随着我国机动车数量的急剧增加，机动车尾气排放已成为城市大气污染的重要来源，而柴油机是机动车颗粒物排放的最主要来源。它会通过不同的渠道进入环境中，人们在生活中总是会接触到颗粒物[1-3]，而颗粒物经生物富集后，更会增加其毒性作用。越来越多的流行病学证据表明，颗粒物在肺部的沉积和吸收与呼吸道疾病的发病率和死亡率息息相关，颗粒物在肺或肺泡深处有着很高的穿透能力[4-8]。由于高原地区的气压低，空气稀薄，含氧分量少，环境温度低，柴油机会因其进气量不足，导致燃烧条件变差[9-10]，其排放颗粒物的粒径大小及化学性质也会随之变化。柴油机排放颗粒物主要分为核模态(5～50 nm)、积聚模态(50～2 500 nm)和粗粒子模态(>2 500 nm)3种模态[11]，颗粒物的粒径大小是决定其在人体沉积部位及沉积效率的主导因素。目前，国内外对于颗粒物对人体影响往往集中在大气颗粒物[12-13]，针对柴油机颗粒物的少之又少。
Kiasadegh等[12]提出不同粒径颗粒物对人体的影响主要与暴露时间和沉降效率有关，其效应可以分为短期或长期，颗粒物的毒性作用也与其粒径息息相关[13]，粒径越小，其相对表面积越大，所携带的有毒成分也相对越多，越容易进入人体，此外，研究表明颗粒物的沉积可以引发严重的身体疾病[14]，因此，可吸入柴油机颗粒物在人肺中的沉积是评价柴油机颗粒物毒性作用的一个重要参数，很有必要对柴油机颗粒物的沉积进行定量分析。本研究选择平均海拔为1 900 m的昆明进行柴油机排放颗粒物的采集，应用多路径粒子剂量测量模型对高原地区柴油机排放颗粒物在呼吸系统内的沉积特性进行模拟定量分析研究，为评估高原地区柴油机排放的颗粒物的毒性风险提供重要参数。
1 地点与方法(Location and method)
1.1 采样地点
采样地点位于云南省昆明市西南林业大学发动机实验室台架(25°3'N，102°45'E，海拔1 950 m)，台架的布置状态如图1台架布置图所示。
图1 台架布置图
Fig. 1 Bench layout
1.2 采样方法
柴油机颗粒物的粒径观测及采样采用Dekati公司生产的低压冲击器(DLPI)，如图2中DLPI结构图所示，DLPI是一个通过空气动力学原理确定颗粒物粒径分布的13级冲击式采样器，测量颗粒物的直径范围为0.03～10 μm。
图2 低压冲击器(DLPI)结构图
Fig. 2 Dekati low pressure impactor (DLPI) structure diagram
1.3 多路径粒子剂量测量模型
本研究中的肺模型使用三分支对称单路径模型，该模型肺叶树的大小和结构取决于婴儿、儿童和成年人的年龄。颗粒物的密度全部设定在1.5 g·cm-3，其他参数如重力加速度、身体倾向、吸气的时间等，均使用默认值。本文主要侧重于研究柴油机颗粒物在人体中的沉积分数，头部、肺部和气管及支气管的沉积分数定义式如式(1)～(3)所示[14-15]，每一粒径段中颗粒物的几何平均直径如式(4)所示：
19.11exp(-0.482(lnDp,i-1.362)2)]
(1)
63.9exp(-0.819(lnDp,i-1.61)2)]
(2)
(3)
Dp,i=exp(∑Nilndi/∑Ni)
(4)
式中：di为各分级的切割直径，DFH为头部对应的沉积分数，Q为气道的体积流量，其中α=2.553、β=0.627和C=105。DF和DFqi分别为肺部和气管及支气管部位对应的沉积分数，Dp,i为每一粒径段中所有颗粒物的几何平均直径，Ni为每一分级含有的孔数。
本研究假设柴油车排放的颗粒物形状均为球体，未考虑其他形状的情况；由于单位体积的空气粒子数以及氧分子数随着海拔高度的增加而减少，海拔高度每升高100 m，与海平面标准状态相比的大气压约下降787 Pa，氧分压下降约160 Pa，氧含量下降约0.76%，空气密度明显减少[16-17]。不同年龄的健康群体，其呼吸频率均随着海拔的高度逐渐增大，且具有很显著的相关性[18]，颗粒物的暴露量也与人呼吸频率存在着正线性相关[19]。如表1中不同年龄的肺部参数所示，呼吸型参数选取了高原环境下中国3个月的婴儿、8岁儿童和21岁成人呼吸特征的平均水平，未考虑性别、健康状况等因素，呼吸类型选取鼻呼吸和嘴呼吸2种呼吸类型，同时仅考虑了休息和运动2种生理状态，并未考虑其他人体生理状态的变化。
表1 不同年龄的肺部参数
Table 1 Lung parameters at different ages
年龄Age潮气量Tidal volume 呼吸频率Respiratory rate 休息/运动Rest/exercise休息/运动Rest/exercise3个月3 months old30.44/4540/608岁8 years old 278.2/1 00017/3021岁21 years old537.5/2 00016/50
2 结果与讨论(Results and discussion)
2.1 高原柴油机颗粒物的粒径分布
柴油机排放颗粒物根据其粒径大小主要分为核模态(nuclei mode；<50 nm)、积聚模态(accumulation mode；50～2 500 nm)和粗粒子模态(coarse mode；>2 500 nm)3种模态。本文通过DLPI多级采样测得高原地区柴油机燃烧柴油后，其产生颗粒物总质量浓度为30 700 mg·m-3。
由图3中颗粒物质量浓度的粒径分布和累积质量可知，排放颗粒物粒径部分仅呈现核模态和积聚模态2种模态，主要以积聚模态为主，高原地区较平原地区核模态和积聚模态颗粒物明显增加，但核模态的增幅较小。其中平均粒径在0.17 μm的颗粒物，其质量最大，达到了8.5 mg。
图3 颗粒物质量浓度的粒径分布及累积质量
Fig. 3 The particle size distribution and cumulative mass of the mass concentration of particulate matter
2.2 不同年龄的沉积分数
如图4中相同生理状态和呼吸模式下不同年龄的沉积分数所示，在相同呼吸模式和生理状态下，不同年龄段的人呼吸系统的各个部位的沉积分数存在着明显差异。人处于休息、用嘴呼吸时，人体内的颗粒物沉积最大值均出现在0.03 μm附近，8岁儿童体内的沉积分数最大，达到了0.7907。不同年龄段的呼吸系统的总沉积分数均呈先下降后上升的趋势，3个月的婴儿和8岁儿童的谷值出现在0.65 μm附近，21岁成人的谷值出现在0.4 μm附近。人体内各部位的沉积分数，肺部一直处于最高，头部则是最低；在各个沉积部位中，肺部随着粒径的变大呈先上升后下降的趋势，8岁和21岁其峰值出现在0.03 μm附近，3个月的婴儿其峰值出现在0.06 μm附近。
人处于运动、用嘴呼吸时，在0.03～0.06 μm附近时，3个年龄段呼吸系统沉积分数的大小关系：8岁儿童>3个月婴儿>21岁成人；颗粒物粒径在1 μm附近时，21岁成人的沉积分数急剧变大，是因为颗粒物在气管及支气管部位沉积分数的增加。
人处于休息、用鼻呼吸时，8岁儿童的总沉积分数随着颗粒物粒径的增加，其沉积分数一直最高，在粒径大小为1.25 μm附近时，21岁成人的沉积分数超过3个月婴儿。在0.2 μm附近处，3个月婴儿和8岁儿童头部的沉积分数超过了其气管及支气管的沉积分数，21岁成人则是在0.4 μm附近；在0.4～0.9 μm附近时，8岁儿童的头部颗粒物沉积分数大于肺部。
人处于运动、用鼻呼吸时，在0.03～0.15 μm附近时，3个年龄段呼吸系统沉积分数的大小关系：3个月婴儿>8岁儿童>21岁成人；在0.4 μm附近时，21岁成人>8岁儿童>3个月婴儿；呼吸系统沉积分数的谷值出现在0.17 μm粒径附近约为0.2979；在0.03～0.25 μm附近处，头部沉积分数的大小关系为：8岁儿童>3个月婴儿>21岁成人，头部在0.35 μm附近处，21岁成人>8岁儿童>3个月婴儿；在气管及支气管部位中，不同年龄段仅在0.03～0.06 μm与1.0～1.6 μm附近处有较小的区别；在0.1～1.6 μm处，3个月婴儿的肺部沉积分数最高，但是在细小颗粒物0.03 μm附近处时，均小于8岁儿童和21岁成人。
图4 相同生理状态和呼吸模式下不同年龄的沉积分数
Fig. 4 Deposition scores of different ages under the same physiological state and breathing pattern
我们发现由于柴油机颗粒物的扩散率较高，所以颗粒物往往沉积在肺部区域，而不是头部和气管及支气管区域，值得注意的是，在不同的年龄段中，与21岁成人相比，8岁儿童的呼吸系统的总沉积量高，这是因为8岁儿童的呼吸系统尚未发育完全，其呼吸系统的清除率较差，也可能是8岁儿童倾向于高度活跃的状态，因此他们呼吸的颗粒物比婴儿和成年人多。
2.3 不同生理状态的沉积分数
由图5中不同生理状态的沉积分数可知，对于3个月婴儿、用嘴呼吸来说，从休息状态较运动状态来看，颗粒物不同部位的沉积分数中，在0.03～1 μm的粒径区间内，休息状态下头部的沉积分数大于运动状态，而在1～1.6 μm粒径段附近，运动大于休息；气管及支气管的沉积分数在0.03～0.7 μm粒径段附近时，休息状态大于运动状态；0.7～1.6 μm附近时，运动状态大于休息；0.03～0.06 μm处，运动大于休息，0.06～1.6 μm处，休息大于运动，可能是运动后，更易呼出较大颗粒物。对于3个月婴儿、用鼻呼吸来说，从休息状态较运动状态而言，各部位中，头部和气管及支气管的变化率始终随着颗粒物粒径的增加而减小，肺部的变化率大致上呈上升趋势，在粒径段0.14～0.4 μm附近处有小幅度的下降。头部和气管及支气管分别在在0.07 μm和0.7 μm附近处，由正转负，肺部则是在0.07 μm附近处，由负转正。颗粒物粒径在0.14～1.6 μm附近处，各部位的变化率大小关系为：肺部>气管及支气管>头部，可以发现核模态颗粒物在婴儿休息时，更易沉积在头部和气管及支气管，积聚模态则更易沉积在肺部，这归功于不同粒径的柴油机颗粒物，其扩散性不同。
对于8岁儿童，用嘴呼吸来说，从休息状态较运动状态而言，肺部的变化率整体上随着粒径的增长而增长，仅在0.15～0.42 μm附近处，有小幅度的下降。头部和气管及支气管分别在0.7 μm和0.28 μm附近处由正转负，肺部在0.04 μm附近处由负转正，可以看出，在0.03～0.04 μm粒径段附近时，8岁儿童处于休息状态下的肺部沉积高于运动状态下，0.04～1.6 μm粒径段附近处，运动大于休息。对于8岁儿童，用嘴呼吸而言，核模态更易沉积在肺部，积聚模态则更易沉积在气管及支气管部位。对于8岁儿童，用鼻呼吸来说，从休息状态较运动状态而言，气管及支气管和头部部位在0.17 μm和0.04 μm处由正转负。肺部在0.075 μm附近处，运动状态下的沉积开始大于休息状态下。颗粒物粒径在1.5 μm附近处时，气管及支气管的变化率开始低于头部，可以看出，在休息状态下，核膜态和积聚模态颗粒物均更易沉积在肺部，在运动状态下，粒径段在0.03～0.108 μm附近，颗粒物更易沉积在肺部；粒径段在0.15～1.6 μm附近时，颗粒物更易沉积在头部。
图5 不同生理状态的沉积分数
Fig. 5 Deposition fractions of different physiological states
对于21岁成人，用鼻呼吸来说，从休息状态较运动状态而言，肺部的变化率大都为正数，仅在0.03 μm附近处，小于运动状态，头部和气管及支气管部位分别在0.1 μm和0.15 μm附近由正转负，可以看出运动状态下，颗粒物更易沉积于气管及支气管和头部。对于21岁成人，用嘴呼吸来说，从休息状态较运动状态而言，休息状态下，其肺部的沉积一直比运动状态下多；其头部和气管及支气管部位的沉积变换率在0.3 μm和0.1 μm附近由正转负，在1 μm附近处，运动状态下的气管及支气管部位的沉积，出现一个拐点，然后呈加快上升趋势。
2.4 不同呼吸模式下呼吸系统的沉积分数
由图6中不同呼吸模式下呼吸系统的沉积分数可知，对于3个月婴儿，鼻呼吸较嘴呼吸而言，呼吸系统的总沉积，始终随着粒径的增加而增加，休息状态下增加的峰值在1 μm附近，增加的谷值在0.06 μm附近；运动状态下增加的峰值在1 μm附近，增加的谷值在0.03 μm附近。
对于8岁儿童，鼻呼吸较嘴呼吸而言，呼吸系统的总沉积，均随着粒径的增加而增加，休息状态下增加的峰值在1 μm附近，增加的谷值在0.03 μm附近；运动状态下增加的峰值在1 μm附近，增加的谷值在0.03 μm附近。在0.2 μm附近，运动状态较休息状态下，鼻呼吸与嘴呼吸之间的差值随着粒径的增加而逐渐增大，直至1 μm附近，二者之间增加的沉积分数开始慢慢缩小，但依旧存在着较为明显的差异。
图6 不同呼吸模式下呼吸系统的沉积分数
Fig. 6 Respiratory system deposition fraction under different breathing modes
对于21岁成人，鼻呼吸较嘴呼吸而言，呼吸系统的总沉积，也随着粒径的增加而增加，休息状态下增加的峰值在1.6 μm附近，增加的谷值在0.17 μm附近；运动状态下增加的峰值在1 μm附近，增加的谷值在0.06 μm附近。不同状态下的不同呼吸模式存在着明显的差异，休息状态下，鼻子较嘴呼吸的增长几乎呈单调增；运动状态下，增长率呈先上升，在1 μm附近开始下降。
我们发现不同年龄、不同生理状态下，核模态和积聚模态颗粒物均在鼻呼吸模式下沉积较高，这归功于鼻呼吸时，头部沉积分数高，引起呼吸系统的总沉积量高。由于细颗粒物在肺部有着很穿透能力，核模态更易沉积在呼吸系统中。
2.5 不同人体沉积模拟对比
目前计算模拟颗粒物在人体呼吸道沉积特征研究中，还有利用隔室理论来模拟颗粒物在呼吸道区域沉积的ICRP(international commission on radiological protection)模型、三室模型NCRP(national council on radiation protection)和Weibel模型，其应用结果均具有一定的相似性。不同人体沉积模拟对比如表2所示，本文选用了类似的暴露研究进行对比讨论。
表2 不同人体沉积模拟对比
Table 2 Comparison of different human body deposition simulations
国家/地区Country/region模拟模型Simulation model暴露结论Exposure conclusion文献References美国纽约New York, USA三室模型NCRPThree-chamber model NCRP不同性别、年龄的受试者其运动状态下颗粒物的沉积分数大于休息状态下Subjects of different sexes and ages had a greater deposition fraction of particulate matter in the exercise state than in the resting state[20]日本和欧洲Japan and EuropeICRP模型ICRP model①颗粒物的沉积分数受年龄和运动状态的影响;②成年人和儿童呼吸道区域最大沉积分数差异超过20%① The deposition fraction of particulate matter is affected by age and exercise status;② The difference in maximum deposition fraction between a-dult and pediatric respiratory tract areas is more than 20%[21]西班牙水泥厂Spanish cement plantICRP模型ICRP model细颗粒物更易沉积在肺部,而粗颗粒物则更易沉积在呼吸道外端Fine particulate matter is more likely to be deposited in the lungs, while coarse particulate matter is more likely to be de-posited on the outside of the respiratory tract[22]中国ChinaWeibel模型+医学CT扫描的图片重建了较真实的人体气管模型The Weibel model + medical CT scan images reconstruct a more realistic hu-man trachea model颗粒物的沉积与人呼吸强度有关The deposition of particulate matter is related to the intensity of human respiration[23]
由于柴油车排放颗粒物的物化性质，吸入柴油车排放颗粒物所引发的健康问题越来越受到人们的关注。柴油机排放的颗粒物可以在人呼吸系统内沉积，并很有可能循环到其他身体组织，可能会导致各种呼吸系统疾病及组织炎症，因此认识不同粒径大小的柴油机颗粒物的人体沉积至关重要。本文进行了高原环境下柴油机排放颗粒物在人体呼吸道沉积特征的模拟研究，并得出了以下结论。
(1)在呼吸系统的各个部位中，其沉积分数均随着颗粒物粒径的变化而变化，但是我们发现呼吸系统的总沉积与年龄之间并没有线性相关性。
(2)我们对不同的年龄组进行颗粒物的沉积特性研究发现，人呼吸系统总沉积的差异大致可归因于人气道的几何形状、颗粒物粒径大小、肺功能参数和沉积模式。柴油机排放不同质量浓度的颗粒物，对颗粒物的沉积并没有影响。
(3)肺部在所有年龄段(3个月婴儿、8岁儿童和21岁成人)中颗粒物的沉积比例最高，不同年龄段的人呼吸系统的各个部位的沉积分数存在着明显差异，休息状态下8岁儿童的呼吸系统总沉积最大、运动状态下是21岁成人的呼吸系统总沉积逐渐增大，头部对其贡献率最大。
(4)核模态颗粒物在婴儿休息时，更易沉积在头部和气管及支气管，积聚模态则更易沉积在肺部，这归功于不同粒径的柴油机颗粒物，其扩散性不同。不同年龄、不同生理状态下，核模态和积聚模态颗粒物均在鼻呼吸模式下沉积较高。
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