重金属进入土壤后降解难,迁移性小且易积累,即使浓度很小也会对蔬菜的生长环境造成影响[1-2]。蔬菜通常通过根系和叶片以不同的速度吸收重金属[3],然后经食物链逐级进入人体,在体内不断反应积累[4],对身体造成严重的健康危害[5]。
目前,国内外的学者对蔬菜中重金属的含量、污染来源及风险评估做了大量研究[6-8]。 有研究表明,蔬菜中重金属 Cd、Cr、As、Pb 和 Hg 元素污染较为严重。 叶菜类、茄果类和根茎类蔬菜重金属含量较高,主要受农业活动和工业污染的影响。 中国南方城市工业区的重金属污染强度最大,富集最多的是Pb和Cd。 Yuan 等[9]通过研究广西河池市冶炼厂废水溢出对周边蔬菜的慢性影响,发现Pb 和As 等含量都超过食品标准,长期食用会增加致癌和非致癌风险。 秦普丰等[10]对工业城市工业区、农业区和旅游区蔬菜重金属含量研究发现,Cd 和Hg 的污染最为严重,Cd 和As 对人体健康的危害指数最高。 周雅等[11]对上海市工业及交通排放区域附近蔬菜地中的重金属含量及健康风险进行研究发现,苋菜富集Zn、Pb 和Cd 的能力较强,杭白菜中含有较高的Hg和As,儿童的健康风险高于成人。 中国北方地区为蔬菜基地,农用畜禽粪便、农药化肥和污水灌溉使得土壤重金属污染严重,其中Cd 污染最为严重。 宋波等[12]和蔚青等[13]研究发现,北京市叶菜类蔬菜Cr、Cd 和As 超标,As 的摄入对人群存在一定的潜在健康风险。 太原是全国重要的能源和重化工基地,生态环境脆弱,重金属污染相对较重。 但是,目前对太原市蔬菜重金属进行较全面的调查研究仍然较少。 张珍珍等[14]对太原市15 种市售蔬菜共130个样品中 5 种重金属(Cu、Zn、Pb、Cd 和 Cr)的污染状况及其对人体的健康风险进行了评估,但该研究仅对秋季普食蔬菜中的重金属进行了分析,所涉及的蔬菜类型较少,如对水生蔬菜类、芽菜类等类型均没有涉及。 随着经济水平的提高,居民所食的蔬菜越来越多样化,不同季节居民所食蔬菜种类也有所不同。 为此,根据暴露行为模式调查问卷的结果,在非采暖季和采暖季采集了太原市城区和农村居民食用频率较高的11 类蔬菜品种的306个样本,对这些样本中重金属(Pb、Cd、Hg、As、Cr、Cu、Zn 和 Ni)的污染特征和污染来源进行了分析,并对重金属对人体的健康风险进行了评估,为太原市居民饮食健康提供一定的科学依据。
1 材料与方法(Materials and methods)
1.1 研究区概况及样本采集
研究区位于山西省太原市中北部的太原盆地,地处 E112°19′~112°90′,N37°59′~38°10′。 该区冬暖夏凉四季分明,年均气温约9.7 ℃,年降水量约495 mm。 样品采集前,对太原市城区和农村进行了720 份问卷调查,调查位点为双西二社区、山大社区、学府东社区、童子崖、向阳村和潘家庄村。 调查问卷方式为面对面询问,调查内容有居民的体质量、身高和年收入等以及四季食用蔬菜的类型、频次、食用量及主要来源等与环境相关的暴露行为模式,调查人群男女各半,为18 ~44 岁、45 ~60 岁和60 岁以上 3个年龄段的人群,人数 1 ∶1 ∶1。 根据问卷调查的结果,于2018年9月和2019年1月在太原市城区和农村采集了当地食用频率较高的蔬菜样品。其中,农村蔬菜样品非采暖季多为自产蔬菜,采自农民自家的菜地;采暖季多来自于菜市场、农贸市场和超市。 城区蔬菜样品来自于3个社区的连锁超市、农贸市场和菜店。 为了避免同一块菜地的蔬菜在不同的地方出售,采购蔬菜样品前对蔬菜的来源进行了调查,每种蔬菜采集不同来源的样品3个。 一共采集11 类蔬菜306个样品,其中白菜类25个(白菜(Cubica sinica)、茴子白(Fenzi white)和西兰花(broccoli)),葱蒜类 50个(葱(scallion)、蒜(Garlicus)、蒜苔(Musica gallica)、韭菜(leek)和葱头(onion)),豆类 15个(豆角(Lunae)和长豆角(carob)),瓜类 36个(南瓜(pumpkin)、冬瓜(wax gourd)、黄瓜(cucumber)和西葫芦(zucchini)),绿叶菜类 54个(芹菜(Celerium)、生菜(Latuce romaine)、油麦菜(lettuce)、菠菜(spinach)和茼蒿(Coronarium chrysanthemum)),茄果类 45个(茄子(eggplant)、西红柿(tomato)、辣椒(pepper)、青椒(Pepper viride)和尖椒(Pepperum calidum)),食用菌类19个(蘑菇(mushroom)、木耳(fungus)和香菇(mushrooms)),水生蔬菜12个(藕(Radix lotus)),芽菜类12个(绿豆芽(mungbean sprout)和黄豆芽(yellow bean sprouts)),直根类 23个(水萝卜(Aqua radish)、白萝卜(ternip)和胡萝卜(carrot)),薯类样品15个(红薯(Potato dulce)、土豆(potato)和长山药(long yam)),每类蔬菜样品不少于3个重复。
1.2 样品前处理及测定
先用纯水将样品可食部位进行清洗并切碎,在100 ℃下杀青,在65 ℃环境下烘干,再用研磨仪进行研磨成末。 样品经HNO3-HClO4 消解后,用电感耦合等离子体质谱仪(NexlON 350,珀金埃尔默公司)测定 Pb、Cd、Cr、Cu、Zn 和 Ni 的含量,用原子荧光光度计(AFS-930,北京吉天)测定As 和Hg 的含量。 所有元素的回收率介于95% ~105%之间。 样品均设定空白试验和平行双样。 采用标准参考物质豆角(GSB-12)、胡萝卜(GSB-25)、圆白菜(GSB-5)和黄豆(GSB-4)进行质量控制,平均值与标准参考物质的相对误差均≤20%,相对误差偏差均≤15%,符合质控要求[15]。 蔬菜中重金属 As、Cr、Cd、Cu、Ni、Pb和 Zn 的最低检出限分别为 5×10-3、4×10-2、2×10-3、1.5×10-2、2.4×10-2、3×10-3 和 1.2×10-1 mg·kg-1。 未检出的元素按照1/2 最低检出限替代元素含量。 按照国家标准,蔬菜中的重金属限量标准是鲜样中的含量,故利用烘干蔬菜样品中检测的重金属含量除以蔬菜含水量得到蔬菜样品鲜样中重金属的含量,用于后续的分析。
1.3 重金属健康风险评估方法
运用风险系数(HQ)评估人体食用蔬菜中重金属引起的健康风险[16]。 其计算公式:
式中:EDI 为人体每日摄入剂量(mg·kg-1·d-1);RfD为每日口服参考剂量(mg·kg-1·d-1);Cveg 为蔬菜重金属的含量(以鲜质量计)(mg·kg-1);IRveg 为人均每日食用蔬菜量,本研究为0.365 kg·d-1·人-1;EFveg为暴露频率(d·a-1);ED 为暴露年限(a);BW 为受体体质量(kg);AT 为平均暴露时间(d),蔬菜中重金属的参考剂量如表1 所示,暴露参数如表2 所示。
表1 蔬菜重金属的参考剂量(RfD)
Table 1 Reference dose (RfD) of heavy metals in vegetables (mg·kg-1·d-1)
Heavy metal RfD 来源Source重金属文献Reference Pb 3.5×10-3美国环境保护局(US EPA)United States Environmental Protection Agency (US EPA)[17]Cd 1×10-3美国环境保护局(US EPA)United States Environmental Protection Agency (US EPA)[17]Hg 3×10-4美国环境保护局(US EPA)United States Environmental Protection Agency (US EPA)[18]As 3×10-4美国环境保护局(US EPA)United States Environmental Protection Agency (US EPA)[18]Ni 2×10-2美国环境保护局(US EPA)United States Environmental Protection Agency (US EPA)[18]Cr 3×10-3美国环境保护局(US EPA)United States Environmental Protection Agency (US EPA)[17]Cu 4×10-2美国环境保护局(US EPA)United States Environmental Protection Agency (US EPA)[17]Zn 3×10-1美国环境保护局(US EPA)United States Environmental Protection Agency (US EPA)[17]
表2 蔬菜中重金属的暴露参数
Table 2 Parameters of exposure to heavy metals in vegetables
注:EF 表示暴露频率;ED 表示暴露时间;BW 表示体质量;AT 表示平均暴露时间。
Note: EF represents exposure frequency; ED represents exposure duration; BW represents body mass; AT represents average exposure time.
评价参数Evaluation parameters非致癌物Non carcinogen来源Source文献Reference EF/(d·a-1) 350建设用地土壤污染风险评估技术导则(HJ 25.3—2019)Technical guidelines for soil pollution risk assessment of construction land (HJ 25.3—2019)[19]ED/a 74.92 中国人群暴露参数手册Chinese population exposure parameter manual [20]BW/kg 64.0 中国人群暴露参数手册Chinese population exposure parameter manual [20]AT/d ED×365 中国人群暴露参数手册Chinese population exposure parameter manual [20]
若有多种重金属存在时,其风险作用增强。 HI为所有重金属的HQ 之和[21]。 计算公式:
式中:i 为第i 种重金属暴露。 当 HI≤1.0 时,重金属对人体的影响不明显;HI＞1.0,重金属很可能对人体健康产生风险[9]。
1.4 数据处理
采用SPSS 25.0(IBM, USA)对蔬菜中重金属进行描述统计分析和污染来源解析。 采用P-P 图和Q-Q 图对重金属浓度数据进行了正态分布检验,发现8 种重金属元素中除Zn 和Cu 外,其余均不符合正态分布,采用Spearman 相关性系数法分析不同重金属元素间的相关性。 采用SPSS 对重金属浓度数据做了对数转换之后,数据近似正态分布,采用对数转换之后的数据进行主成分分析法解析重金属的污染来源,绘图使用Origin 7.0(Origin-Lab)完成。
2 结果与讨论(Results and discussion)
2.1 不同种类蔬菜中重金属浓度特征
太原市蔬菜中 Pb、Cd、Hg、As、Ni、Cr、Cu 和 Zn的含量变化幅度分别为2×10-3 ~1.13、3×10-3 ~0.46、1×10-4 ~0.08、2×10-4 ~0.21、2×10-3 ~2.46、2×10-3 ~1.83、4×10-2 ~5.47 和 9×10-2 ~29.98 mg·kg-1(图 1)。 8 种元素中,Zn 和 Cu 在蔬菜可食部分含量相对较高,可能是由于土壤中Zn 和Cu 含量较高[5]。11 类蔬菜中,除Ni 外,其余重金属在食用菌类蔬菜中含量最高。 有研究表明,木本植物对重金属物质有一定的吸附性,木屑中的重金属可以被菌类蔬菜吸收到基质中[8],因此食用菌类蔬菜吸附重金属的能力较强。 在绿叶菜类蔬菜当中,重金属Pb、Cr 和Cd 的含量较高,这可能是由于叶类蔬菜的叶面积较大,蒸腾作用明显,对一些有毒重金属有较强的富集作用,叶类蔬菜叶表面易于接触外界环境,附着大气粉尘中的颗粒污染物[11,22]。 运用独立样本T 检验对太原市农村采暖季和非采暖季同类蔬菜进行分析,除食用菌类,其余蔬菜中Hg 的含量非采暖季显著高于采暖季(P＜0.05)。 白菜类中除 Hg 外,其余 7 种重金属含量采暖季比非采暖显著高4 倍~5 倍(P＜0.05)。 葱蒜类和茄类中 Pb、Ni、As、Cr、Cu 和 Cd 的含量采暖季显著高于非采暖季(P＜0.05),其中Cd 的差异显著性最高,采暖季为非采暖季的6 倍。 绿叶菜类中 Pb、Ni、As、Cr、Cu 和 Zn 的含量采暖季显著高于非采暖季(P＜0.05),其中Pb 的含量采暖季为非采暖季的 7 倍。 食用菌类中重金属 Ni、Cr、Cu 和 Zn非采暖季显著高于采暖季(P＜0.05)。 直根类和薯类中重金属元素不存在显著差异(P＞0.05)。 综合来看,太原市农村采暖季和非采暖季同类蔬菜中重金属Hg、Pb、Cd 和 Ni 含量存在明显差异,可能是因为采暖季菜地燃煤供暖致使蔬菜中重金属含量高于非采暖季。
图1 11 类蔬菜中重金属浓度
Fig.1 Heavy metal concentrations in 11 kinds of vegetables
同类蔬菜对不同重金属的富集作用存在差异,可能是因为不同种蔬菜的植物组织系统、细胞酶活性和蛋白质受重金属影响的程度不同[12]。 另一方面是由于不同种类植物与重金属的螯合反应程度不同,因此蔬菜中重金属含量差异显著[23]。 将本研究与同期北京、上海、兰州、珠江和天津等地区的研究结果相比[24-29],整体来看,太原市各类蔬菜中重金属As、Ni、Cr、Cu 和 Zn 的浓度与其他地区基本相同。Hg、Pb 和Cd 含量水平偏高,可能是由于太原为重工业城市,环境中重金属含量偏高,易于富集在蔬菜中。
2.2 蔬菜中重金属的来源解析
如图1 所示,重金属含量不符合正态分布,运用Spearman 相关性分析方法对蔬菜中的重金属进行分析(表3),由表3 可知,除了Hg 元素以外,其余元素两两之间呈显著相关(P＜0.01),其中 Zn 和 Cu 的相关性最强,相关系数为0.68,可以反映出这些元素具有同源性[7]。
表3 蔬菜中重金属的相关性分析
Table 3 Correlation analysis of heavy metals in vegetables
注:**表示在0.01 水平上显著。
Note: **indicates significance at the 0.01 level.
Pb Cd Hg As Ni Cr Cu Zn Pb 1 Cd 0.53** 1 Hg 0.01 0.06 1 As 0.37** 0.38** 0.08 1 Ni 0.40** 0.26** -0.03 0.22** 1 Cr 0.51** 0.43** 0.18** 0.42** 0.46** 1 Cu 0.44** 0.37** -0.15** 0.31** 0.57** 0.36** 1 Zn 0.57** 0.57** -0.10 0.44** 0.48** 0.49** 0.68** 1
先将重金属含量数据使用对数转换的方法处理后,数据近似正态分布,再进行主成分适宜性检验,KMO 值为 0.83,Bartlett 值为 0.00(P＜0.001)。 对蔬菜中重金属检测数据进行主成分分析(表4),提取3个成分作为主成分,主成分载荷累计贡献率达到73.43%,3个主成分分别解释所有因子的31.42%、27.99% 和 14.02% 。 重金属 Pb、Cd、As 和 Cr 被分到第一主成分,载荷分别为0.64、0.61、0.79 和0.68。 且在相关分析中 Pb、Cd、As 和 Cr 呈显著正相关(P＜0.01)。 研究表明,污水灌溉和汽油燃烧是蔬菜中Pb的主要来源,植物叶片可以吸收空气中50% 的Pb[30]。 Cr 主要来自污水、工业废气和废渣,一部分固体颗粒Cr 来自于石油化工及燃煤过程。 磷肥中含有一定量的Cd,因其应用范围广泛且大量使用,会给土壤、农作物和蔬菜带来严重污染[31]。 李其林等[32]对蔬菜中重金属的来源途径进行研究发现,Pb、Cd 和As 等重金属,大部分来自于土壤的扬尘、大气降尘。 因此,太原市蔬菜中的 Pb、Cd、As 和 Cr主要来自灌溉、施肥等农业活动和工业排污的影响,即主成分1 主要受人为源影响。 主成分2 为Ni、Cu和Zn,载荷分别为0.91、0.78 和0.61。 在相关性分析中,这3 种元素间呈现显著正相关(P＜0.01),说明Ni、Cu 和 Zn 这 3 种元素有相同来源。 研究表明,菜地中的Ni 主要来自成土母质的影响,Cu 和Zn 主要来自畜禽粪便等的施用,致使菜地中重金属污染严重[22],因此主成分2 为成土母质和农业活动共同影响的复杂来源。 主成分3 的贡献率为14.02%,元素Hg 载荷最高为0.95,煤炭燃烧、汽车尾气排放以及焦化、钢铁冶炼等会释放Hg。 赵委托等[33]研究认为,Hg 来源于烧炉和燃煤,而且山西省矿产较多,工业生产过程中产生Hg。 城区和农村采暖季蔬菜可能来自大棚,菜地用煤炭等取暖,对蔬菜中重金属的吸收有一定的影响。 因此主成分3 来源于煤炭燃烧,为人为源。 综上所述,太原市蔬菜中重金属污染主要受成土母质、施肥、灌溉、燃煤和工业排放等因素影响。
表4 重金属主成分分析
Table 4 Principal component analysis of heavy metals
重金属Heavy metal组分Components F1 F2 F3 Pb 0.64 0.42 0.09 Cd 0.61 0.18 0.03 Hg 0.07 -0.05 0.95 As 0.79 0.06 0.06 Ni 0.06 0.91 0.10 Cr 0.68 0.47 0.02 Cu 0.36 0.78 -0.19 Zn 0.45 0.61 -0.16特征值Eigenvalue 3.84 1.99 1.02方差/% Variance/% 31.42 27.99 14.02累积方差/% Cumulative variance /% 31.42 59.41 73.43
2.3 太原市蔬菜重金属健康风险评估
11 类蔬菜的HI 值从大到小依次为:食用菌类＞芽菜类＞葱蒜类＞绿叶菜类＞薯类＞水生蔬菜＞豆类＞白菜类＞瓜类＞直根类＞茄果类(表5),其中食用菌类和芽菜类的HI 均＞1,其 HI 值分别为2.62 和1.10,表明摄入食用菌类、芽菜类蔬菜会对人体产生一定的危害。 其余9 类蔬菜的HI 均＜1,表明摄入这些类型的蔬菜对人体的健康不会产生明显的影响。 从同一类蔬菜中不同重金属的HQ 值来看,除了白菜类、绿叶菜和食用菌类,其余8 类蔬菜中的Cu 的HQ 最高,表明Cu 对这些类型的蔬菜非致癌风险作用有较大贡献。 食用菌类和绿叶菜类中As 的HQ值最大,在食用菌类中为0.75,接近1,严重影响人体健康,这与余志等[34]的研究一致,应当引起重视。白菜类中 Hg 的 HQ 值最高为0.16。 芽菜类中 Cu和As 的HQ 值最大,均为0.26。 除食用菌类和芽菜类,其他9 类蔬菜非致癌物质的风险系数处于相对较低的水平。 综合来看,居民应减少食用菌类和芽菜类蔬菜的摄入,以降低健康风险。
表5 蔬菜中重金属的风险系数
Table 5 Risk coefficient of heavy metals in vegetables
注:HQ 表示重金属的风险系数;HI 表示重金属的风险指数。
Note: HQ represents the risk coefficient of heavy metals; HI represents the risk index of heavy metals.
蔬菜类型Vegetable types HQ As Cd Cr Hg Zn Pb Cu Ni HI茄果类Solanaceae 0.03 0.02 0.02 0.03 0.05 0.04 0.09 0.02 0.30直根类Taproot 0.05 0.03 0.04 0.08 0.05 0.05 0.09 0.02 0.41葱蒜类Scallion et garlic 0.11 0.05 0.06 0.14 0.10 0.10 0.16 0.05 0.77瓜类Melon 0.07 0.01 0.04 0.07 0.08 0.07 0.13 0.03 0.50绿叶菜类Vegetae viride 0.15 0.07 0.10 0.06 0.09 0.13 0.12 0.02 0.74芽菜类Distributiones 0.26 0.02 0.03 0.08 0.15 0.07 0.26 0.23 1.10水生蔬菜Vegetae aquatae 0.17 0.02 0.06 0.04 0.06 0.05 0.19 0.05 0.64白菜类Cabbage 0.08 0.02 0.05 0.16 0.09 0.06 0.05 0.02 0.53食用菌类Edible fungi 0.75 0.27 0.37 0.28 0.15 0.48 0.28 0.04 2.62豆类Peas et fabas 0.06 0.02 0.04 0.05 0.11 0.08 0.18 0.08 0.62薯类Tubae 0.09 0.03 0.05 0.05 0.11 0.14 0.23 0.04 0.74
不同元素对不同类蔬菜的风险系数贡献率有很大差异(图2)。 白菜类中Hg 和Zn 的贡献率最高,分别为30%和18%。 葱蒜类和直根类中Cu 和Hg的贡献率最高,为18% ~25%。 豆类、瓜类和茄果类中Cu 和Zn 的贡献率最高,分别为29%和18%、28%和16%、32%和15%。 食用菌类和绿叶菜类中As 贡献率最高(29%和20%)。 薯类蔬菜中Cu 的贡献率最高,分别为31%。 Cu 和As 对水生蔬菜和芽菜的风险系数贡献率最高,都在20%以上。 总体而言,Cu、Hg、As 和 Zn 在 11 类蔬菜中有较高的贡献率,Cd 和Ni 贡献率较低。
图2 蔬菜中各重金属对风险指数(HI)的贡献率
Fig.2 Contribution rate of heavy metals in vegetables to risk index (HI)
综上所述,本研究表明:
(1)在本试验研究的11 类蔬菜中,不同重金属的含量差异较大,其中Zn 与Cu 的含量较高。 与我国其他地区蔬菜中所含的Hg 与Cd 相比,太原市蔬菜中的含量属于中等偏高水平,其余的重金属含量处于中等或者中等偏低水平。
(2)蔬菜中重金属 Pb、Cd、As 和 Cr 主要受大气降尘、工业污染及农业活动等人为源作用;Ni、Cu 和Zn 受成土母质、农药和化肥等来源的影响;Hg 受燃煤及工业活动等人为源影响。
(3)蔬菜中重金属健康风险值从大到小为As＞Cu＞Pb＞Hg＞Zn＞Cr＞Ni＞Cd。 除摄入芽菜类和食用菌类蔬菜可能存在一定的健康风险外,其他9 类基本没有非致癌风险。
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