地下水是人类重要的饮用水来源之一,全世界约有1/3的人口饮用地下水[1]。然而,广泛存在的天然劣质地下水问题,已经引发全球数十亿人的健康问题[2]。天然劣质地下水(natural inferior groundwater),是指地下水的有害组分在天然条件下富集的现象[3],包括高砷地下水、高氟地下水和高碘地下水等[2]。作为天然劣质地下水的一种,高锰地下水也同样有着普遍性和危害性。全球的调查报告显示,亚洲[4]、欧洲[5]、非洲[6]、南美洲[7]、北美洲[8]、大洋洲[9]多个国家的地下水中,锰浓度远超世界卫生组织《饮用水水质准则》(第四版)[10]中0.4 mg·L-1的限值。研究发现的地下水中锰的最高浓度来自加拿大魁北克(高达38.38 mg·L-1)[8],是0.4 mg·L-1的91.5倍。当地下水中锰浓度过高时,会对饮用者造成健康风险,引发帕金森病、阿尔茨海默病、肾脏、肝脏、呼吸系统疾病等[11],如北卡罗莱纳州的高锰地下水被发现与婴儿死亡率和发病率密切相关[12]。高锰地下水已对全球供水安全造成重大威胁,然而其危害性与严重性常被人们忽视。
天然劣质高锰地下水的问题在我国也广泛存在,在长江流域地下水调查[13]中发现,约有47.6%的地下水监测点超过了《生活饮用水卫生标准》(GB 5749—2006)[14]中锰的限制值(0.1 mg·L-1)。尤其是长江流域中游的鄱阳湖流域,地下水中锰浓度更是高达8.34 mg·L-1,为《生活饮用水卫生标准》(GB 5749—2006)[14]中锰的限制值的834倍。鄱阳湖流域的天然劣质高锰地下水问题,已对当地居民的饮水安全造成了非常不利的影响[15]。因此,本研究基于在鄱阳湖流域收集的243组地下水监测数据,对区内天然劣质地下水进行锰富集研究及其健康风险评估,有助于了解研究区地下水中锰富集的空间分布特征以及对人群的健康风险,为当地政府制定水源地选取和保护政策提供科学依据。
1 材料与方法(Materials and methods)
1.1 研究区概况
鄱阳湖是中国最大的淡水湖,也是长江的重要支流,位于中国江西省北部。鄱阳湖流域地理坐标为东经113°42′～118°35′E,北纬24°29′～30°30′N,占地面积约16.2万km2,全区人口约4 752万人,其区域位置见图1。地下水是流域内居民重要的饮用水源之一[16]。研究区地下水的含水层可分为四大类型:松散岩类孔隙含水层、红色碎屑岩孔隙-裂隙含水层、基岩(一般碎屑岩、变质岩、岩浆岩)裂隙含水层、碳酸盐岩岩溶-裂隙含水层[17]。松散岩类孔隙水主要以潜水的形式埋藏,其余3种类型的地下水则主要以承压水的形式埋藏。地下水的流向与海拔下降的方向相同,从流域四周的丘陵山地流向流域中北部鄱阳湖湖滨的冲积平原,由承压水向潜水转化。
图1 鄱阳湖流域区域位置与高程图
Fig. 1 Location and elevation map of the Poyang Lake Basin
1.2 数据来源与分析
本研究收集的243个地下水样本均来自中华人民共和国自然资源部地质调查局提供的2019年国家地下水监测数据,监测点位置如图1所示,共包括松散岩类孔隙水样本140个、红色碎屑岩孔隙-裂隙水样本29个、基岩(一般碎屑岩、变质岩、岩浆岩)裂隙水样本57个、碳酸盐岩岩溶-裂隙水样本17个。每个地下水样品的监测指标包括常见离子
和锰等指标。本研究采用的所有数据已通过电荷平衡误差百分比验证,对于电荷平衡误差较大的数据已做剔除处理。
本研究使用SPSS 21(2012)进行统计分析,包括箱形图、百分位数累计图的绘制。应用ArcGIS 10.2 (ESRI 2013),使用普通克里金插值技术绘制地下水中锰浓度的空间分布图。此外,使用ArcGIS 10.2 (ESRI 2013)中的空间分析工具计算不同浓度水平的区域面积。
为了对研究区域地下水中锰的浓度进行分级,根据对饮用水中锰的标准限制,定义“低”、“中”和“高”3个等级类别。如果地下水样品中的锰浓度不高于《生活饮用水卫生标准》(GB 5749—2006)[14]Ⅲ类水标准(0.1 mg·L-1)则被定义为含有“低”浓度的锰。地下水样品中锰的浓度高于《生活饮用水卫生标准》(GB 5749—2006)[14],但不高于世界卫生组织《饮用水水质准则》(第四版)[10]规定的限值(0.4 mg·L-1)则被定义为“中”浓度。如果锰浓度>0.4 mg·L-1,则地下水样品被定义为含“高”浓度的锰。
1.3 健康风险评估
本研究采用美国环境保护局(United States Environmental Protection Agency, US EPA)推荐的健康风险评估模型,对研究区地下水中锰进行非致癌健康风险评价[18-19]。由于皮肤接触和呼吸道接触地下水锰的风险可以忽略不计,因此本研究主要考虑以口服摄入方式暴露于受锰污染的地下水的风险评估。健康风险评估公式如下[20]:
CDI=(c×IR×EF×ED)/(BW×AT)
(1)
式中:CDI为饮用受影响地下水对应的地下水暴露量,mg·kg-1·d-1;c为地下水中污染物浓度,mg·L-1;IR为每日饮水量,L·d-1;EF为暴露频率,d·a-1;ED为暴露时间,a;BW为体质量,kg;AT为非致癌效应时间,d,按AT=ED×365计算。
根据《建设用地土壤污染风险评估技术导则》(HJ 25.32019) [21]的推荐值,IR、EF、ED、BW和AT的取值,成人:1.0 L·d-1、350 d·a-1、24 a、61.8 kg和8 760 d,儿童:0.7 L·d-1、350 d·a-1、6 a、19.2 kg和2 190 d。
由于美国环境保护局[18-19]建议锰为非致癌物,本研究仅评估其非致癌物风险。对于非致癌性污染物,风险水平按风险商(HQ)计算:
HQ=CDI/RfD
(2)
式中:HQ为风险商;RfD为参考剂量,mg·kg-1·d-1。美国环境保护局[18-19]建议的锰的RfD值为0.14 mg·kg-1·d-1。HQ≤1时表示人体可接受的非致癌风险。然而,HQ>1代表该区域为风险不可接受地污染地下水,对暴露人群会产生不良或有害健康效应。
2 结果与讨论(Results and discussion)
2.1 地下水水化学特征与锰的浓度特征
研究区地下水样品的水化学指标分析结果见表1,流域内地下水样品pH值的范围为4.7～10.7,平均值为7.0,大部分样品呈中性(6.0
表1 水化学指标统计分析
Table 1 Statistical analysis of hydrochemical indicators
水质指标Indicators最小值Min最大值Max平均值MeanpH4.710.77.0TDS/(mg·L-1)16.72 972.8232.5K+/(mg·L-1)0.258.23.6Ca2+/(mg·L-1)0.5391.434.4Na+/(mg·L-1)0.2903.730.9Mg2+/(mg·L-1)0.178.28.5SO2-4/(mg·L-1)
注:
Note:
研究区地下水中的主要离子为Ca2+、Mg2+和
而地下水的水化学类型则较为复杂,根据舒卡列夫分类,由研究区四周的丘陵山地到中部的冲积平原,水化学类型中的阴离子由HCO3型过渡到HCO3·SO4型,再逐渐转为HCO3·Cl型。而阳离子则由Ca(Ca·Mg)型向Ca·Na(Na·Ca)型转化,其变化趋势与地形地貌的起伏相吻合。研究区地下水的Piper三线图如图2所示,可知研究区高锰地下水主要为HCO3-Ca型和Cl-Ca·Mg型,在这2种类型中分别有58.0%和61.9%的样本,锰浓度超过0.1 mg·L-1的限值。HCO3-Ca型高锰地下水的形成,主要是由于上覆土层富含的有机质,在分解过程中生成CO2溶于地下水形成H2CO3,使土壤中的钙、锰矿物溶解度增加,形成易溶于地下水的Ca2+和Mn(HCO3)2[22],造成地下水中
和锰离子浓度上升。而Cl-Ca·Mg型高锰地下水的形成,则主要因为地下水中发生了阳离子交替吸附作用[17],当地下水中阳离子以Na+为主时,Na+会从吸附体中交换出相同电性的锰离子,造成地下水中的Na+浓度减少,而Ca2+、Mg2+和锰离子的占比增加。
图2 Piper三线图
Fig. 2 Piper three-line diagram
研究区地下水锰浓度的箱型图如图3所示,锰的浓度范围为0.002～8.340 mg·L-1,平均值为0.546 mg·L-1。第一四分位数(25%)为0.032 mg·L-1,中位数(50%)为0.140 mg·L-1,第三四分位数(75%)为0.559 mg·L-1。地下水锰浓度的百分位数累计图如图4所示,有75个(30.9%)样品的锰浓度超过世界卫生组织《饮用水水质准则》(第四版)[10]中锰0.4 mg·L-1的限值。同时,137个(56.4%)样品的锰浓度超过中国《生活饮用水卫生标准》(GB 5749—2006)[14]0.1 mg·L-1的限值,其中最大值约为限制值的83.4倍。按照1.2中的锰浓度分级定义,有43.6%的样品被定义为含有“低”浓度锰(<0.1 mg·L-1),25.5%被定义为含有“中”浓度锰(0.1～0.4 mg·L-1),30.9%被定义为含有“高”浓度锰(>0.4 mg·L-1),表明研究区地下水中普遍存在锰富集,约占整个流域的56.4%。
图3 地下水锰浓度箱型图
注:A为中国《生活饮用水卫生标准》(GB 5749—2006)[14]中锰的限值,B为世界卫生组织《饮用水水质准则》(第四版)[10]中锰的限值。
Fig. 3 Box plot of groundwater manganese concentration
Note: A is the guideline of manganese in Standards for Drinking Water Quality (GB 5749—2006) of China[14], and B is the guideline of manganese in Guidelines for Drinking-Water Quality: Fourth Edition Incorporating the First Addendum (Fourth) of WHO[10].
图4 地下水锰浓度百分位数累计图
注:A为中国《生活饮用水卫生标准》(GB 5749—2006)[14]中锰的限值,B为世界卫生组织《饮用水水质准则》(第四版)[10]中锰的限值。
Fig. 4 Cumulative percentile plot of groundwater manganese concentration
Note: A is the guideline of manganese in Standards for Drinking Water Quality (GB 5749—2006) of China[14], and B is the guideline of manganese in Guidelines for Drinking-Water Quality: Fourth Edition Incorporating the First Addendum (Fourth) of WHO[10].
2.2 地下水中锰的空间分布特征与富集成因
研究区的地下水锰浓度空间分布图见图5,由图5可知,约有27.1%的区域(43 858.0 km2)地下水中含有“低”浓度锰(<0.1 mg·L-1),约有38.2%的区域(61 932.5 km2)地下水中含有“中”浓度锰(0.1～0.4 mg·L-1),约有34.7%的区域(56 277.5 km2)地下水中含有“高”浓度锰(≥0.4 mg·L-1)。含“中”、“高”浓度锰的地下水的区域共占研究区的72.9%,主要集中在鄱阳湖湖滨区、赣西北中低山丘陵区、赣西中低山区、赣南中低山丘陵区和赣江抚河中游河谷阶地与丘陵区,如图5所示。而在不同含水层的地下水样本中,含“中”、“高”浓度锰的百分比如下:红色碎屑岩孔隙-裂隙水(75.9%)>松散岩类孔隙水(63.6%)>基岩裂隙水(42.1%)>碳酸盐岩岩溶-裂隙水(11.8%)。
图5 地下水锰浓度的空间分布
Fig. 5 Spatial distribution of groundwater manganese concentration
高锰红色碎屑岩孔隙-裂隙水在流域内的各中低山区和河谷阶地均有分布,其径流条件中等,地下水为弱氧化环境。在这些区域中,地下水流过岩石时会发生溶滤等水岩相互作用,岩石中的含锰矿物会释放出锰离子进入到地下水中[23]。由于地下水的弱酸性及弱氧化环境,地下水中的锰离子仅有部分被氧化形成氢氧化物沉淀,其余则大部分保留在地下水中。因此,此类含水层中的锰富集情况最为严重。
高锰松散岩类孔隙水分布于鄱阳湖湖滨区,主要位于富含有机质的山前平原。该含水层主要分为砂(砾石)和粉细砂2种含水介质岩性,砂(砾石)含水层的渗透系数大、水力梯度小但径流条件好,但粉细砂含水层的渗透系数却最小、径流条件最差[17]。砂(砾石)含水层为氧化环境,虽然锰矿物受到溶滤向地下水中释放锰离子,但较易被氧化形成沉淀固定在含水介质中,因此砂(砾石)孔隙水中锰富集情况较轻。但是,在粉细砂含水层中,由于径流条件差,且有机质分解消耗溶解氧,生成CO2和H2S,地下水易形成弱酸性、强还原环境[24]。上覆土层和含水介质中丰富的高价锰氧化合物极易被还原成低价的锰易溶盐,并向地下水中大量释放锰离子且不沉淀[25],造成了粉细砂孔隙水中不可忽视的锰富集现象。松散岩类孔隙水由于其含水介质的渗透系数差异性,呈现出2种截然不同的锰富集情况,其中砂(砾石)孔隙水的富集程度低,而粉细砂孔隙水的富集程度高。
高锰基岩裂隙水主要位于赣南中低山丘陵区和赣江抚河中游河谷阶地与丘陵区,水力梯度大且径流条件好,地下水为氧化环境。在该区域中,虽然存在强烈的风化、分解、溶滤作用,使得含锰矿物向地下水中大量释放锰离子,但在氧化环境中主要以Mn4+的形式存在并易形成氢氧化物沉淀,被含水介质固定[26]。所以,虽然该含水层存在一定锰富集,但轻于红色碎屑岩孔隙-裂隙含水层。
高锰碳酸盐岩岩溶-裂隙水主要分布在赣西北中低山丘陵区,由于岩溶极度发育,径流条件最好,地下水为强氧化环境。该含水层发生的水文地球化学过程类似于高锰基岩裂隙含水层,但由于其地下水更强的氧化条件和弱碱性,使得更多的锰离子形成氢氧化物沉淀[22]。因此,该含水层地下水中的锰浓度最低,锰富集程度最低。
综上所述,不同的含水层在不同的水文地质条件下,经历了不同的水文地球化学过程,呈现出不同的锰富集情况。红色碎屑岩孔隙-裂隙水和松散岩类孔隙水的锰富集情况最严重,基岩裂隙水次之,而碳酸盐岩岩溶-裂隙水最轻。地下水中锰元素的迁移与富集,是复杂而又灵敏的水文地球化学过程,弱径流条件和丰富的有机质、酸性和还原性环境都可能会加剧锰的富集[27]。
2.3 地下水中锰的健康风险评估
计算研究区地下水中锰对人体的非致癌危险商(HQ),计算结果如图6所示。由图6可得,HQ成人范围为0.0002～0.924,均值为0.060,中位数为0.016,上、下四分位数范围为0.003～0.062。所有地下水样本的HQ成人均低于1,表明成人来自地下水中锰的非致癌健康风险可以忽略。HQ儿童范围为0.005～2.083,均值为0.136,中位数为0.035,上、下四分位数范围为0.008～0.140。HQ儿童的累计概率图如图7所示,其中6个地下水样本的HQ儿童>1,概率为2.5%。以中间95%置信区间的数据点作为依据,提出地下水的管控建议,能代表绝大部分的暴露人群。因此,在95%置信区间内HQ儿童均低于1,表明绝大部分儿童不受到来自地下水中锰的非致癌健康危害。
图6 地下水锰非致癌危险商(HQ)箱型图
Fig. 6 Box plot of groundwater manganese non-carcinogenic hazard quotient (HQ)
图7 地下水锰对儿童非致癌危险商(HQ儿童)累计概率图
Fig. 7 Cumulative probability graph of groundwater manganese non-carcinogenic hazard quotient to children (HQchildren)
对比图5～7可得,虽然鄱阳湖流域范围内高锰地下水分布较为广泛,但对所有成人和绝大部分儿童均不存在非致癌风险。因此,对于鄱阳湖流域地下水中的锰非致癌风险,在绝大部分区域都无需进行额外管控,仅有极个别区域需要加强对地下水的水质监管。但是,相关职能部门仍应该推进鄱阳湖流域的水源地保护工作,优化水厂处理工艺,进一步降低居民饮用水中的锰浓度。
综上所述,本研究结果表明:
(1)研究区地下水主要为呈中性的淡水,主要离子为Ca2+、Mg2+和
而高锰地下水的主要水化学类型为HCO3-Ca型和Cl-Ca·Mg型,分别受到了有机质分解和阳离子交替吸附作用的影响。约有56.4%的样品的锰浓度超过了中国《生活饮用水卫生标准》(GB 5749—2006)中0.1 mg·L-1的限制值,其中最大值为限制值的83.4倍。
(2)研究区约有27.1%区域的地下水中含有“低”浓度锰(<0.1 mg·L-1),约有38.2%区域的地下水中含有“中”浓度锰(0.1～0.4 mg·L-1),约有34.7%区域的地下水中含有“高”浓度锰(≥0.4 mg·L-1)。在研究区不同含水层中,锰富集样本的百分比从高到低依次为:红色碎屑岩孔隙-裂隙水(75.9%)>松散岩类孔隙水(63.6%)>基岩裂隙水(42.1%)>碳酸盐岩岩溶-裂隙水(11.8%),研究表明弱径流条件和丰富的有机质、酸性和还原性环境可能会加剧锰的富集。
(3)鄱阳湖流域范围内高锰地下水分布较为广泛,但对所有成人和绝大部分儿童均不存在非致癌风险,绝大部分区域无需进行额外管控。需要进一步研究以更好地了解与地下水中的锰相关的健康风险。
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