具有保护作用[74]. Na等[75]将斑马鱼胚胎暴露于3,3',4,4',5-五氯联苯中，并使用维生素E进行干预，发现维生素E能通过诱导热休克蛋白 （HSC70） 和SOD2的表达并抑制芳烃受体 2 （AHR2） 和 CYP1A 的表达有效发挥抗氧化作用.

    全氟辛烷磺酸 （PFOS） 曾被广泛应用于纺织、食品包装及电镀行业，具有神经毒性、内分泌毒性、和生殖毒性[76]. 近年来，鉴于对动物和人类的潜在毒性，PFOS已被许多国家禁止使用，由半衰期相对较短的氯代多氟烷基醚磺酸盐 （F-53B） 、全氟壬烯氧基苯磺酸钠 （OBS） 等作为PFOS的替代品. 但目前对PFOS替代品的排放和处置缺乏限制，导致其广泛存在于水环境中，应充分关注其潜在的生态环境风险[77−78]. Wu等[79]将斑马鱼幼鱼暴露于F-53B溶液中48 h，发现F-53B对斑马鱼的毒性效应与PFOS类似，在斑马鱼幼鱼中具有生物累积性和持久性，环境相关浓度便可诱导氧化应激反应，CAT、SOD、Cu/Zn−SOD和GST活性降低，GPx活性升高，脂质过氧化程度加剧. Zou等[80]发现，OBS对斑马鱼幼鱼的氧化应激效应与PFOS相当，其机制可能均与Nrf2-ARE信号通路有关.

    二噁英化合物属于典型的持久性有机污染物，其中以2,3,7,8-四氯二苯并二恶英 （TCDD） 毒性最强. TCDD暴露能导致生物体内氧自由基的过度生成，出现氧化应激[81]. 聂芳红等[82]将斑马鱼暴露于TCDD中，发现受试斑马鱼受到过多氧自由基的攻击，肝脏MDA含量增加，SOD和GST活性降低，从而造成机体损伤.

    多溴二苯醚 （PBDEs） 是广泛用于家具、汽车和建材生产的溴化阻燃剂. Meng等[83]发现2,2',4,4'-四溴联苯醚 （BDE-47） 和2,2',4,4',5,5-六溴二苯醚 （BDE-153） 能诱导斑马鱼肝细胞SOD和CAT活性显著升高，出现氧化应激并进一步造成DNA损伤和细胞凋亡.

    4.2   纳米粒子

    现今，纳米材料在电子、化工、生物医药等诸多领域发挥重要作用，了解其对环境及生物体的潜在安全性变得至关重要[84]. 相关研究表明，氧化应激可能在纳米粒子毒性作用中发挥关键作用[85]. Tang等[86]发现长期暴露于二氧化钛纳米粒子 （TiO2-NPs） 可使斑马鱼肝脏、肠道和鳃中SOD、CAT和GST的活性均显著上升以对抗不良反应，但这些酶活性的上升仍不足以抵消过量的ROS，最终斑马鱼出现氧化损伤，其中以肝脏和鳃更为明显. 这与Sarasamma等[87]将斑马鱼暴露于C70纳米颗粒的毒性研究结果类似.

    同时，纳米粒子同其他污染物的联合暴露可能存在协同效应. Du等[88]发现PFOS和氧化锌纳米颗粒 （ZnO-NPs） 联合暴露导致斑马鱼体内ROS含量、GPx活性和MDA含量明显升高，氧化应激相关的基因如Cat、Gpx1a和Sod1显著下调；联合暴露比单独暴露可能更易引起严重的氧化应激和氧化损伤.

    此外，不同粒径的纳米颗粒对斑马鱼氧化应激效应不同. Zhu等[89]将斑马鱼暴露于不同粒径的SiO2纳米粒子溶液中，发现15 nm处理组的SiO2积累量明显高于30 nm组，且15 nm SiO2比30 nm SiO2对斑马鱼幼鱼的ROS水平、抗氧化系统和脂质过氧化的影响更为显著，表明小粒径纳米可引起更严重的氧化应激.

    4.3   药物和个人护理用品 （PPCPs）

    PPCPs主要是指各种常用药物（如抗生素、结核药等）与护理用品（如香料、化妆品等）及其代谢产物在内的一系列化学物质，多种PPCPs在浓度极低时便可对生物产生急性和慢性毒性作用[90].

    Zou等[91]发现抗结核药异烟肼能显著提高斑马鱼幼鱼体内ROS和MDA的含量，降低SOD的活性，异烟肼诱导斑马鱼幼鱼产生的氧化应激是其具有发育毒性的重要原因之一. Félix等[92]发现麻醉药氯胺酮胁迫导致斑马鱼胚胎中SOD、CAT、GSSG活性均受到影响，Sod1和Cat基因表达显著上调. 氯胺酮主要通过参与斑马鱼胚胎中的p53依赖性途径诱导氧化应激，而氧化应激是氯胺酮对斑马鱼具有致畸性的重要原因. Liang等[93]发现烟酸诺氟沙星 （NOR-N） 暴露提高了斑马鱼幼鱼体内SOD、CAT和GPx的活性及MDA含量，并上调相关基因mRNA水平，引起发育毒性及免疫毒性. Pavla等[94]探讨了抗生素恩诺沙星对斑马鱼的毒性影响，发现暴露3 d时斑马鱼体内的GPx和GST活性便出现了变化，高浓度组 （500 μg·L−1） 脂质过氧化程度加剧；但暴露7 d起，所有抗氧化酶活性或脂质过氧化程度趋于正常；暴露14 d后，抗氧化酶基因的mRNA表达也恢复正常，这表明斑马鱼幼鱼抗氧化防御系统可能有能力在短时间内适应恩诺沙星的胁迫.

    三氯生因具有良好的广谱抗菌性能而被广泛应用于洗衣粉、肥皂、牙膏等个人护理产品中，常在环境和生物体中被频繁检出. Gyimah等[95]将斑马鱼暴露于三氯生中，发现斑马鱼体内多种抗氧化酶活性显著降低，MDA、8-OHdG和蛋白质羰基等氧化损伤标记物的含量显著增加，脑和肝脏是主要的靶器官. 王凡等[96]发现较高浓度三氯生显著影响了斑马鱼卵巢抗氧化 （SOD、CAT、GPx1a和MT-2） 和凋亡 （Bcl-2、p53和Bax） 相关基因的表达，从而产生了氧化损伤，加速细胞凋亡的发生. 可见，三氯生的潜在生态风险不容忽视. 新兴污染物致斑马鱼机体氧化应激的研究汇总见表3.

    此外，还有研究者对微囊藻毒素、微塑料、内分泌干扰物等其他常见新兴环境污染物致斑马鱼氧化应激效应进行了研究，见表4.

    表 4  其他新兴环境污染物致斑马鱼机体氧化应激的研究
    Table 4.  Studies on oxidative stress of zebrafish by other emerging pollutants
    污染物Contaminants研究方法Method斑马鱼氧化应激效应Effects of pollutants on the oxidative stress of zebrafish参考文献References
    微囊藻毒素雌性斑马鱼暴露于微囊藻毒素7 d卵巢中SOD、CAT和GPx活性及mRNA水平皆上调，MDA含量增加，出现生殖毒性. [97]
    成年斑马鱼暴露于微囊藻毒素7 d低浓度组 （50 μg·kg−1） 抗氧化酶活性及其mRNA水平皆上调，出现轻微肝损伤，高浓度组（200 μg·kg−1） 抗氧化酶活性及其mRNA水平皆下调，出现严重的肝损伤. [98]
    微塑料成年斑马鱼暴露于聚苯乙烯微塑料中7 d肝脏中SOD和CAT活性皆上升，出现肝脏炎症和脂质积累. [99]
    成年斑马鱼暴露于聚苯乙烯微塑料中21 d肠道中SOD和CAT活性皆上升，出现肠道炎症. [100]
    氧化石墨烯成年斑马鱼暴露于氧化石墨烯14 d肝脏中MDA含量、SOD和CAT活性增加，GSH含量降低，出现组织损伤及肠道炎症. [101]
    双酚S成年斑马鱼暴露于双酚S 75 d长期暴露于双酚S可能会通过诱导大脑氧化应激造成斑马鱼出现焦虑和恐惧反应. [102]
    四溴双酚A斑马鱼胚胎暴露于四溴双酚A 72 h四溴双酚A浓度高于0.1 mg·L−1时，SOD、CAT和GPx的酶活性出现降低；在1 mg·L−1浓度时，SOD、CAT和GPx1a的基因表达也出现显著降低. 出现细胞凋亡及心脏毒性. [103]
    　　注：正体字母代表酶或小分子，斜体字母代表基因. 　　Note: normal letters represent enzymes or small molecules, and italic letters represent genes.
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    5.   结语与展望 （Conclusion and outlook）

    随着科学技术和社会经济的快速发展，越来越多的化学物质被人们排放到水环境中，水环境污染问题日趋严重，对水生生物和人类健康构成严重威胁. 氧化应激是水环境污染物致机体损伤的重要机制，通过对水环境污染物致斑马鱼机体氧化应激的研究，有助于早期预警并预防水环境污染物引起的机体损伤，为探索更有效的防治水环境污染物危害的方法和技术奠定基础. 目前，关于环境污染物致斑马鱼机体氧化应激的研究还不够系统和深入，限制着对环境污染物致病机理的认识，今后可进一步从以下几方面展开研究：

    （1） 在当前的环境污染中，环境污染物的暴露往往不是单一出现的，更多是以联合暴露的形式威胁环境安全和人类健康，目前的研究局限于传统的环境污染物联合暴露对机体氧化应激的影响，且联合暴露的污染物数量种类较少，这与实际情况不符. 同时，环境污染物毒性影响易受到环境因素 （如温度、pH等） 的影响，基于斑马鱼机体氧化应激反应关注不同环境因素下的污染效应将更具现实意义.

    （2） 环境污染物致斑马鱼不同性别、不同器官、不同生长发育阶段氧化应激效应的差异目前仍缺乏系统性的研究，同时这些变化趋势的解释还局限于推理和猜测，需要开展更多的研究来阐明确切的影响机制.

    （3） 新兴环境污染物在多种环境介质中被广泛检出，分析其生物可利用性及在不同条件下的实际暴露水平、探明其对斑马鱼机体氧化应激的效应，寻找有效的监测评价生物标记物，应受到更多的关注.

    （4） 在抗氧化物质的研究中，Zn、菊苣酸、VC[104]、白藜芦醇[105]、岩藻多糖[106]等物质虽已明确对斑马鱼机体氧化应激具有保护作用，但作用机制尚不明确. 寻求更多、更为有效的抗氧化剂，并明确其作用机制是预防、治疗生物体受到氧化损伤的关键途径.

  • 图 1  岩下小流域位置

    Figure 1.  Location of Yanxia small watershed

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    图 2  主要下垫面上磷污染物随时间的输出过程

    Figure 2.  Output process of phosphorus pollutants on the main underlying surfaces over time

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    图 3  主要下垫面的EMC特征

    Figure 3.  EMC characteristics on the main underlying surfaces

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    图 4  主要下垫面单位面积输出的污染物负荷

    Figure 4.  Pollutants load output per unit area of the main underlying surfaces

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    图 5  次降雨尺度岩下小流域的污染负荷

    Figure 5.  Pollutants load in Yanxia small watershed under a typical rainfall event

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    图 6  次降雨尺度小流域内的污染负荷比例组成

    Figure 6.  Pollutants load composition in Yanxia small watershed under a typical rainfall event

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    图 7  耕地输出流量、TSS浓度及磷浓度随时间的变化规律

    Figure 7.  Output flow, TSS concentration and phosphorus concentration of arable land over time

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    表 1  采样信息记录表

    Table 1.  Record of sampling information

    采样日期降雨量/mm降雨类型降雨历时/h降雨强度/(mm·h−1)产流与否
    6月5日5.4小雨3.01.8否
    6月6日7.2小雨3.91.8否
    6月19日*67.4大雨242.8是
    6月25日10.4中雨8.71.2否
    6月30日31.2大雨13.54.2是
    7月4日8.4小雨7.41.1否
    7月7日74.4大雨24.83.0是
    7月20日4.4小雨1.14.0否
    7月28日4.4小雨0.76.3否
    7月29日4.8小雨0.412否
    8月4日*59.8大雨9.26.5是
    8月7日*17.2中雨3.84.5是
    8月25日6.6小雨23.3否
    8月27日*5.8小雨3.21.8是
    　　注：标记*为用于结果分析的降雨事件；采样年份为2020年。
    采样日期降雨量/mm降雨类型降雨历时/h降雨强度/(mm·h−1)产流与否
    6月5日5.4小雨3.01.8否
    6月6日7.2小雨3.91.8否
    6月19日*67.4大雨242.8是
    6月25日10.4中雨8.71.2否
    6月30日31.2大雨13.54.2是
    7月4日8.4小雨7.41.1否
    7月7日74.4大雨24.83.0是
    7月20日4.4小雨1.14.0否
    7月28日4.4小雨0.76.3否
    7月29日4.8小雨0.412否
    8月4日*59.8大雨9.26.5是
    8月7日*17.2中雨3.84.5是
    8月25日6.6小雨23.3否
    8月27日*5.8小雨3.21.8是
    　　注：标记*为用于结果分析的降雨事件；采样年份为2020年。
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    表 2  各下垫面径流中磷浓度与TSS的相关性检验

    Table 2.  Correlation test between phosphorus concentration and TSS concentration in runoff of each underlying surface

    下垫面类型TDPTPPTP样品个数
    林地0.7080.990**0.912*5
    园地0.672*0.941**0.847**13
    耕地0.4600.781**0.775**13
    村镇道路0.0770.876**0.857**8
    屋顶0.8750.952*0.993**5
    　　注：相关性采用皮尔逊相关系数表示；*为相关性在0.05水平上显著(双侧)，**为相关性在0.01水平上显著(双侧)。
    下垫面类型TDPTPPTP样品个数
    林地0.7080.990**0.912*5
    园地0.672*0.941**0.847**13
    耕地0.4600.781**0.775**13
    村镇道路0.0770.876**0.857**8
    屋顶0.8750.952*0.993**5
    　　注：相关性采用皮尔逊相关系数表示；*为相关性在0.05水平上显著(双侧)，**为相关性在0.01水平上显著(双侧)。
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    表 3  耕地输出磷浓度与流量的相关性检验

    Table 3.  Correlation analysis of output phosphorus concentration and flow in arable land

    降雨日期耕地磷素耕地流量样品个数
    6月19日(大雨)TDP0.6955
    TPP0.5215
    TP0.7355
    8月4日(大雨)TDP0.569*13
    TPP0.743**13
    TP0.787**13
    8月7日(中雨)TDP-0.7077
    TPP0.793*7
    TP0.784*7
    　　注：相关性采用皮尔逊相关系数表示；*为相关性在0.05水平上显著(双侧)，**为相关性在0.01水平上显著(双侧)。
    降雨日期耕地磷素耕地流量样品个数
    6月19日(大雨)TDP0.6955
    TPP0.5215
    TP0.7355
    8月4日(大雨)TDP0.569*13
    TPP0.743**13
    TP0.787**13
    8月7日(中雨)TDP-0.7077
    TPP0.793*7
    TP0.784*7
    　　注：相关性采用皮尔逊相关系数表示；*为相关性在0.05水平上显著(双侧)，**为相关性在0.01水平上显著(双侧)。
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出版历程
  • 收稿日期:  2020-12-12
  • 录用日期:  2021-02-06
  • 刊出日期:  2021-05-10
房志达, 王淑萍, 苏静君, 胡炼, 赵洪涛, 李叙勇. 红壤丘陵区典型小流域不同下垫面非点源磷输出特征[J]. 环境工程学报, 2021, 15(5): 1724-1734. doi: 10.12030/j.cjee.202012057
引用本文: 房志达, 王淑萍, 苏静君, 胡炼, 赵洪涛, 李叙勇. 红壤丘陵区典型小流域不同下垫面非点源磷输出特征[J]. 环境工程学报, 2021, 15(5): 1724-1734. doi: 10.12030/j.cjee.202012057
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FANG Zhida, WANG Shuping, SU Jingjun, HU Lian, ZHAO Hongtao, LI Xuyong. Output characteristics of non-point source phosphorus on different underlying surfaces in a typical small watershed in red soil hilly region of Southern China[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2021, 15(5): 1724-1734. doi: 10.12030/j.cjee.202012057
Citation: FANG Zhida, WANG Shuping, SU Jingjun, HU Lian, ZHAO Hongtao, LI Xuyong. Output characteristics of non-point source phosphorus on different underlying surfaces in a typical small watershed in red soil hilly region of Southern China[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2021, 15(5): 1724-1734. doi: 10.12030/j.cjee.202012057
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红壤丘陵区典型小流域不同下垫面非点源磷输出特征

    通讯作者: 赵洪涛（1978—），男，博士，副研究员。研究方向：流域非点源污染及综合治理。E-mail：htzhao@rcees.ac.cn; 
    作者简介: 房志达(1996—)，男，硕士。研究方向：流域非点源污染。E-mail：zdfang_st@rcees.ac.cn
  • 1. 中国科学院生态环境研究中心，城市与区域生态国家重点实验室，北京 100085
  • 2. 中国科学院大学，北京 100049
  • 3. 中国农业大学水利与土木工程学院，北京 100083
  • 4. 云南大学国际河流与生态安全研究院，昆明 650500
  • 收稿日期:  2020-12-12
  • 录用日期:  2021-02-06
  • 网络出版日期:  2021-05-23
基金项目:
国家自然科学基金资助项目(41771529)；中国科学院生态环境研究中心(义乌)长三角中心委托项目 (20200060)

摘要: 深入了解不同下垫面非点源污染物的输出特征是小流域综合治理的前提之一。以红壤丘陵地区的典型小流域为例，实地对比观测了降雨条件下林地、农业种植用地(园地和耕地)和建设用地(村镇道路和屋顶)的主要下垫面非点源磷污染物输出过程后发现，典型降雨事件中5种主要下垫面总磷(TP)的场降雨平均浓度为：耕地(0.75 mg·L−1)>园地(0.59 mg·L−1)>村镇道路(0.38 mg·L−1)>林地(0.25 mg·L−1)>屋顶(0.08 mg·L−1)；而TP输出强度依次为：村镇道路(0.07 kg·hm−2)>耕地(0.06 kg·hm−2)>园地(0.04 kg·hm−2)>屋顶(0.021 kg·hm−2)>林地(0.019 kg·hm−2)。下垫面类型影响着非点源磷的输出形态，建设用地溶解态磷占比最高(51% ~ 71%)，林地溶解态磷次之(44%)，而种植用地溶解态磷占比最低(25%)。整个小流域土地利用面积占比和磷污染负荷贡献比分别为：林地(87%; 55%)>种植用地(9%; 42%)>建设用地(1%; 3%)。以上结果再结合当地降雨特征及水土流失现状，可为我国红壤丘陵地区小流域非点源污染治理提供参考。

English Abstract

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  • 非点源污染日益成为流域水环境质量提升的主要限制因素[1-3]。非点源污染导致大量氮磷等营养元素进入水体，从而加速水体富营养化进程[4]。已有的研究表明, 全球至少有30%~50%地表水受到非点源污染影响[5-6]。我国非点源水污染问题也很严重[7-8]，氮、磷污染物中分别有46.52%和67.21%来自于农业源[9]。

    受人类生产和生活活动干扰剧烈的小流域往往同时存在农业非点源和村镇非点源[10-11]。当前对两类非点源污染过程的研究主要考虑降雨强度和下垫面类型对氮、磷等污染物输出的影响[12-16]，以及非点源污染与颗粒物流失的关系[17-18]。然而，小流域非点源综合治理需要全面了解各下垫面上污染物的空间分布、污染过程、组分形态及负荷等特征，以便在非点源污染面广量大的特征下对重点下垫面或土地利用类型采取针对性管控措施。两类非点源污染在空间分布、污染过程、污染类型及负荷大小上存在明显差异，但目前大多数研究只关注单一下垫面或下垫面的某类性质，鲜见在同一个小流域内同步对村镇非点源和农业非点源展开研究，致使小流域非点源污染管控措施的针对性不强。

    我国南方红壤丘陵地区小流域人多地少，人口与环境间的矛盾比较尖锐。流域内毁林垦荒和过度施肥现象严重，农业非点源对小流域水体污染贡献突出[19-20]。此外，该地区人口密集、村镇分布集中，小流域内的村镇非点源污染同样不可忽视[21-22]。因此，在我国南方红壤丘陵地区小流域开展农业非点源和村镇非点源研究将对水环境改善具有重要意义。目前，在该地区的非点源污染有关研究多集中在水土流失和土壤侵蚀等方面[23-24]，对比观测小流域内村镇非点源和农业非点源过程从而揭示两者污染特征差异的研究还较少。

    本研究以浙江省中部红壤丘陵区域的岩下小流域为例，在2020年4—9月，对流域内林地、农业种植用地和村镇道路等主要下垫面的径流出口进行监测，揭示不同下垫面非点源磷污染物的输出过程与规律，多角度比较不同下垫面非点源磷污染物的输出特征，并讨论磷输出过程与降雨过程、流量和颗粒物流失之间的关系，以期为区域非点源污染的源头控制和水环境综合治理提供参考。

1.   材料与方法

    1.1.   研究区概况

  • 岩下小流域位于钱塘江流域义乌江支流航慈溪上游岩口水库流域内，地形以低山丘陵为主，岗地平地均有分布，三面环山，集水面积约为4.52 km2，属于典型的南方丘陵山地流域。当地日照充足，雨量丰沛，多年平均降雨1 400 mm，且降水量时空分布不均，主要集中在4 月中旬至8月中旬。台风暴雨和梅雨是形成洪水的主要因素。研究区内的土壤主要是红壤和改良的水稻土。红壤肥力差，易发生水土流失。研究区内农业用地分布集中，主要包括园地和耕地，分别占总面积的6.8%和1.9%。其中，园地以桃树种植为主，耕地以蔬菜种植为主；林地面积约占总面积的87.4%；建设用地约占总面积的0.7%，包括村镇道路和村民居住点等。当地已对生活污水进行了截污纳管，流域污染以非点源污染为主。研究区地理位置见图1。

    • 1.2.   样品采集及现场观测

  • 为减少监测过程中的干扰，选择具有独立径流出口的林地、园地、耕地、村镇道路和屋顶进行监测(见图1)。在监测过程中，挡水墙和围堰等措施被用来保证监测小区不与周边地块发生径流交换，即实测地块集水面积。其中，林地面积约500 m2，为针阔混交林，采样时树木生长多年，地表杂草覆盖均匀。园地面积为152 m2，采样时为桃树果实生长期和成熟期。耕地面积为100 m2，主要作物为豆角和芋头，采样时为作物生长期。村镇道路排水口收集村镇地表排水，道路材质为水泥路面，集水面积约为1 000 m2。居民住宅屋顶长度为5 m，侧宽度为2.5 m，具有独立排水管。雨量计站点位于岩下村1.5 km处的黄山四村村民楼顶，型号为RG3-M型翻斗式雨量计(Onset Computer Corporation，美国 HOBO)。

    监测时间从2020年4月初开始，到9月末结束。共监测到15次降雨，其中4次采集到完整径流过程，共采集样品122个，降雨信息见表1。在各地块排水口用带有刻度的集流桶收集径流，记录集流桶内径流体积和收集时间以计算采样时流量。采样频率参考以往的研究[25-26]，初期每5 min采集1次，累计采集3次，中后期每10~30 min采集1次。用径流润洗后的聚乙烯采样瓶保存样品，样品采集后即送回实验室于5 ℃冰柜中冷藏，并于48 h内完成检测。

    • 1.3.   样品处理与质量控制

  • 岩口水库曾发生过水华现象[27]，监测结果表明部分区域水体总磷超标。根据以往研究发现，磷污染物输出可能与水土流失过程存在一定的关系，故本研究测定样品中的总磷(TP)、总溶解态磷(TDP)、总悬浮颗粒物(TSS)。原样品摇匀后采用0.45 μm滤膜过滤得到样品的TDP。样品采用过硫酸钾消解后，用钼酸盐分光光度法 (GB 11893-1989) 测定TP和TDP。总颗粒态磷(TPP)即为TP与TDP之间的浓度差值。采用烘干法(见《水和废水监测分析方法(第4版)》)测定TSS。

    质量控制方法：采用标准样品和实际样品同步测量的方法，检验从制样到样品分析测定的整个分析过程的污染程度；采用标准药品和规范操作，并对实际样品进行平行样品测定。结果表明，标准物质的回收率为95%~105%，分析过程污染较小不影响试验结果；各平行样品的平行性均在10%以内；标准曲线的线性相关系数在0.992以上。

    • 1.4.   数据分析

  • 采用Excel进行数据统计计算，利用SPSS 24进行相关性分析，利用Origin2017进行图表绘制。分析过程中用到次降雨事件污染物平均浓度(event mean concentration, EMC)代表次降雨下垫面污染物的平均输出水平[28-29]，其计算方法见式(1)。

    式中：EMC为次径流污染物的平均浓度，mg·L−1；M为整个径流过程中污染物的质量，mg；V为径流总体积，L；Ct为t时刻污染物的浓度，mg·L−1；Qt为t时刻径流流量，L·min−1；Δt为采样间隔时间，min；t为降雨径流持续时间，min。

    利用次降雨过程中污染物总质量，计算下垫面单位面积污染物输出强度[30]，计算方法如式(2)所示。

    式中：P为次径流污染的输出强度，kg·hm−2；M为整个径流过程中污染物的质量，kg；S为下垫面面积，hm−2；Ct为t时刻污染物的浓度，kg·L−1；Qt为t时刻径流流量，L·min−1；Δt为采样间隔时间，min；t为降雨径流持续时间，min。

    以1 min内降雨量代表瞬时降雨强度，其数值通过雨量计监测得到。此外，用下垫面单位面积输出负荷乘以相应的下垫面面积得到次降雨的污染负荷。

2.   结果与分析

    2.1.   不同下垫面磷污染物的输出过程及规律

  • 下垫面的差异对污染物输出过程有着重要影响。图2为一场典型降雨事件(8月4日，降雨量59.8 mm，图2(a)~(e))中流域主要下垫面污染物输出情况。由图2可知，5种主要下垫面的产流先后顺序最早为村镇道路和屋顶，其次是园地和耕地，最晚为林地(见图2(f)~(j))。在产流开始前30 min，园地、耕地和村镇道路输出的TSS浓度较高。产流初期三者输出的TSS浓度随着雨峰出现的时间产生波动性的变化，之后随着降雨量增加逐渐减小，这与以往研究结果较为一致[31-32](图2(g)~((i))。林地的产流时间晚于30 min，且在整场降雨过程中TSS的浓度变化趋于平缓，浓度值为156~261 mg·L−1(见图2(f))。这是因为，监测点的林地植被覆盖面广，地表裸露土地少，降雨初期可以拦截携带污染物的侵蚀颗粒被径流冲刷和传输。屋顶产流时间较快，但其TSS浓度为115 ~161 mg·L−1，变幅最小，整体较稳定(见图2(j))。

    从磷素的输出过程来看，各下垫面的磷污染物浓度在产流过程中整体呈现出先增加后减少的趋势(图2(k)~(o))。对照《地表水环境质量标准》(GB3838-2002)比较下垫面径流水质发现，园地、耕地在降雨前期和中期TP浓度均超出《地表水环境质量标准》中Ⅴ类水标准，但在降雨后期污染物输出浓度介于Ⅲ类至Ⅴ类之间(见图2(l)~(m))。以上结果说明，过度施肥导致了这两类下垫面土壤本底磷素较高，应开展测土配方施肥以减少磷素积累。村镇道路在降雨前30 min内TP超出Ⅲ类水标准，最大值超过Ⅴ类水标准，但中后期浓度介于Ⅲ类和Ⅴ类之间(见图2(m))。相比于上述各下垫面，林地的TP输出较低，整体处于Ⅲ类水到Ⅴ类水范围(见图2(k))。而同属于建设用地的屋顶，TP输出最少，总体处于Ⅱ类水平(见图2(o))。由此可见，施肥及其他生产活动导致园地、耕地和村镇道路的TP总体超过Ⅴ类水标准，林地的TP总体在Ⅲ类水上下波动，而屋顶的TP总体则在Ⅲ类水以下。此外，下垫面的TP与TSS存在正相关关系。

    • 2.2.   不同下垫面磷污染物的次降雨平均浓度特征

  • 下垫面特征除了影响污染物输出过程外，还会影响次降雨污染物的平均输出水平(EMC)。为减少单次降雨污染物浓度的不确定性[33]，采用多次降雨事件(6月19日、8月4日、8月7日和8月27日)EMC的平均值表征监测期间各下垫面的径流水质。下垫面的差异对TSS及磷污染物EMC特征同样有着重要影响(见图3(a)~(d))。5种主要下垫面输出TSS的EMC从大到小顺序为：园地(488 mg·L−1)>耕地(482 mg·L−1)>村镇道路(372 mg·L−1)>林地(184 mg·L−1)>屋顶(126 mg·L−1)(见图3(a))。这说明，随着降雨冲刷过程的发生，耕地和园地的土壤侵蚀较为严重。此外，5种主要下垫面上TP的EMC从大到小顺序为：耕地(0.75 mg·L−1)>园地(0.59 mg·L−1)>地表Ⅴ类水标准(0.40 mg·L−1)>村镇道路(0.38 mg·L−1)>林地(0.25 mg·L−1)>地表Ⅴ类水标准(0.20 mg·L−1)>屋顶(0.08 mg·L−1)(见图3(b))。考虑到园地和耕地输出TP的EMC同样最大，其污染河湖水质的风险较高，为控制小流域的磷输出，应优先治理农业种植用地。

    进一步分析不同形态磷对TP的贡献，可发现建设用地的TP输出形态以溶解态TDP为主，村镇道路和屋顶的TDP对TP分别贡献了51.33%和70.71%；而其他3种下垫面的TP则以颗粒态TPP为主，林地的TPP对TP的贡献率为56.20%，园地和耕地则分别达到了73.63%和76.60%。由于建设用地的不透水面的比例比其他3种下垫面大得多，说明下垫面的类型会导致磷输出组成的差异。这主要是因为建设用地受居民生活习惯影响，更易累积散排的生活污水、生活垃圾等含TDP较多的污染物。为控制污染输出，应对居民倾倒污水和垃圾的习惯进行规范，减少直排散排。

    • 2.3.   不同下垫面单位面积输出磷污染物负荷的特征

  • 利用次降雨(8月4日)污染物的浓度、流量及监测点面积等数据，对下垫面的单位面积输出负荷进行了分析。总的来说，不同下垫面单位面积污染物输出负荷的大小顺序与污染物EMC的大小顺序明显不同(图4(a)~(d))。TSS的单位面积输出负荷高低顺序为：村镇道路(72.14 kg·hm−2)>耕地(41.88 kg·hm−2)>屋顶(33.52 kg·hm−2)>园地(33.07 kg·hm−2)>林地(14.28 kg·hm−2)(见图4(a))。而5种主要下垫面上TP污染物的单位面积污染负荷从大到小依次为：村镇道路(0.07 kg·hm−2)>耕地(0.06 kg·hm−2)>园地(0.04 kg·hm−2)>屋顶(0.021 kg·hm−2)>林地(0.019 kg·hm−2)(见图4(b))。这说明，相比于污染物EMC大小的排序，村镇道路和屋顶单位面积输出负荷的排序明显提高，这仍是因为下垫面透水/不透水特征的差异。村镇道路和屋顶的不透水面的比例较大，二者的单位面积径流量远大于园地和耕地等强透水下垫面，导致其单位面积输出强度有了较大提升。

    因此，根据单位面积输出的TP强度，应重点关注村镇道路和农业种植用地对整个岩口水库流域总磷负荷的影响。首先，须对以园地和耕地为主的农业种植用地进行水土流失治理和源头控制；同时应加强流域内村镇道路初期雨水的截留，尤其注意在小到中雨情况下，村镇道路是流域主要产生径流污染的下垫面，其污染物具有直接入河的风险。此外，还应保护好林地，发挥其在水土保持、净化水质等方面的积极作用。

    • 2.4.   次降雨事件不同下垫面的磷污染负荷估算

  • 分析各主要下垫面对次降雨污染物的负荷及贡献比例，可以进一步为小流域综合治理提供决策依据。通过下垫面单位面积磷输出强度和小流域内各下垫面面积及作物种植比例，可计算出典型的次降雨尺度上(8月4日降雨，降雨量59.8 mm)岩下小流域内(4.52 km2)的非点源污染负荷，结果如图5所示。其中，建设用地的污染负荷包括了村镇道路和屋顶2种下垫面的负荷。在次降雨条件下，岩下小流域共计输出泥沙6.42 t，TP 8.7 kg。对输出TSS贡献最多的为林地，园地次之，两者的贡献比分别是54.97%和31.77%；对TP、TDP、TPP 3种负荷的前两位贡献顺序同样是林地和园地，其中，林地对TP、TDP和TPP负荷的贡献率达到54.87%、55.28%和54.56%，园地则为31.25%、32.35%和30.4%(见图6)。上述结果表明，尽管林地单位面积污染强度小，但其面积较大，仍然是污染负荷的主要贡献者。因此，应在重点治理园地和耕地水土流失的基础上，进一步加大对林地的保护，尤其是对林地中的裸露地表，应增加植被覆盖，并对水土保持措施进行维护。

3.   讨论

    3.1.   降雨特征对磷污染物输出过程的影响

  • 当降雨流量小于10 mm或者平均降雨强度小于1.8 mm时，园地和耕地等农业种植地块产流的概率较小(见表1)，故降雨特征是磷污染物输出过程的潜在影响因子。为探究降雨事件的降雨强度、流量等对地块磷输出的影响，以耕地为例，分析了4场降雨条件下(6月19日、8月4日、8月7日和8月27日)其瞬时雨量、磷输出浓度、流量及TSS流失随时间的变化规律，结果如图7所示。由图7可知，降雨强度(见图7(a)~(d))对地块磷污染物输出有明显影响(见图7(e)~(h))。当瞬时降雨强度相对稳定时，磷浓度表现的相对稳定(见图7(a)和见(e))；当瞬时降雨强度增加或减小时，磷浓度也会随之增加或减小(见图7(b)和(f))。

    从TP、流量和TSS三者关系来看，2次大雨条件下(6月19日和8月4日)，三者的变化趋势较一致(见图7(e)、(i)、(f)和(j))。然而，在中雨和小雨条件下情况则出现了变化。8月7日(中雨)降雨过程中，TP与TSS变化过程较为一致，而与流量变化明显不同(见图7(g)和(k))；8月27日(小雨)降雨过程中，流量和TSS几乎不变，而TP则出现了先上升后下降的趋势(见图7(h)和(l))。这说明降雨类型影响了下垫面TP、流量和TSS之间的关系[34]，可能是径流的冲刷侵蚀强度随降雨条件出现了差异，影响了TP的输出，进而导致TP、流量和TSS之间的关系发生变化。同时，这也说明TP输出特征可能受到流量和TSS流失过程的影响。以上结果可能对不同降雨条件下非点源污染控制措施的效率研究提供参考。

    • 3.2.   磷输出特征与TSS流失和流量的关系

  • 以8月4日降雨为例，对不同下垫面径流中磷输出浓度与TSS做相关性检验，得到如表2所示结果。该结果表明，监测过程中5种主要下垫面输出的TP、TPP与TSS均显著相关，TP、TPP与TSS的相关系数最高分别达到0.993和0.990，说明TP和TPP的输出过程与TSS的流失过程关系密切。这可能是由于降雨冲刷造成了土壤侵蚀，而土壤侵蚀发生后导致颗粒物和磷的流失[35-36]，其中TPP流失与颗粒物释放的同步性更强。该结果表明，为控制小流域的磷输出，应减少各下垫面的TSS流失。比如，园地和耕地的径流出口增加水土保持措施，在村镇道路排水渠周围设置一定的低影响开发措施(如植草沟等)[37-39]。

    为进一步探究磷输出浓度与流量的关系，接着对不同降雨条件下(6月19日、8月4日和8月7日)园地和耕地2种下垫面的磷输出浓度与流量进行皮尔逊相关性检验。结果表明，在8月4日和8月7日的2次降雨过程中，耕地的TP与流量显著相关，如表3所示。而园地的TP与流量则一直未显著相关(表3中未列出)。以上结果表明，地块的磷输出可能与流量有关系，但这种关系因地块类型而存在差异。其中，以菜地为代表的耕地土质松软，径流冲刷导致磷污染物输出效果明显，从而磷输出与流量关系密切；而以桃园为代表的园地情况则相反，其下垫面相对坚硬，径流变化与磷输出存在一定的时间间隔，致使磷输出与流量相关性较差[40]。上述结果进一步表明，不同下垫面的磷输出具有不同特征。因此，建议在实施治理措施控制非点源污染时，注意对不同土地类型进行精准配置以提升控制效率。此外，未来可结合人工模拟等方法验证磷输出与流量的关系，以及不同水土保持措施下非点源污染物的输出特征。

4.   结论

  • 1)受污染物累积过程和径流冲刷过程的影响，林地、园地、耕地、村镇道路和屋顶5种主要下垫面的污染物输出过程、EMC特征、磷输出组成和单位面积输出负荷，存在明显差异。

    2)从污染物输出过程来看，各下垫面产流过程中受瞬时强降雨影响，均存在产流初期TP较高的现象，其中园地、耕地及村镇道路的TP总体超过V类水标准。

    3)从污染物输出结果来看，次降雨情况下农业种植用地输出的TP降雨平均值最高，村镇道路输出的单位面积TP负荷最高，而林地输出的TP对小流域污染总量贡献最多。在小流域治理中，应综合考虑上述结果，因地制宜制定污染控制措施。

    4)除了下垫面外，降雨强度、降雨量、流量和水土流失过程等均会影响磷污染物输出特征。而通过皮尔逊相关性检验还发现，次降雨条件下TP和TPP的输出与TSS的流失呈正相关关系，可通过减少各下垫面TSS的流失控制小流域的磷输出。

参考文献 (40)

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