利用钝化剂控制城镇街道灰尘重金属污染

郑煜绫; 谭琲琳; 王莉淋

doi:10.12030/j.cjee.201809196

利用钝化剂控制城镇街道灰尘重金属污染

1.
四川农业大学环境学院，四川省农业环境工程重点实验室，成都 611130
2.
中国科学院大学，北京 100049
基金项目:
四川省科技计划项目2017SZ0039四川省科技计划项目(2017SZ0039)

Control of heavy metal pollution in urban street dust by passivators

1.
Sichuan Key Laboratory of Agricultural Environmental Engineering, College of Environmental Sciences, Sichuan Agricultural University, Chengdu 611130, China
2.
University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
Fund Project:

摘要: 为控制城镇街道灰尘中重金属污染，降低重金属生物有效性，采用向街道灰尘样品加入钝化剂溶液的方法，分别研究了不同施用量的单一钝化剂K2HPO4和Na2SiO3以及2种钝化剂以不同质量比组成的混合钝化剂对成都市街道灰尘中的Cu、Pb和Cd的生物有效性的影响。结果表明，在K2HPO4或Na2SiO3施用量为灰尘质量的1%时，即可有效钝化灰尘中的Cu、Pb和Cd，使其生物有效性分别降低27.9%、33.9%、53.2%或36.1%、34.4%、48.5%；继续提高钝化剂的施用量对降低灰尘中重金属生物有效性无显著作用；当总钝化剂施用量不变时，K2HPO4和Na2SiO3以1∶1组成混合钝化剂对灰尘中Cu和Pb的钝化效果优于单一钝化剂。使用重金属钝化剂可降低街道灰尘中重金属的生物有效性，在城市环卫喷洒用水中添加适量钝化剂一定程度上会达到控制飞灰与控制重金属污染的双重目的。
- 街道灰尘 /
- 重金属污染 /
- 钝化剂 /
- 重金属生物有效性
Abstract: In order to control the pollution of heavy metals in urban street dust and reduce their bioavailability, passivation experiments were conducted through adding passivator solution to urban street dust. The effects of single passivator (K2HPO4 or Na2SiO3) with different dosages and mixed passivators with different weight ratios of K2HPO4 and Na2SiO3 on the bioavailability of Cu, Pb and Cd in urban street dust of Chengdu were studied, respectively. The results showed that at the dosage of 1% dust for K2HPO4 or Na2SiO3, Cu, Pb and Cd in urban street dust could be effectively deactivated with the bioavailability reduction of 27.9%, 33.9% and 53.2% or 36.1%, 34.4 and 48.5%, respectively. The bioavailability of heavy metals could not be significantly cut down with a further increase of the passivator dosage. When the total dosages of these two passivators remained unchangeable, their mixture with a weight ratio of 1∶1 presented a better Cu and Pb passivation effects than each passivator. It is feasible to use passivators to reduce the bioavailability of heavy metals in urban street dust. And to a certain extent, adding passivators to the water of city sprinkler can achieve the dual-goal of both flying dust and heavy metal pollution control.
- street dust /
- heavy metal pollution /
- passivators /
- bioavailability of heavy metals

摘要

为控制城镇街道灰尘中重金属污染，降低重金属生物有效性，采用向街道灰尘样品加入钝化剂溶液的方法，分别研究了不同施用量的单一钝化剂K₂HPO₄和Na₂SiO₃以及2种钝化剂以不同质量比组成的混合钝化剂对成都市街道灰尘中的Cu、Pb和Cd的生物有效性的影响。结果表明，在K₂HPO₄或Na₂SiO₃施用量为灰尘质量的1%时，即可有效钝化灰尘中的Cu、Pb和Cd，使其生物有效性分别降低27.9%、33.9%、53.2%或36.1%、34.4%、48.5%；继续提高钝化剂的施用量对降低灰尘中重金属生物有效性无显著作用；当总钝化剂施用量不变时，K₂HPO₄和Na₂SiO₃以1∶1组成混合钝化剂对灰尘中Cu和Pb的钝化效果优于单一钝化剂。使用重金属钝化剂可降低街道灰尘中重金属的生物有效性，在城市环卫喷洒用水中添加适量钝化剂一定程度上会达到控制飞灰与控制重金属污染的双重目的。

Abstract

In order to control the pollution of heavy metals in urban street dust and reduce their bioavailability, passivation experiments were conducted through adding passivator solution to urban street dust. The effects of single passivator (K₂HPO₄ or Na₂SiO₃) with different dosages and mixed passivators with different weight ratios of K₂HPO₄ and Na₂SiO₃ on the bioavailability of Cu, Pb and Cd in urban street dust of Chengdu were studied, respectively. The results showed that at the dosage of 1% dust for K₂HPO₄ or Na₂SiO₃, Cu, Pb and Cd in urban street dust could be effectively deactivated with the bioavailability reduction of 27.9%, 33.9% and 53.2% or 36.1%, 34.4 and 48.5%, respectively. The bioavailability of heavy metals could not be significantly cut down with a further increase of the passivator dosage. When the total dosages of these two passivators remained unchangeable, their mixture with a weight ratio of 1∶1 presented a better Cu and Pb passivation effects than each passivator. It is feasible to use passivators to reduce the bioavailability of heavy metals in urban street dust. And to a certain extent, adding passivators to the water of city sprinkler can achieve the dual-goal of both flying dust and heavy metal pollution control.

关键词

街道灰尘；重金属污染；钝化剂；重金属生物有效性

Keywords

street dust; heavy metal pollution; passivators; bioavailability of heavy metals

城市街道灰尘是分散于城市各区域路面、粒径小于20目的固体颗粒物，通常是垃圾尘土，含有重金属、有机污染物、N/P等各类污染物，主要来源于地面本底尘、大气颗粒物沉降和汽车尘3部分，其成分复杂且时空差异性大^[1,2]。近年研究表明，国内外多个城市的街道灰尘重金属已经可能造成地表土壤和水环境污染，且可能危害人体健康^{[3,4,5,6,7,8]}。城市街道灰尘中重金属的研究目前主要集中在重金属的来源、重金属的分布特征及风险评价^{[3,4,5,6,7,8]}，而对灰尘重金属污染的控制技术却少见报道。由于重金属的危害程度不仅取决于其总量，还与重金属的赋存形态有关^[9]，将灰尘中重金属的可交换态和碳酸盐结合态向其他稳定不易被生物利用的形态转化，可控制重金属污染，降低街道灰尘中重金属的环境风险和人体健康风险。

在土壤重金属污染修复研究中，重金属钝化技术应用广泛，它具有成本较低、操作简单、效果快速的优点^[10]。磷酸盐和硅酸盐是比较常见的土壤重金属钝化修复材料^[11]。付煜恒等^[12]和赵庆圆等^[13]研究均表明，磷酸盐可有效降低污染土壤中Pb、Cd的有效态含量；武成辉等^[14]制备的新型硅酸盐钝化剂可降低酸性土壤中Cd的可迁移性；陈杰等^[15]采用磷酸二氢钾和硅酸钠修复铜污染土壤，能有效降低有效态Cu的含量。

尽管钝化技术在土壤重金属修复中已有应用，但目前尚未见将其用于控制灰尘重金属污染方面的报道。通过施用钝化剂来达到降低灰尘重金属有效性的目的理论上可行，且灰尘量少不宜直接使用固体钝化剂。因此，选用磷酸氢二钾和偏硅酸钠2种能溶于水的钝化剂，探讨单一或混合钝化剂对成都市区的街道灰尘中重金属Cu、Pb和Cd的生物有效性的影响，以期找出合适的灰尘重金属钝化剂及其施用量，应用于城市洒水中，通过环卫洒水控制城市街道灰尘中重金属污染。

1 材料与方法
1.1 实验材料
磷酸氢二钾(K₂HPO₄·3H₂O)、偏硅酸钠(Na₂SiO₃·5H₂O)、硝酸(HNO₃)、氢氟酸(HF)、高氯酸(HClO₄)、盐酸(HCl)、氯化镁(MgCl₂)和醋酸钠(NaAc)均为分析纯。
1.2 实验仪器
原子吸收光谱仪(M6，赛默飞世尔公司)；离心机(TDZ4-WS，长沙湘智离心机仪器有限公司)；精密pH仪(PHS-3C，上海仪电科学仪器有限公司)。
1.3 实验方法
1.3.1 灰尘样品的采集与分析
成都市位于四川盆地西部，为亚热带湿润季风气候，2016年全年平均气温16.8 ℃，全年降雨日数为181 d，降雨量983.9 mm^[16]。在成都市金牛区全程2.6 km的蜀西路段，沿途街边共设置38个半径为30 cm的圆形采样点。于2016年3月，在天气连续3 d晴朗后的无风下午，用细毛刷和塑料铲子进行灰尘采集。将灰尘样品混合，于低温(35 ℃)烘干后过100目尼龙筛，充分混匀装入广口瓶密封待用。
将驱除CO₂的蒸馏水5 mL加入到2 g原灰尘或钝化处理后的样品，振荡1 min，静置30 min，用精密pH仪测定其pH^[17]。准确称取1 g灰尘样品于聚四氟乙烯坩埚，用去离子水润湿后，加10 mL盐酸，于电热板上低温加热，使样品初分解，加5 mL HNO₃、5 mL HF、3 mL HClO₄继续消煮。消煮后将溶液转移至50 mL容量瓶中以稀硝酸定容，待测，使用原子吸收光谱仪测定Cu、Pb、Cd的总量。每种处理做3个平行样品，同时做空白对照。
灰尘样品重金属形态分析根据土壤Tessier连续提取法^[18]进行，步骤如下：准确称取2 g灰尘样品加入50 mL离心管中，再加入16.00 mL 1.0 mol·L^-1 MgCl₂溶液(调节pH为中性)提取可交换态；在恒温振荡器中于220 r·min^-1和25 ℃下连续振荡1 h，以4 000 r·min^-1下离心10 min，过滤出上清液，定容待测；向已提取交换态的残渣中加入16.00 mL 1.0 mol·L^-1 NaAc溶液(pH = 5.0)提取碳酸盐结合态；在恒温振荡器中于220 r·min^-1和25 ℃下连续振荡5 h，于4 000 r·min^-1下离心10 min，过滤出上清液，定容待测。待测液均用原子吸收光谱仪测定重金属含量。
1.3.2 灰尘样品的钝化处理
分别称取0.125 0、0.625 0、1.250 0、1.825 0 g的K₂HPO₄·3H₂O和Na₂SiO₃·5H₂O，用蒸馏水溶解并定容至25 mL，得到单一钝化剂溶液。分别准确称取5 g灰尘样品于50 mL离心管中，取蒸馏水和不同浓度的钝化剂2 mL，慢慢注入离心管，保证灰尘完全湿润但不处于淹水状态。即得钝化剂施用量为灰尘质量的0.2%、1%、2%和3%的4种处理，并且将蒸馏水作为对照组，模拟仅洒水处理对灰尘中重金属有效态的影响。将K₂HPO₄·3H₂O与Na₂SiO₃·5H₂O分别按1∶3、1∶1、3∶1质量比混合，制得混合钝化剂1.250 0 g，用蒸馏水溶解并定容25 mL，得到混合钝化剂溶液。加入2 mL混合钝化剂到5 g灰尘中，得到施用量为2%的灰尘样品，依次简称E1、E2和E3。以上每种处理均做3个平行样品。将离心管用保鲜膜封口，并在保鲜膜表面扎几个小孔，置于干燥通风处老化。7 d后，将样品放入烘箱中35 ℃低温烘干，用木质药匙研磨混合均匀，取出适量灰尘样品进行重金属的形态分析。方法同前。
1.4 灰尘中重金属生物有效性计算
灰尘中某重金属的生物有效性(K)^[19]按公式(1)计算。
K=CF1+CF2C
(1)
式中：K为生物有效性；C_F1为可交换态含量，mg·kg^-1；C_F2为碳酸盐结合态含量，mg·kg^-1；C为总量，mg·kg^-1。
2 结果与讨论

2.1 原灰尘样品的性质

灰尘中Cu、Pb和Cd这3种重金属浓度的总量、有效态含量(F1+F2)和生物有效性情况见表1。可看出，成都市街道灰尘Cu、Pb和Cd的总量均超过成都市文化娱乐区表层土壤相应重金属的总量，尤其灰尘中的Cd浓度约是表层土壤中Cd最高值的12倍^[20]。这说明灰尘中重金属Cu、Pb和Cd浓度高，可能污染周边土壤。灰尘样品取自街道两侧，日车流量较大，且周边多为住宅区，远离工业区，街道灰尘中的Cu、Pb可能来源于汽车尾气，而成都土壤受Cd污染严重^[20]，街道灰尘中的Cd可能部分来源于土壤扬尘。原灰尘样品Cd的生物有效性远高于其他2种重金属，因此，应首先考虑控制Cd污染。

表1 原灰尘重金属Cu、Pb和Cd的性质

Table 1 Properties of Cu, Pb and Cd in street dust

重金属名称	总量/(mg·kg^-1)	有效态含量/(mg·kg^-1)	生物有效性K	成都文娱区表层土壤重金属含量/(mg·kg^-1)^[20]
Cu	163.61±8.88	5.76±0.01	0.035	24.2~72.7
Pb	162.79±3.87	9.22±0.42	0.057	27.7~119
Cd	4.87±0.08	0.63±0.03	0.130	0.25~0.40

2.2 钝化处理对灰尘性质的影响
2.2.1 钝化剂对灰尘样品pH的影响
在灰尘样品中加入不同施用量的钝化剂后，灰尘样品pH的变化见图1，原灰尘样品pH为9.3，偏碱性，这应与建材粉末(如石灰粉等)随大气沉降进入灰尘有关。加入蒸馏水处理的对照组pH下降到7.3，这可能是灰尘中某些金属离子如Cu²⁺在碱性条件下发生水解产生了H^+[21]；同时，灰尘中含有的少量有机物质可能在水处理中溶出如胡敏酸等酸性物质^[22]。随碱性钝化剂K₂HPO₄或Na₂SiO₃施用量的升高，pH增大并超过原灰尘样品的pH。
图1 加入钝化剂前后街道灰尘样品pH的变化
Fig. 1 pH changes of street dust before and after adding passivators
2.2.2 对照组对灰尘重金属有效态含量的影响
以不加钝化剂的蒸馏水处理组为对照组。如图2所示，原灰尘样品中3种重金属Cu、Pb和Cd的生物有效性分别为0.035、0.057和0.130，其生物有效性Cd > Pb > Cu。BANERJEE^[23]和MERRIKHPOUR等^[24]对街道灰尘的实验结果均表明Cu主要以有机结合态和残渣态的形式存在，Pb主要以残渣态形式结合，Cd的有效态含量占比高。由于不同城市间存在时空差异，各个城市的情况会有不同^[25,26,27]。LI等^[28]对南京的街道灰尘中重金属赋存形态的研究表明，Cu和Pb的有机结合态含量高。常静等^[29]对重金属在地表灰尘-降雨径流系统中的研究发现，Pb在迁移过程中，主导形态由铁锰结合态转变为有机结合态，且有效态含量在径流悬浮物中占比高。
图2 原灰与对照组重金属有效态含量和重金属生物有效性的对比
Fig. 2 Comparison of bioavailable heavy metal contents and bioavailability coefficients between original dust and the control
对照组实验结果表明，加入蒸馏水对Cu和Pb的有效态含量影响较小，但能使Cd的生物有效性降低49.6%。这可能是由于存在于灰尘中的有机物质本身含有或可分解产生胡敏酸、胡敏素等，通过络合反应与镉离子生成稳定络合物，将Cd固定在灰尘中，降低Cd的生物有效性^[22]。
2.2.3 单一钝化剂对可交换态和碳酸盐结合态重金属含量的影响
图3为分别加入不同施用量的单一钝化剂K₂HPO₄或Na₂SiO₃后，重金属可交换态和碳酸盐结合态含量的变化。可交换态Cu含量随钝化剂K₂HPO₄施用量(0%~2%)的升高趋势出现降低，而碳酸盐结合态Cu含量降低缓慢，有效态Cu在0%~2%的K₂HPO₄范围呈降低趋势。可交换态Pb含量降低趋势不明显，碳酸盐结合态Pb含量随K₂HPO₄施用量的升高逐渐降低，当K₂HPO₄施用量超过2%后无明显变化。可交换态Cd随K₂HPO₄施用量的升高呈先升高后降低的趋势，碳酸盐结合态Cd的变化与之恰好相反，有效态Cd的总量没有降低。若使用钝化剂Na₂SiO₃，Cu和Pb可交换态均在较低施用量条件下(小于1%)降低明显而后有所回升，碳酸盐结合态均在高施用量条件下(大于1%)明显降低。对于Cd来说，可交换态含量随Na₂SiO₃的施用量升高呈先升高再降低的趋势，而碳酸盐结合态Cd与可交换态Cd的变化趋势相反。这与灰尘中加入K₂HPO₄钝化剂时，可交换态Cd和碳酸盐结合态Cd变化情况相似。可能是因为2种钝化剂均属于碱性物质，加入灰尘后pH升高，有利于Cd形成碳酸盐结合态^[30]。
图3 单一钝化剂对灰尘重金属有效态含量的影响
Fig. 3 Effects of single passivator on bioavailable heavy metal contents in street dust
2.2.4 单一钝化剂对重金属生物有效性的影响
通过重金属生物有效性的变化对钝化剂K₂HPO₄和Na₂SiO₃效果进行评价，从图4(a)和(b)看出，K₂HPO₄对降低Cu和Pb生物有效性的处理效果比较稳定，而Na₂SiO₃具有一定的波动性。即使K₂HPO₄施用量(0.2%)较低时，其对Cu的生物有效性降低作用仍有较好效果；Na₂SiO₃对Cu的生物有效性改变总体上与K₂HPO₄趋势一致，当其施用量为1%时，对Cu生物有效性的降低有良好效果。但加入2%的Na₂SiO₃时，Cu生物有效性出现一定回升，主要是因为可交换态Cu含量偏高。Pb的生物有效性随加入K₂HPO₄的施用量持续下降，施用量为1%时效果良好，3%时降到最低点，比原灰尘降低了44.4%；施用量为0.2%的Na₂SiO₃使Pb的生物有效性显著降低，但提高Na₂SiO₃施用量不再有明显降低。总的来说，随着加入钝化剂K₂HPO₄或Na₂SiO₃施用量的升高，Cd的生物有效性出现了一定幅度的升高。除K₂HPO₄的施用量为1%外，加入钝化剂对Cd生物有效性的降低效果均低于直接加蒸馏水的降低效果。晏哲等^[31]研究表明，施用K₂HPO₄到Cd污染的土壤中后，Cd的有效态含量随K₂HPO₄添加量的升高而升高，与本研究的结果相似。
图4 单一钝化剂对灰尘重金属生物有效性的影响
Fig. 4 Effects of single passivator on bioavailability of heavy metals in street dust
磷酸盐和硅酸盐对土壤中Cu、Pb、Cd的钝化机制主要是吸附和生成沉淀^[11,15,21]，由于灰尘以砂粒为主，故钝化以生成沉淀为主。有研究^[12,21,32]表明，磷酸盐与Cu主要生成了Cu₃(PO₄)₂·H₂O沉淀，与Pb、Cd生成磷酸盐沉淀和难溶性羟基金属矿，随磷酸盐施用量的增大，有效态含量降低的变化趋势放缓，本研究也呈现相似结果。而含SiO32-的钝化剂与土壤中Pb、Cd形成PbSiO₃、CdSiO₃等沉淀物，从而降低其生物有效性，但一定条件下，pH升高反而会降低硅酸盐的钝化作用性能^[33]。结合图1的pH变化，可见施用量较低的硅酸盐钝化效果较好。从图4总体看来，结合经济、环保等方面综合考虑，这2种钝化剂的施用量均为1%，均可对钝化灰尘中Cu、Pb和Cd取得良好效果。施用量为1%的K₂HPO₄可使Cu、Pb、Cd的生物有效性比原灰尘依次降低27.9%、33.9%、53.2%；施用量为1%的Na₂SiO₃可使Cu、Pb、Cd的生物有效性依次降低36.1%、34.4%、48.5%。
2.2.5 混合钝化剂对灰尘重金属生物有效性的影响
图5给出混合钝化剂对重金属形态和生物有效性K的影响。Cu的生物有效性在加入混合钝化剂后有了明显降低，但不同配比的施用量影响不大，使Cu的生物有效性降低了46.2%，优于单独施用K₂HPO₄(最高降低31.6%)和Na₂SiO₃(最高降低38.8%)。Pb的生物有效性在K₂HPO₄和Na₂SiO₃比例为1∶1时，降低的幅度最大(降低了41.4%)，比单独施用K₂HPO₄(降低36.7%)或Na₂SiO₃(降低38.1%)效果好。可见K₂HPO₄和Na₂SiO₃比例为1∶1时，对Pb有较好的钝化效果。混合钝化剂对Cd生物有效性降低有一定的作用，但效果不如只加入蒸馏水。综合比较，K₂HPO₄和Na₂SiO₃比例为1∶1(E2)时，对Cu、Pb的联合钝化效果最好。
图5 混合钝化剂对灰尘中重金属有效态和生物有效性的影响
Fig. 5 Effects of mixed passivators on the amount of available heavy metals and heavy metal bioavailability in street dust
3 结论
1) 成都街道灰尘中Cu、Pb和Cd总量较高，分别为163.61、162.79和4.87 mg·kg^-1，均超过成都市文化娱乐区表层土壤相应重金属的总量，尤其灰尘中的Cd浓度约是表层土壤Cd最高值的12倍。对于受Cd污染高的城市街道灰尘，直接加入水就能使Cd的生物有效性降低49.6%，可通过洒水控制灰尘中Cd污染。
2) 在单一钝化剂施用量为1%时，K₂HPO₄和Na₂SiO₃水溶液都具有明显降低街道灰尘重金属Cu、Pb和Cd生物有效性的作用。继续提高钝化剂施用量不能进一步降低重金属生物有效性。在钝化剂总量不变的情况下，质量比为1∶1的K₂HPO₄和Na₂SiO₃混合钝化剂对街道灰尘中的Cu和Pb的钝化效果优于单一钝化剂。施用钝化剂是控制街道灰尘重金属污染的有效方法。
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摘要

Abstract

关键词

街道灰尘；重金属污染；钝化剂；重金属生物有效性

Keywords

street dust; heavy metal pollution; passivators; bioavailability of heavy metals

1 材料与方法
1.1 实验材料
磷酸氢二钾(K₂HPO₄·3H₂O)、偏硅酸钠(Na₂SiO₃·5H₂O)、硝酸(HNO₃)、氢氟酸(HF)、高氯酸(HClO₄)、盐酸(HCl)、氯化镁(MgCl₂)和醋酸钠(NaAc)均为分析纯。
1.2 实验仪器
原子吸收光谱仪(M6，赛默飞世尔公司)；离心机(TDZ4-WS，长沙湘智离心机仪器有限公司)；精密pH仪(PHS-3C，上海仪电科学仪器有限公司)。
1.3 实验方法
1.3.1 灰尘样品的采集与分析
成都市位于四川盆地西部，为亚热带湿润季风气候，2016年全年平均气温16.8 ℃，全年降雨日数为181 d，降雨量983.9 mm^[16]。在成都市金牛区全程2.6 km的蜀西路段，沿途街边共设置38个半径为30 cm的圆形采样点。于2016年3月，在天气连续3 d晴朗后的无风下午，用细毛刷和塑料铲子进行灰尘采集。将灰尘样品混合，于低温(35 ℃)烘干后过100目尼龙筛，充分混匀装入广口瓶密封待用。
将驱除CO₂的蒸馏水5 mL加入到2 g原灰尘或钝化处理后的样品，振荡1 min，静置30 min，用精密pH仪测定其pH^[17]。准确称取1 g灰尘样品于聚四氟乙烯坩埚，用去离子水润湿后，加10 mL盐酸，于电热板上低温加热，使样品初分解，加5 mL HNO₃、5 mL HF、3 mL HClO₄继续消煮。消煮后将溶液转移至50 mL容量瓶中以稀硝酸定容，待测，使用原子吸收光谱仪测定Cu、Pb、Cd的总量。每种处理做3个平行样品，同时做空白对照。
灰尘样品重金属形态分析根据土壤Tessier连续提取法^[18]进行，步骤如下：准确称取2 g灰尘样品加入50 mL离心管中，再加入16.00 mL 1.0 mol·L^-1 MgCl₂溶液(调节pH为中性)提取可交换态；在恒温振荡器中于220 r·min^-1和25 ℃下连续振荡1 h，以4 000 r·min^-1下离心10 min，过滤出上清液，定容待测；向已提取交换态的残渣中加入16.00 mL 1.0 mol·L^-1 NaAc溶液(pH = 5.0)提取碳酸盐结合态；在恒温振荡器中于220 r·min^-1和25 ℃下连续振荡5 h，于4 000 r·min^-1下离心10 min，过滤出上清液，定容待测。待测液均用原子吸收光谱仪测定重金属含量。
1.3.2 灰尘样品的钝化处理
分别称取0.125 0、0.625 0、1.250 0、1.825 0 g的K₂HPO₄·3H₂O和Na₂SiO₃·5H₂O，用蒸馏水溶解并定容至25 mL，得到单一钝化剂溶液。分别准确称取5 g灰尘样品于50 mL离心管中，取蒸馏水和不同浓度的钝化剂2 mL，慢慢注入离心管，保证灰尘完全湿润但不处于淹水状态。即得钝化剂施用量为灰尘质量的0.2%、1%、2%和3%的4种处理，并且将蒸馏水作为对照组，模拟仅洒水处理对灰尘中重金属有效态的影响。将K₂HPO₄·3H₂O与Na₂SiO₃·5H₂O分别按1∶3、1∶1、3∶1质量比混合，制得混合钝化剂1.250 0 g，用蒸馏水溶解并定容25 mL，得到混合钝化剂溶液。加入2 mL混合钝化剂到5 g灰尘中，得到施用量为2%的灰尘样品，依次简称E1、E2和E3。以上每种处理均做3个平行样品。将离心管用保鲜膜封口，并在保鲜膜表面扎几个小孔，置于干燥通风处老化。7 d后，将样品放入烘箱中35 ℃低温烘干，用木质药匙研磨混合均匀，取出适量灰尘样品进行重金属的形态分析。方法同前。
1.4 灰尘中重金属生物有效性计算
灰尘中某重金属的生物有效性(K)^[19]按公式(1)计算。
K=CF1+CF2C
(1)
式中：K为生物有效性；C_F1为可交换态含量，mg·kg^-1；C_F2为碳酸盐结合态含量，mg·kg^-1；C为总量，mg·kg^-1。
2 结果与讨论

2.1 原灰尘样品的性质

表1 原灰尘重金属Cu、Pb和Cd的性质

Table 1 Properties of Cu, Pb and Cd in street dust

重金属名称	总量/(mg·kg^-1)	有效态含量/(mg·kg^-1)	生物有效性K	成都文娱区表层土壤重金属含量/(mg·kg^-1)^[20]
Cu	163.61±8.88	5.76±0.01	0.035	24.2~72.7
Pb	162.79±3.87	9.22±0.42	0.057	27.7~119
Cd	4.87±0.08	0.63±0.03	0.130	0.25~0.40

2.2 钝化处理对灰尘性质的影响
2.2.1 钝化剂对灰尘样品pH的影响
在灰尘样品中加入不同施用量的钝化剂后，灰尘样品pH的变化见图1，原灰尘样品pH为9.3，偏碱性，这应与建材粉末(如石灰粉等)随大气沉降进入灰尘有关。加入蒸馏水处理的对照组pH下降到7.3，这可能是灰尘中某些金属离子如Cu²⁺在碱性条件下发生水解产生了H^+[21]；同时，灰尘中含有的少量有机物质可能在水处理中溶出如胡敏酸等酸性物质^[22]。随碱性钝化剂K₂HPO₄或Na₂SiO₃施用量的升高，pH增大并超过原灰尘样品的pH。
图1 加入钝化剂前后街道灰尘样品pH的变化
Fig. 1 pH changes of street dust before and after adding passivators
2.2.2 对照组对灰尘重金属有效态含量的影响
以不加钝化剂的蒸馏水处理组为对照组。如图2所示，原灰尘样品中3种重金属Cu、Pb和Cd的生物有效性分别为0.035、0.057和0.130，其生物有效性Cd > Pb > Cu。BANERJEE^[23]和MERRIKHPOUR等^[24]对街道灰尘的实验结果均表明Cu主要以有机结合态和残渣态的形式存在，Pb主要以残渣态形式结合，Cd的有效态含量占比高。由于不同城市间存在时空差异，各个城市的情况会有不同^[25,26,27]。LI等^[28]对南京的街道灰尘中重金属赋存形态的研究表明，Cu和Pb的有机结合态含量高。常静等^[29]对重金属在地表灰尘-降雨径流系统中的研究发现，Pb在迁移过程中，主导形态由铁锰结合态转变为有机结合态，且有效态含量在径流悬浮物中占比高。
图2 原灰与对照组重金属有效态含量和重金属生物有效性的对比
Fig. 2 Comparison of bioavailable heavy metal contents and bioavailability coefficients between original dust and the control
对照组实验结果表明，加入蒸馏水对Cu和Pb的有效态含量影响较小，但能使Cd的生物有效性降低49.6%。这可能是由于存在于灰尘中的有机物质本身含有或可分解产生胡敏酸、胡敏素等，通过络合反应与镉离子生成稳定络合物，将Cd固定在灰尘中，降低Cd的生物有效性^[22]。
2.2.3 单一钝化剂对可交换态和碳酸盐结合态重金属含量的影响
图3为分别加入不同施用量的单一钝化剂K₂HPO₄或Na₂SiO₃后，重金属可交换态和碳酸盐结合态含量的变化。可交换态Cu含量随钝化剂K₂HPO₄施用量(0%~2%)的升高趋势出现降低，而碳酸盐结合态Cu含量降低缓慢，有效态Cu在0%~2%的K₂HPO₄范围呈降低趋势。可交换态Pb含量降低趋势不明显，碳酸盐结合态Pb含量随K₂HPO₄施用量的升高逐渐降低，当K₂HPO₄施用量超过2%后无明显变化。可交换态Cd随K₂HPO₄施用量的升高呈先升高后降低的趋势，碳酸盐结合态Cd的变化与之恰好相反，有效态Cd的总量没有降低。若使用钝化剂Na₂SiO₃，Cu和Pb可交换态均在较低施用量条件下(小于1%)降低明显而后有所回升，碳酸盐结合态均在高施用量条件下(大于1%)明显降低。对于Cd来说，可交换态含量随Na₂SiO₃的施用量升高呈先升高再降低的趋势，而碳酸盐结合态Cd与可交换态Cd的变化趋势相反。这与灰尘中加入K₂HPO₄钝化剂时，可交换态Cd和碳酸盐结合态Cd变化情况相似。可能是因为2种钝化剂均属于碱性物质，加入灰尘后pH升高，有利于Cd形成碳酸盐结合态^[30]。
图3 单一钝化剂对灰尘重金属有效态含量的影响
Fig. 3 Effects of single passivator on bioavailable heavy metal contents in street dust
2.2.4 单一钝化剂对重金属生物有效性的影响
通过重金属生物有效性的变化对钝化剂K₂HPO₄和Na₂SiO₃效果进行评价，从图4(a)和(b)看出，K₂HPO₄对降低Cu和Pb生物有效性的处理效果比较稳定，而Na₂SiO₃具有一定的波动性。即使K₂HPO₄施用量(0.2%)较低时，其对Cu的生物有效性降低作用仍有较好效果；Na₂SiO₃对Cu的生物有效性改变总体上与K₂HPO₄趋势一致，当其施用量为1%时，对Cu生物有效性的降低有良好效果。但加入2%的Na₂SiO₃时，Cu生物有效性出现一定回升，主要是因为可交换态Cu含量偏高。Pb的生物有效性随加入K₂HPO₄的施用量持续下降，施用量为1%时效果良好，3%时降到最低点，比原灰尘降低了44.4%；施用量为0.2%的Na₂SiO₃使Pb的生物有效性显著降低，但提高Na₂SiO₃施用量不再有明显降低。总的来说，随着加入钝化剂K₂HPO₄或Na₂SiO₃施用量的升高，Cd的生物有效性出现了一定幅度的升高。除K₂HPO₄的施用量为1%外，加入钝化剂对Cd生物有效性的降低效果均低于直接加蒸馏水的降低效果。晏哲等^[31]研究表明，施用K₂HPO₄到Cd污染的土壤中后，Cd的有效态含量随K₂HPO₄添加量的升高而升高，与本研究的结果相似。
图4 单一钝化剂对灰尘重金属生物有效性的影响
Fig. 4 Effects of single passivator on bioavailability of heavy metals in street dust
磷酸盐和硅酸盐对土壤中Cu、Pb、Cd的钝化机制主要是吸附和生成沉淀^[11,15,21]，由于灰尘以砂粒为主，故钝化以生成沉淀为主。有研究^[12,21,32]表明，磷酸盐与Cu主要生成了Cu₃(PO₄)₂·H₂O沉淀，与Pb、Cd生成磷酸盐沉淀和难溶性羟基金属矿，随磷酸盐施用量的增大，有效态含量降低的变化趋势放缓，本研究也呈现相似结果。而含SiO32-的钝化剂与土壤中Pb、Cd形成PbSiO₃、CdSiO₃等沉淀物，从而降低其生物有效性，但一定条件下，pH升高反而会降低硅酸盐的钝化作用性能^[33]。结合图1的pH变化，可见施用量较低的硅酸盐钝化效果较好。从图4总体看来，结合经济、环保等方面综合考虑，这2种钝化剂的施用量均为1%，均可对钝化灰尘中Cu、Pb和Cd取得良好效果。施用量为1%的K₂HPO₄可使Cu、Pb、Cd的生物有效性比原灰尘依次降低27.9%、33.9%、53.2%；施用量为1%的Na₂SiO₃可使Cu、Pb、Cd的生物有效性依次降低36.1%、34.4%、48.5%。
2.2.5 混合钝化剂对灰尘重金属生物有效性的影响
图5给出混合钝化剂对重金属形态和生物有效性K的影响。Cu的生物有效性在加入混合钝化剂后有了明显降低，但不同配比的施用量影响不大，使Cu的生物有效性降低了46.2%，优于单独施用K₂HPO₄(最高降低31.6%)和Na₂SiO₃(最高降低38.8%)。Pb的生物有效性在K₂HPO₄和Na₂SiO₃比例为1∶1时，降低的幅度最大(降低了41.4%)，比单独施用K₂HPO₄(降低36.7%)或Na₂SiO₃(降低38.1%)效果好。可见K₂HPO₄和Na₂SiO₃比例为1∶1时，对Pb有较好的钝化效果。混合钝化剂对Cd生物有效性降低有一定的作用，但效果不如只加入蒸馏水。综合比较，K₂HPO₄和Na₂SiO₃比例为1∶1(E2)时，对Cu、Pb的联合钝化效果最好。
图5 混合钝化剂对灰尘中重金属有效态和生物有效性的影响
Fig. 5 Effects of mixed passivators on the amount of available heavy metals and heavy metal bioavailability in street dust
3 结论
1) 成都街道灰尘中Cu、Pb和Cd总量较高，分别为163.61、162.79和4.87 mg·kg^-1，均超过成都市文化娱乐区表层土壤相应重金属的总量，尤其灰尘中的Cd浓度约是表层土壤Cd最高值的12倍。对于受Cd污染高的城市街道灰尘，直接加入水就能使Cd的生物有效性降低49.6%，可通过洒水控制灰尘中Cd污染。
2) 在单一钝化剂施用量为1%时，K₂HPO₄和Na₂SiO₃水溶液都具有明显降低街道灰尘重金属Cu、Pb和Cd生物有效性的作用。继续提高钝化剂施用量不能进一步降低重金属生物有效性。在钝化剂总量不变的情况下，质量比为1∶1的K₂HPO₄和Na₂SiO₃混合钝化剂对街道灰尘中的Cu和Pb的钝化效果优于单一钝化剂。施用钝化剂是控制街道灰尘重金属污染的有效方法。
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参考文献 (33)

利用钝化剂控制城镇街道灰尘重金属污染

Control of heavy metal pollution in urban street dust by passivators

摘要

Abstract

关键词

Keywords

1 材料与方法

1.1 实验材料

1.2 实验仪器

1.3 实验方法

1.3.1 灰尘样品的采集与分析

1.3.2 灰尘样品的钝化处理

1.4 灰尘中重金属生物有效性计算

(1)

2 结果与讨论

2.1 原灰尘样品的性质

2.2 钝化处理对灰尘性质的影响

2.2.1 钝化剂对灰尘样品pH的影响

2.2.2 对照组对灰尘重金属有效态含量的影响

2.2.3 单一钝化剂对可交换态和碳酸盐结合态重金属含量的影响

2.2.4 单一钝化剂对重金属生物有效性的影响

2.2.5 混合钝化剂对灰尘重金属生物有效性的影响

3 结论

参 考 文 献

期刊类型引用(5)

其他类型引用(9)

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利用钝化剂控制城镇街道灰尘重金属污染

English Abstract

Control of heavy metal pollution in urban street dust by passivators

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摘要

Abstract

关键词

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1 材料与方法

1.1 实验材料

1.2 实验仪器

1.3 实验方法

1.3.1 灰尘样品的采集与分析

1.3.2 灰尘样品的钝化处理

1.4 灰尘中重金属生物有效性计算

(1)

2 结果与讨论

2.1 原灰尘样品的性质

2.2 钝化处理对灰尘性质的影响

2.2.1 钝化剂对灰尘样品pH的影响

2.2.2 对照组对灰尘重金属有效态含量的影响

2.2.3 单一钝化剂对可交换态和碳酸盐结合态重金属含量的影响

2.2.4 单一钝化剂对重金属生物有效性的影响

2.2.5 混合钝化剂对灰尘重金属生物有效性的影响

3 结论

参 考 文 献

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参考文献

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