选取呼和浩特市某城区推广使用的方型型煤进行了燃烧排放实验。为得到不同品质型煤的排放特征，根据不同煤粉与复合添加剂的配比，配制了6种型煤，依据《煤的工业分析方法》(GB/T 212-2008)和《煤的发热量测定方法》(GB/T 213-2008)，对这6种型煤的煤质进行了工业分析和元素分析(各成分的含量用质量分数表示)，结果如表1所示。与《商品煤质量 民用型煤》(GB 34170-2017)^[10]对蜂窝煤的标准限值对比，除6号型煤外，其余5种型煤的含硫量和发热量均满足标准要求。

采用燃烧方型型煤的专用炉具为实验炉具。炉具型号为NF12-C(FHS-12)，热功率为12 kW。炉型剖面见图1。型煤从上部添煤口加入炉膛，空气从炉膛底部的通风口进入，煤块通过送煤手柄横向平推进料，同时将燃烬的煤灰推至燃烧室尽头，通过出灰簸箕倒出。污染物采样点位于烟道上的采样孔位置(见图1)。采样孔距横水管1.5 m。

根据居民使用型煤的周期性特点，将每种型煤的连续采样时长设为8 h，可覆盖居民取暖燃煤的整个燃烧过程，包括点火(启炉)、稳定(通风高功率)、加煤(添煤、卸灰)和封火(闷烧，半通风低功率)4个阶段。

烟气温度、烟气含氧量(O₂%)、无机气态污染物(CO、SO₂、NO_x)的排放浓度使用德国德图公司TESTO 350烟气分析仪进行连续检测，取1 min平均值作为检测结果。由于型煤炉具无主动送风装置，烟气流速较低(约为0.8 m·s⁻¹)，使用崂应3072型智能双路烟气采样器搭配改进的采样装置，采用恒定流速采样，将颗粒物(指标为总悬浮颗粒物，total suspended particulate，TSP)样品采集到37 mm滤膜中带回实验室称重分析。PM_2.5使用美国BGI公司SCC1.062 Triplex个体采样旋风分离器进行采样。挥发性有机物(VOCs)使用Tenax GR + Carbopack B吸附管进行采集，采样流量为20 mL·min⁻¹，每个样品采集15 min，使用美国安捷伦公司Agilent GC-MS 7890A/5975C气相色谱-质谱联用仪分析VOCs的组分及浓度。

实验共获得197组颗粒物浓度数据、3 993组无机气态污染物浓度数据及29组VOCs浓度数据。

根据烟气排放流量、烟气中污染物的质量浓度以及测试全过程耗煤量，用每燃烧1 kg型煤排放的大气污染物质量表示烟气污染物的排放因子，见式(1)。

式中：$ {\rm{E}}{{\rm{F}}}_{i} $为基于燃料质量的烟气污染物排放因子，g·kg⁻¹；$ {C}_{i} $为标准状态下烟气污染物的实测质量浓度，mg·m⁻³；$ {{Q}_{{\rm{sn}}}}_{i} $为烟气排放标准状态流量，m³·h⁻¹；$ {t}_{i} $为单一过程持续时间，h；A为全过程耗煤量，kg；i为不同的燃烧阶段(点火、稳定、换煤、封火)。

测试用炉具功率为12 kW，测试全过程完全燃烧方型型煤8块。型煤规格为100 mm×100 mm×90 mm，质量为每块0.85~0.90 kg。

采用排放系数法核算呼和浩特市某城区采暖季民用燃煤的大气污染物排放量，见式(2)。

式中：E为排放量，t；$ {A}_{{\rm{m}}} $为排放源活动水平，取当地采暖季燃煤消耗量，t；$ {{\rm{EF}}}_{i} $为基于燃煤质量的排放因子，g·kg⁻¹。

将6种型煤的挥发分含量(V_d)与各自在稳定燃烧状态排放的PM_2.5质量浓度(标准状态下)进行Pearson相关性分析，结果见图2。

经过SPSS计算，PM_2.5排放浓度与煤中挥发分含量之间的Pearson相关性系数r=0.746，相伴概率P<0.001，呈现双侧显著相关，说明实验中型煤排放的PM_2.5受挥发分含量的影响较大。挥发分中未完全燃烧的有机物会因温度骤降导致蒸气过饱和，一部分有机物通过均相成核过程形成颗粒物，另一部分则通过非均相成核过程凝结在已有颗粒物表面使颗粒物进一步生长，由此生成大量PM_2.5^[11-18]。而型煤的燃烧分为加热干燥析出挥发分、挥发分着火、炭燃烧、燃烬4个阶段。因此，PM_2.5受挥发分含量的影响较大的原因可能是由于在点火后的挥发分析出阶段，大部分有机组分以气态从燃料中挥发出来，发生了上述反应，故生成了大量的PM_2.5。

分析了氮元素含量(N_d)与NO_x排放浓度的相关性，Pearson相关系数r=−0.334，相伴概率P=0.052，无显著相关性，说明型煤燃烧后NO_x排放不直接取决于煤质中氮元素的含量。

吴碧君^[19]发现，型煤燃烧过程中NO_x的生成量与燃烧方式，特别是燃烧温度和过剩空气系数密切相关。燃料型NO_x的生成机理非常复杂，其生成和破坏过程与燃料中的氮分受热分解后在挥发分和焦炭中的比例有关，随温度和氧分等燃烧条件而变。因此，本研究中将挥发分含量(V_d)与NO_x的排放浓度进行了相关性分析(见图3)Pearson相关系数r=0.967，相伴概率P=0.002，结果显著相关。

由图3可知，随着挥发分含量的增大，NO_x的排放因子逐渐升高。由于制作6组型煤的原煤材料为同一批次，故挥发分中各组分的占比也基本相同。钟北京等^[20]将影响煤燃烧后NO_x生成的系数定义为K_NO，即燃料燃烧所需O₂的物质的量(mol)与燃料中碳氢化合物质量(kg)之比($ {K}_{{\rm{NO}}}={n}_{{{\rm{O}}}_{2}}/{m}_{{{\rm{C}}}_{n}{{\rm{H}}}_{m}} $)，并且证实了K_NO的增大会导致NO_x的生成量单调减少。由此可判断，型煤燃烧过程中NO_x的生成与挥发分中的N元素含量呈线性相关关系，燃料型NO_x的排放量主要取决于挥发分中N元素的含量。即挥发分中N元素含量越高，型煤燃烧后NO_x的排放量就越大。这也印证了NO_x的排放因子随挥发分含量增大而升高的现象。

将6种型煤的挥发分含量(V_d)与VOCs的排放因子进行相关性分析，发现其相关性并不显著，Pearson相关系数r=0.64，且相伴概率P=0.245，即VOCs的排放量不只取决于挥发分含量这一因素。然而，将固定碳($\rm{{FC}}_{{ad}} $)与挥发分(V_d)进行加和后发现，VOCs的排放与二者加和呈线性相关(见图4)，Pearson相关系数r为0.94，相伴概率P=0.018，在0.05水平上显著相关。分析其原因，可能是由于固体燃料的炭质燃烧过程中会产生气态有机分子^[21]，故VOCs的排放同时取决于挥发分与固定碳的含量。

民用炉具的使用，以人工操作为节点，可划分为点火、稳定燃烧、加煤、去灰和封火5个阶段。不同阶段对应煤的不同燃烧状态。通过分析不同燃烧状态对污染物排放的影响，得到人工操作对污染物排放的影响。

对处于不同燃烧状态时烟气中的TSP与PM_2.5的排放浓度进行统计分析，结果见图5。由图5可知，在点火状态下TSP的排放浓度最高。这是由于点火过程中炉膛内温度变化较大，加之人为扰动剧烈，使得炉壁等处附着的灰随气流排出。加煤状态次之，但这2个状态过程时间较短，对整体燃烧过程排放的影响较小。而PM_2.5的排放情况与TSP有较大差异，这是由于点火前炉膛中是干净空气，并且点火燃烧的温度较低，PM_2.5的成核过程不完善，导致点火状态PM_2.5生成量较小。加煤过程中，烟气中已有大量PM_2.5，未完全燃烧的挥发分会携带大量细颗粒物被烟气挟带排出；又由于人为扰动会增大烟气的流速，进而导致加煤过程PM_2.5排放浓度增高。

将6种型煤燃烧产生常规气态污染物(CO、SO₂、NO_x)的排放数据在时间尺度上进行拟合，得出常规气态污染物在型煤燃烧不同阶段(稳定、加煤、去灰和封火)的排放浓度分布(见图6)。每组实验进行至第60 min时，对实验系统进行加煤操作，在第150 min时进行加煤及去灰操作。由图中数据可知，排放的CO质量浓度在第150 min时出现剧烈波动。这是由于去灰的过程在燃烧床侧向引入了二次风，导致右侧新加入的煤块发生部分引燃，短时燃烧不充分，瞬时产生了高浓度CO。

排放的NO_x质量浓度受添煤等人工干预的影响波动较小；而且在稳定燃烧阶段，随着时间推移，排放的NO_x质量浓度呈下降趋势。这是由于燃烧过程中，炉膛内可燃氮在逐渐减少，导致燃料型NO_x的生成量也逐渐减小。而在封火后，燃烧状态的改变同样也减少了NO_x的产生^[22]。

与NO_x情况不同，SO₂的产生受人工干预的影响较大，而且稳定燃烧阶段排放出的SO₂质量浓度最高。这是由于稳定燃烧阶段燃料消耗量最大，再加上高温状态下燃料中的硫更易被氧化，因此导致了该现象的发生。

根据现场实测结果和数据统计分析，得到6种型煤基于燃料质量的污染物排放因子(见表2)。

将6组型煤的数据取平均值，与文献中民用型煤的大气污染物排放因子^{[5,8-9,23-26]}进行对比后(见图7)发现，不同研究的结果之间差异性较大。由图7可知，CO排放因子的差异性最小。燃料是否充分燃烧是影响CO排放量的主要因素。已有文献在实测过程中使用的炉具均为成品炉具，由生产厂家调试完善，即使燃烧方式不同，也可保证燃料在炉具内尽可能充分燃烧，故CO的排放因子差距不大。在孙竹如等^[8]和GE等^[24]的研究中，使用的燃煤含硫量(S_t,d，为质量分数)分别为1.31%和0.98%，远高于本研究中使用的燃煤的含硫量。这也是导致其SO₂排放因子较高的主要原因。张道明^[26]采用物料衡算法计算了型煤排放因子，与本研究使用的方型型煤炉具相同，同为反烧炉具，燃烧过程中燃烧充分，煤中氮元素的转化率高于其在别的炉具中的转化率，故燃料型NO_x的释放量较大，导致NO_x排放因子高于其他研究得出的结果。GE等^[24]对蜂窝煤和其他型煤的TSP排放因子分别进行测算后发现，由于燃烧过程的差异，其他型煤的TSP排放水平远远高于蜂窝煤的排放，分别为0.99和0.61 g·kg⁻¹，其中蜂窝煤的排放因子与本研究用到的方型型煤排放因子相近。

本研究中假设在推广这种方形型煤之前，呼和浩特市某城区乡村居民在冬季均使用无烟煤取暖。根据呼和浩特市2018年统计年鉴^[27]，2017年实验用煤推广地共有农村户数20 459户。通过设置高排放情景(该地区居民全部采用无烟煤取暖)和低排放情景(该地区居民全部采用型煤取暖)，计算了2种情景下的主要大气污染物排放量。无烟煤污染物排放因子采用《民用煤大气污染物排放清单编制技术指南》^[28]中的推荐值，热值和含硫量采用文献[4]中基于河北、山西、陕西、辽宁4省原煤的数值，分别为27.73 MJ·kg⁻¹和0.36%。JETTER等^[29]研究了22种炉具的综合热效率为53%，而本研究中使用的方形型煤专用炉具的热效率为83.9%。通过对农户进行KPT调查^[27]，得到方形型煤的日消耗量。型煤使用量最大的为烤火炉，其型煤消耗量为每天(23.4±2.7) kg。假设2种情景下采暖热量相同，基于情景分析法得到的采暖季大气污染物减排情况见表3。由表3可知，各污染物均有不同程度的减排，TSP、PM_2.5和VOCs的减排量约为90%。

根据以上分析，型煤的推广可实现以燃煤为取暖燃料地区的各类主要污染物的减排。其中，燃烧产生的PM_2.5、TSP和VOCs较散煤燃烧时的排放量降低较明显，分别为91.6%、89.3%和89.1%，而污染物的排放受煤质成分和操作过程的影响也较大。在煤仍然是该区域主要能源的背景下，还应加强型煤推广过程中煤质的管理，并在保证煤质发热量的前提下尽可能增加固硫剂的添加比例，以减少SO₂的排放。同时，推广与型煤配套、操作简便的炉具，以减少人工加煤和倒灰产生的扰动，从而降低颗粒物等污染物的排放。

1)挥发分含量与排放的PM_2.5质量浓度的Pearson相关性分析表明，挥发分是影响PM_2.5排放的主要因素；VOCs的排放总量受挥发分和固定碳含量的共同作用；燃料燃烧越充分，CO和VOCs的排放就越少，但同时排放的SO₂和NO_x质量浓度在一定范围内会增大，可通过调节不同比例的固硫剂减少SO₂的排放。

2)型煤在不同燃烧阶段主要污染物的排放情况为，点火状态时排放的TSP和CO质量浓度较高，排放的TSP浓度达到稳定状态的20倍；而排放的PM_2.5、SO₂和NO_x质量浓度在添煤过程时最高，是稳定过程的1.5~2倍；封火阶段，炉膛温度、烟气流速均降低，燃烧状态也较稳定，除CO外，其他污染物的排放量均呈下降趋势。

3)呼和浩特市某城区在推广型煤之后，主要污染物(CO、SO₂、NO_x、TSP、PM_2.5、VOCs)的减排率分别为61.9%、22.2%、20.6%、89.3%、91.6%和89.1%，减排效果显著。

4)型煤是减少散煤污染的重要途径。在推广过程中，应加强对煤质的管理，同时推广配套型煤炉具，减少人为操作对污染物排放的影响。