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党的二十大报告中明确指出，要推动绿色发展，促进人与自然和谐共生，加快发展方式绿色转型，深入推进环境污染防治，加强污染物协同控制，完善碳排放统计核算制度等内容。当前，中国生态文明建设进入了以降碳为重点战略方向、推动减污降碳协同增效、促进经济社会发展全面绿色转型、实现生态环境质量改善由量变到质变的关键时期，减污降碳协同增效成为促进经济社会发展全面绿色转型的总抓手[1-2]。
“十四五”时期，降碳成为中国生态文明建设重点发展方向之一[3]。2022年6月，生态环境部等7部委联合发布《减污降碳协同增效实施方案》，方案中将工业领域作为减污降碳协同增效的重点领域之一，提出要加快工业领域源头减排、过程控制、末端治理、综合利用全流程绿色发展。同时指出要开展产业园区减污降碳协同创新，鼓励各类产业园区根据自身主导产业和污染物、碳排放水平，积极探索推进减污降碳协同增效，优化园区空间布局，大力推广使用新能源，促进园区能源系统优化和梯级利用、水资源集约节约高效循环利用、废物综合利用，升级改造污水处理设施和垃圾焚烧设施，提升基础设施绿色低碳发展水平[4]。
中国工业园区发展四十余年，已成为经济和工业发展的重要载体，是温室气体和各类污染物排放的重要源头。在碳达峰、碳中和背景下[5]，中国在工业园区已开展大量绿色低碳发展创建工作，部分试点园区在控制温室气体和污染物排放方面已取得显著成效，为园区减污降碳协同增效打下了一定基础。尽管如此，园区在落实减污降碳协同工作中仍面临较大挑战。一是缺乏系统的减污降碳全流程管控体系。如何从空间布局、源头管控、过程控制、末端治理、智慧化建设、绿色设计等方面开展系统性、整体性的减污降碳措施不够清晰，相应的政策引导、技术指导、资金支持等方式不够明确；二是缺乏污染物和二氧化碳排放相关的核算标准导致园区底数不清。当前，中国大部分企业还未建立完善的能耗和碳排放监测体系，且园区缺乏统一的数据收集和复核机制[6-7]。
本文以赤岸镇绿色低碳循环产业园案例为基础，全面分析案例园区减污降碳工作实施路径及主要成效，探索适合中国工业园区绿色发展转型的主要路径。
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赤岸镇绿色低碳循环产业园位于浙江省义乌市，园区主导产业涵盖造纸、厨余垃圾和大件垃圾处理、污泥燃煤藕和热电联产、低品位能源利用、工业旅游等多个行业，形成纸业为主，多业并举的产业格局。园区以发展循环经济为主线，将生活垃圾处理及传统造纸、印染产业废弃物处置与能源供给需求相耦合，形成了固体废弃物—废水—废气协同处置和资源综合利用的“双循环”发展模式。
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园区循环化改造是中国循环经济发展的重要举措之一，实现园区资源内外循环，要推动构建园区生态产业集群、大宗固废综合利用基地等；促进园区企业间积极协作，形成循环经济产业链和供应链；鼓励企业内部开展清洁生产改造和资源循环利用等[8]。
案例园区实现资源“双循环”：一是园区和城市间的资源外循环。以造纸为主业，主要产品有牛皮纸、瓦楞原纸及格拉辛原纸、食品包装纸等特种纸品，而回收利用的废纸是生产瓦楞原纸的主原材料之一。园区面向社会年回收利用废纸总量稳定在50多万吨，相当于节省木材15.5（利用1 000 kg废纸相当于节省木材310 kg）万吨。园区年处理生活垃圾超100万吨，可消纳义乌城乡全部垃圾，并将封存填埋场的垃圾挖出进行焚烧发电。对家具等大件垃圾进行破碎除铁后运送至煤场，与燃料煤掺烧后发电供热，可节煤2万吨，减碳排放3.8万余吨，还可减少SO2等大气污染物排放。二是园区层面的资源内循环。园区内实施固废、废水、废气等资源“内循环”利用，实现各类资源“零浪费”。造纸污泥经干化除水后，用于焚烧发电，每年可处理造纸污泥3万吨。垃圾焚烧产生的废渣，按工业固废和金属材料分类处理，用于生产建筑材料和回收利用。园区内建有日处理垃圾量3 000 t的焚烧炉，每天产生的炉渣约600余吨，为解决炉渣不规范堆放造成环境二次污染的问题，建设1条年处理约30万吨炉渣资源综合利用生产线项目，项目采用集水洗制砂、淘汰和摇床分选相结合的综合处理路线的炉渣预处理技术，对垃圾焚烧炉渣中的废金属过滤回收，再把过滤后的炉渣破碎成不同粒径的原料，制造环保建材加汽砖，最大限度达到对固体废物处理的无害化、减量化、资源化的目的。园区建设工业水站，取河水净化，把垃圾渗沥液水、化水制水与污水净化水混合，制成工业用水，替代原有自来水和部分水库直供水，并将电厂冷却塔的冷却水回用于生产，最大程度节约水资源，见图1。
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案例园区以控制化石能源消费、提高能源利用效率为重点，从供给侧和消费侧共同发力，协同治理污染物和碳排放。一是在能源供给方面，实施煤炭消费减量。利用城市生活垃圾和城镇污泥，通过焚烧发电、生产蒸汽，为造纸等生产提供电力，同时也给周边100余家中小企业实施集中供热。同时，拟于2023—2025年建设屋顶光伏项目，预计减少4000 tCO2/年排放。二是在能源利用方面，2022年建成气冷电多联供技术工程，建设1座18 000 m3/h的冷却塔实现气冷电多联供，投运后实现年工业产值16 387万元，工业增加值5 361万元，可减碳6万余吨。计划2023年底，建成低品位能源梯级利用项目，将部分循环水用于原水制水，利用低品位热量，化水制水由清水改用循环水，利用30 ℃循环水回水直接与清水混合，使化水原水温度达到最佳运行温度25 ℃左右，从而节省原水加热器的低压蒸汽耗量。同时，用除盐水做压缩空气冷却介质，并回收烟囱余热。通过能量平衡综合核算，年可节省超15 000 tce/a，减少CO2排放约40 000 t。
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案例园区在造纸、印染、热电等产业开展技术和装备升级，力争全产业实现生产绿色低碳化改造。
（1）造纸产业。引进国际先进装备对原有瓦楞纸生产线进行节能降耗提升改造，同步对原有产品方案进行升级调整，对高温烘干废气进行余热利用；开展雨水收集系统建设，有效补充新鲜水量，污水处理回用率达到60%以上，进一步降低污水处理压力；2024年前，拟建成新型环保纸包装材料生产线技改项目，引进国际先进设备，形成年产4.6亿km2新型环保纸包装材料的生产能力；2025年前，拟建成低定量环保型箱纸板生产线技改项目、特种纸及生活用纸生产线技改项目，形成年产21.3万吨低定量环保型箱纸板、年产7.5万吨特种纸和生活用纸的生产能力。
（2）印染产业。2024年前，拟建成各类针织产品数字化提升集聚改造项目，淘汰原有部分印染生产线，购入低浴比、节能型设备，配套余热利用等设施，形成年印染56 099 t各类针织品的生产能力。通过印染机械设备定型设施改造，生产工艺改进及废气处理升级，有效提高主要产品生产效率，降低废气产生和排放量，提高中水回用率，实现“减污降碳”协同推进。按行业目前平均每吨染色产品碳排放约2.7 t、园区核定规模产能44 879 t进行核算，每年可减少CO2排放约14 540 t。
（3）热电产业。实施垃圾焚烧发电厂提升改造PPP项目，引进先进技术工艺，采用去工业化设计，建成浙江省第二大处置规模。焚烧垃圾产生的蒸气用于发电、供汽和供溴化锂等，实现能源梯级利用；垃圾焚烧后产生的炉渣用于环保砖、建筑骨料等；飞灰经螯合固化、检测合格后填埋处理。通过厂内工艺技术创新，实现烟气再循环，可减少每年CO2排放超40万吨。
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案例园区在废水、废气和固废方面采用不同治理手段，达到多领域污染物治理和管控。
（1）废水方面。投资建成污水处理中心，并在此基础上进行多次技术改造，采用A/O工艺处理污水，后续接芬顿深度处理，近年来年处理废水300余万吨。
（2）废气方面。每台锅炉配置1套烟气净化系统，采用“SNCR＋旋转喷雾半干法＋干法脱酸+活性炭喷射吸附＋布袋除尘器+湿法脱酸＋GGH（烟气再加热）+SCR”组合工艺，尾气排放优于欧盟环保标准。
（3）固废方面。投资建设炉渣综合利用项目，包含2条日处理规模600 t的炉渣处理生产线和环保砖生产线，目前已建成炉渣预分选车间，对炉渣进行分选、预制，拟在“十四五”期间全部建成，助力义乌市“海绵城市”建设。
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案例园区实施垃圾焚烧发电厂数字化管理，建立智慧化固废管理系统以及印染园区数字化改造，有效推动园区生态环境空间管控的智慧化。
垃圾焚烧发电厂数字化管理。（1）监管智能化。依托先进控制系统和WIS系统，通过视频轨迹报警，结合执法监管，每天减少混入垃圾100 t左右。（2）控制智能化。引进先进成像控制系统，通过在焚烧炉内的高温视频探头拍摄的图像，依据光谱分析出温度及燃烧充分情况，自动对燃烧情况进行优化调整，实现远程自动控制。（3）管理智能化。通过高清探头与管理系统，实现安保数字化系统生产车间。
智慧环卫建设。通过建设智慧环卫系统参与垃圾分类以及对垃圾进行分类运输，并运送到专业处理车间进行处理：常规垃圾四分法中的厨余垃圾送到餐厨利用项目；可回收物废纸箱送到造纸车间，废旧衣物送到化纤丝造粒项目，废塑料送到塑料颗粒项目；其他垃圾送到垃圾焚烧发电车间，真正做到集收、运、处置于一体。其中，废塑料送到塑料颗粒项目即是将废旧的塑料制品规模化回收，经过分拣—清洗—破碎—熔融造粒后，使其具有良好的综合性能，可满足吹膜、拉丝、拉管、注塑、挤出型材等技术要求，并可以重新用来生产塑料制品，比如塑料垃圾袋、塑料管道、大棚膜、鞋材、日用塑料品和建筑用材料等。
印染园区数字化改造。通过建立园区智慧能源平台和碳排放信息管理平台，为入园企业集中提供“水、电、汽、气”，并实时监测节能控制和余热回用系统，实现能源、水资源消耗动态过程的信息化、可视化、可控化管理。为印染行业从单一装备的智能化向整体工厂的智能化转变提供样本。
案例园区从资源内外循环、源头化石能源替代、生产过程技术和设备改造、末端全生产和全领域治理、数字化和智慧化建设等五大路径，实现了减污降碳协同增效，见表1。
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通过案例分析，梳理出实现工业园区减污降碳协同增效的五大成功路径。
（1）开展源头管控，实施煤炭消费替代，提高能源利用效率[9-10]。
（2）开展工业生产过程减污降碳控制，加快绿色低碳转型。强化园区低碳化、循环化、清洁生产改造，通过原料替代，改善生产工艺，改进设备使用等措施提升企业清洁生产水平。
（3）注重园区污染末端治理，开展节能降碳改造。在污水处理方面，通过科学规划雨污管网、开展污废水分类收集、加强污水预处理等路径，采用节水工艺、优化污水调配、降低处理能耗、实现污泥资源化，推进污水处理减污降碳；在废气处理方面，通过技术优化、提高设备自动化水平、降低综合能耗，促进氮氧化物、挥发性有机物（VOCs）以及温室气体协同减排，助力废气治理减污降碳；在固废处理方面，推动固废源头减量及清洁生产工艺、构建固废资源化利用系统、加强危废精细化管理，推动固废处置减污降碳。
（4）推动园区内企业进行绿色低碳化、循环化改造，创新生产工艺、提升生产技术，加强企业内部清洁化生产和资源循环利用。促进园区企业间协作，鼓励就近匹配合作，形成稳定供应链和循环经济产业链。构建跨园区生态产业集群。
（5）推动园区智慧化和数字化建设。构建工业园区减污降碳智慧化管理平台，通过物联网、互联网和云计算等技术，推动工业园区减污降碳管理业务的信息化、现代化、专业化，统筹污染物与碳排放数据，探索数据协同增效分析，以更加精细、动态的方式推动工业园区生态环境空间管控的智慧化。
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针对现阶段中国工业园区在减污降碳协同工作中面临的挑战和问题，结合案例园区案例实践，本文梳理出对中国工业园区降碳减污协同增效路径研究的对策建议。
（1）在源头管控方面应加大可再生能源利用，减少化石能源的依赖[11]。建议在园区内建设分布式屋顶光伏，在沿海园区建设风电站，加强生物质能、民用核能的研究和利用等。
（2）建议园区全方位融入绿色发展理念。加快基础设施“七通一平”和公共服务配套[12]。推进工业园区绿色公共交通发展[13]，开展园区绿色建筑运行标识、绿色工业建筑、老旧厂房、自备电厂绿色化改造等工作。加快推动园区绿色物流体系建设，促进园区物流“公转铁”“公转水”，提高铁路、水运在综合运输中的承运比例。同时，将绿色发展理念融入日常监管和运营工作，坚持走绿色低碳高质量发展之路，鼓励引导企业开展零碳工厂、绿色工程、绿色设计等，积极创建绿色园区、生态工业园区、申请循环化改造试点园区等，以评促建[14-15]，全面推动园区整体绿色转型、提高绿色发展水平[16-17]。
（3）鼓励园区科学探索减污降碳路径。结合园区自身产业特色，加强与行业协会、科研院所、政府部门、金融机构等合作[18]，从管理机制、政策体系、金融支持、产业转型、招商引资等多角度、多层面科学谋划具有园区特色、产业特色的减污降碳实施路径，打造覆盖“空间布局－源头减量－过程治理－末端减排－数字转型－绿色理念”的全流程系统化管理体系[19]。
（4）鼓励园区企业加快绿色低碳技术研发和推广应用。围绕碳达峰碳中和、污染防治、生态修复等应用需求，探索研发工业节能降碳和绿色低碳循环利用新技术，创新污染防治方法，研究应用新型环保材料。加大对碳中和基础前沿研究、关键核心技术攻关和场景应用研究。推动重点园区和企业绿色低碳技术应用示范，打造更多绿色低碳技术典型应用场景[20]。
本文主要是以循环经济发展为主题的工业园区在“减污降碳协同增效”方面的实践经验总结，其应用较有局限性，重点侧重为该类型的园区提供参考价值。
工业园区减污降碳协同增效路径的思考与实践
——以赤岸镇绿色低碳循环产业园为例Research on synergistic efficiency paths for reducing pollution and carbon in industrial parks
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摘要: 工业园区减污降碳协同增效，既是工业园区高质量发展的内在要求，又是工业领域建设生态文明、深入打好污染防治攻坚战和实现“双碳”目标的重要抓手。文章选取赤岸镇绿色低碳循环产业园案例，分析其通过三废“双循环”发展模式，建设气冷电多联供技术工程、低品位能源梯级利用等项目，在造纸、印染、热电等产业开展技术和装备升级，优化污水和废气处理工艺，采用生态环境空间智慧化管控等手段，成功实现减污降碳的路径实践。同时，梳理出循环经济、源头化石能源管控、生产过程清洁低碳改造、末端污染治理、智慧化建设等五大减污降碳协同增效实施路径，并建议园区和企业还可以通过加强科技创新和技术研发、绿色基础设施建设、政企合作等方式全面提升整体绿色发展水平。Abstract: The synergistic effect of pollution reduction and carbon reduction in industrial parks is not only an inherent requirement for high-quality development, but also an important lever in building an ecological civilization, deepening the battle for pollution prevention and control, and achieving the "dual carbon" goal. By examining the Green and Low-Carbon Cycle Industrial Park in Chi'an Town as a case study, it is evident that the "double cycle" development model, the construction of gas cooling power multi-generation technology project, low-grade energy cascade utilization, the upgrading of technology and equipment in papermaking, printing and dyeing, thermal power and other industries, and the optimization of sewage and waste gas treatment processes have successfully achieved the goal of pollution reduction and carbon reduction. The study also identified five implementation paths for pollution reduction and carbon reduction synergy, including circular economy, source fossil energy control, the clean low-carbon transformation of production processes, end-point pollution control, and smart construction. Parks and enterprises could further improve the overall level of green development by strengthening scientific and technological innovation and technology research and development, green infrastructure construction, and government-enterprise cooperation were suggested.
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Key words:
- industrial parks /
- pollution and carbon reduction /
- synergy /
- path /
- practice
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随着我国经济的快速发展，工业活动产生的废弃地土壤污染问题日益突出，其中以重金属污染最为严重[1]。重金属污染具有隐蔽性、长期性和不可逆性，危害人体健康[2]。为此，国家生态环境部于2016年发布《污染地块土壤环境管理办法（试行）》[3]，规定工业污染场地在开发利用前需明确再开发利用废弃场地土壤重金属污染特征及风险状况，为场地治理与修复提供依据。与此同时国内关于废弃场地土壤重金属污染的研究越来越多，如矿区、电镀厂、冶炼厂、焦化厂、钢铁厂、氨基酸厂、化工厂等[4-12]，特别是矿区和电镀场地[13]，然而仍有一些可能产生重金属污染的工业废弃场地未能引起人们的关注。
硫酸被称为“工业之母”[14]，是基础的化工原料。我国硫酸产量居世界首位[15]，但近几年在环保、市场、资源等因素的影响下，众多老旧的中小企业相继停产[16-21]，遗留了大量的废弃场地。生产硫酸的传统原料为硫铁矿[22]，As、Cu、Hg、Pb、Cd、Ni等均是硫铁矿的伴生元素，其中As、Pb是硫铁矿的常见伴生元素[23-24]，硫酸的生产涉及硫铁矿原料、废渣和硫酸成品的存放，以及硫铁矿的焙烧等环节，因此利用硫铁矿生产硫酸可能会引起重金属的释放。相关研究显示，硫酸的生产活动造成了严重的土壤重金属污染，如刘晓双等[25]发现硫酸废水污染区中Cd、Pb含量分别为11.83、1052.63 mg·kg−1，远高于标准值，但其研究范围仅是废水污染区；周海燕等[23]发现某待迁硫酸厂土壤中As的含量范围为2.2—1640 mg·kg−1，健康风险远超出可接受水平。以往的研究为硫酸生产引起的土壤重金属污染提供了参考，但关于硫酸场地土壤重金属污染程度及空间分布的研究较少，对场地重金属产生和迁移的主要驱动因素仍不清楚，因此，开展硫酸场地土壤重金属空间污染特征与场地功能区的相关性研究迫在眉睫，其对于揭示硫酸场地土壤重金属的来源及化学迁移机制具有重要的科学意义。
因此，本文以某废弃硫酸厂为例，对该场地不同功能区及不同深度土壤样品中的Pb、Cd、Cu、Ni、As、Hg含量进行分析测试，探讨重金属的来源及迁移行为，并利用内梅罗综合污染指数法和生态风险指数法对重金属污染进行评价，以期为该类废弃硫酸场地土壤污染治理和修复提供科学依据。
1. 材料与方法（Materials and methods）
1.1 研究区概况
本文研究的废弃硫酸厂位于河南省主要的硫铁矿产区—焦作市，硫铁矿保有储量3475.5万t，占全省储量的41%[26]，区内的冯封硫铁矿是河南省最大的硫铁矿产地[22]，本硫酸厂属于区内另一原省管国有硫铁矿矿山。该厂处于焦作北部的剥蚀丘陵地带，地势有起伏，主导风向为东北偏东，场地内土壤质地主要为砂土，部分为黏土。
该厂于1957年开始生产，受所属矿山资源枯竭及市场竞争的影响，至2010年停产，主要产品为硫酸、过磷酸钙，硫酸的生产工艺主要包括硫铁矿的焙烧、含SO2烟气的酸洗净化及转化与吸收。厂区占地面积约73260 m2，分为硫酸原料区、硫酸废渣区、硫酸生产区、过磷酸钙原料区、过磷酸钙生产区和其它配套设施区（图1）。建厂前，该场地为农用地和荒地，根据该地区的城市规划，地块未来规划仍为工业用地。由于原工厂在环境管理方面措施不当，造成了原料、废渣乱堆乱放，废水乱排等现象，形成了潜在的重金属污染源。
图 1 硫酸厂区位及采样方案Figure 1. The location of the sulfuric acid plant and the sampling scheme1.2 样品采集与分析
考虑硫酸厂各项生产活动的范围比较明确，将硫酸场地划分为不同功能区，同时参照《建设用地土壤污染状况调查技术导则》（HJ25.1—2019），采用判断布点法，确定21个采样点（图1）。先用GPS对采样点定位，然后用柱状土壤采样机采集土壤样品，并用能量色散荧光光谱仪对重金属含量进行现场初判和筛选。根据地层状况，地面以下0.1—0.5 m有填土层，部分地区1.5 m以下部分为基岩，土壤层最深到达3 m深度，每个采样点均采集到基岩层上部土壤层，最终0—1.5 m土壤深度采集60个样品，1.5—3 m深度采集26个样品，共采集样品86个。将带回的土壤样品在自然条件下风干，适时地翻动土壤并将植物根系、碎石等杂物取出，充分研磨后过100目尼龙筛，装入自封袋备用。
每个样品称取0.1 g放入消解罐中，依次加入4 mL的HNO3、1.5 mL的HF和1.5 mL的H2O2，在Multiwave Pro 24型微波消解器质谱仪做前处理，最终利用820—MS型ICP—MS质谱仪对Pb、As、Cd、Cu、Ni含量进行测定。通过王水消解法对土壤前处理，然后利用Model—Ⅲ型冷原子荧光测汞仪对Hg含量进行测定。每批实验样品中设置20%的空白和10%的平行，并采用国家标准土样（GBW07401）用于质量控制（表1）。
表 1 标准样品含量及测定结果（mg·kg−1）Table 1. Content and determination results of standard samples (mg·kg−1)标准物质Standard substance As Cd Cu Hg Ni Pb GBW07401 标准值 34±4 3.4±0.4 21±2 0.032±0.004 20.4±1.8 98±6 测量值 32.37—34.88 3.32—3.50 18.5—21.7 0.031—0.033 19.5—20.7 97—102 | Show Table
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1.3 重金属污染评价方法
1.3.1 内梅罗综合污染指数法
内梅罗综合污染指数法是一种评价土壤重金属污染的传统方法，该方法同时考虑了平均值和最大值的影响，能反应多种重金属的联合污染水平[27]。计算公式为：
Pi = Ci/Si (1) P综合=√(Pmax)2+(¯P)22 (2) 式中，Ci、Si、Pi为重金属元素i的实测值、对应的河南省土壤元素背景值及单因子污染指数；
¯P 表 2 土壤污染分级标准Table 2. Soil pollution classification standard单因子污染指数Single pollution index 污染水平Pollution grade 内梅罗综合污染指数Nemerow comprehensive pollution index 污染水平Pollution grade Pi≤1 清洁 P综合≤0.7 清洁 1<Pi≤2 轻度污染 0.7<P综合≤1.0 尚清洁 2<Pi≤3 中度污染 1.0<P综合≤2.0 轻度污染 Pi>3 重度污染 2.0<P综合≤3.0 中度污染 P综合>3.0 重度污染 | Show TableDownLoad:
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1.3.2 潜在生态风险指数法
潜在生态风险指数法[28]兼顾了重金属的毒性效应、含量等因素，不仅能表明多种重金属的联合影响，还可以指出应该引起关注的元素，有利于污染控制。其计算公式为：
Ei=TiCiSi (3) RI=n∑i=1Ei (4) 式中，Ci、Si同上，Ei、Ti分别为重金属i的潜在生态风险指数和毒性系数，Pb、As、Hg、Cd、Cu、Ni的毒性系数分别是：5、10、40、30、5、5[29-30]；RI为综合潜在生态风险指数。风险分级标准，见表3。
表 3 重金属元素潜在生态风险标准Table 3. Classification of potential ecological risk潜在生态风险Potential ecological risk 轻度风险Mild 中度风险Moderate 较强风险Relatively strong 很强风险Strong 极强风险Extremely strong Ei <40 40—80 80—160 160—320 ≥320 RI <108 108—216 216—432 432—864 ≥864 | Show TableDownLoad:
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1.4 数据分析
地统计学中的克里金插值法已被广泛应用于土壤重金属的空间分布特征分析。克里金插值的前提是数据要符合正态分布[31]，若数据不符合正态分布，采用对数转换使其符合正态分布或近似正态分布。利用ArcMap 10.6中的地统计向导功能，对各重金属含量进行半变异函数最优拟合，依据平均误差接近0，均方根误差小于1的原则确定最佳模型和参数[32]。最终得出，所有数据的最佳插值方法均是普通克里金插值，其中表层土壤中的Pb、Cu及综合潜在生态风险指数适应用于指数模型，As、Hg符合球面模型，而Cd、Ni则与高斯模型更贴合。采用Excel 2016和SPSS 21.0进行数据统计、对数转换、正态分布检验及相关性分析，使用Origin 2018制作条形图和箱式图，并用ArcMap 10.6和CoreDRAW X8绘制区位采样图和空间分布图。
2. 结果与讨论（Results and discussion）
2.1 土壤重金属含量特征
场地中0—1.5 m土壤样品中各重金属含量结果如表4。与河南省土壤元素背景值[33]（下文称背景值）相比，96.67%、80%、100%、76.67%、48.33%、98.33%的土壤样品中Pb、As、Cd、Cu、Ni、Hg含量高于背景值，最高含量分别是背景值的135.71、107.02、40.27、153.3、5.32、56.18倍。Pb、As、Cd、Cu、Ni、Hg在表层土壤的平均含量分别为398.45、294.64、0.88、180.87、37.7、0.78 mg·kg−1，分别是背景值的20.33、25.85、11.82、9.18、1.41、22.95倍。与《土壤环境质量 建设用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB36600—2018）中的第二类用地筛选值[34]（下文称筛选值）相比，Cd、Cu、Ni、Hg的含量均在标准限值范围内，而Pb、As的超标率分别是8.33%、43.3%，表层土壤超标率分别是20.0%、65.0%，最大超标倍数分别是3.33、20.33。
表 4 硫酸场地土壤重金属含量分析（mg·kg-1）Table 4. Heavy metal concentration in soil of sulfuric acid site (mg·kg-1)土层Soil layer 重金属Elements 含量范围Content range 平均值Average value 变异系数Coefficient of variation 峰度Kurtosis 偏度Skewness 背景值Background value 筛选值Filter value 表层(0—0.5 m) Pb 28—2660 398.45 1.70 6.01 2.41 19.6 800 As 8.36—871 294.64 1.08 −1.05 0.80 11.4 60 Cd 0.08—2.89 0.88 1.06 0.12 1.26 0.074 65 Cu 2.48—1280 180.87 1.70 8.72 2.88 19.7 18000 Ni 8—120 37.7 0.88 1.07 1.49 26.7 900 Hg 0.03—1.89 0.78 0.63 −0.09 0.72 0.034 38 中层（0.5—1.0 m） Pb 18—435 87.6 1.15 8.02 2.84 19.6 800 As 4.31—1220 213.04 1.68 2.56 1.88 11.4 60 Cd 0.08—1.93 0.65 1.07 −0.92 0.95 0.074 65 Cu 12—3020 221.4 3.00 19.35 4.48 19.7 18000 Ni 12—115 40.65 0.71 0.85 1.26 26.7 900 Hg 0.13—1.91 0.58 0.82 1.74 1.43 0.034 38 下层（1.0—1.5 m） Pb 13—1430 156.25 2.03 15.17 3.77 19.6 800 As 2.1—844 85.49 2.21 15.39 3.80 11.4 60 Cd 0.09—2.98 0.68 1.33 2.31 1.90 0.074 65 Cu 5—463 110.75 1.27 1.38 1.63 19.7 18000 Ni 16—142 47.45 0.78 2.72 1.73 26.7 900 Hg 0.05—1.83 0.48 1.07 1.76 1.64 0.034 38 | Show TableDownLoad:
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重金属变异系数的大小代表其受外界因素影响的程度[35]，表层、中层、下层土壤中各元素的变异系数排序分别为：Pb=Cu>As>Cd>Ni>Hg、Cu>As>Pb>Cd>Hg>Ni、As>Pb>Cd>Cu>Hg>Ni，各土层重金属的变异系数均大于0.36[36]，均属于高度变异，表明场地重金属含量受硫酸生产活动影响很大。表层和中层土壤中Pb、Cu的峰度和偏度较大，下层土壤中Pb、As的峰度和偏度较大，表明Pb在各土层均存在局部相对高积累，Cu在表层和中层土壤存在局部相对高积累，As在下层土壤存在局部相对高积累。另外，研究区0—1.5 m深度土壤pH值的范围在3.08—10.25之间，平均值为7.56，场地土壤大部分呈碱性。0—0.5 m、0.5—1.0 m、1.0—1.5 m深度的平均pH值分别为7.27、7.55、7.79，其中强酸性（pH≤5.5）、弱酸性（5.5<pH≤6.5）、中性（6.5<pH≤7.5）、碱性（7.5<pH≤8.5）和强碱性（pH>8.5）土壤样品分别占样品总数的6.7%、5.0%、15.0%、60.0%、13.3%。
类似地，我国也有很多针对场地土壤重金属的研究。其中，关于矿区、电镀场地重金属污染的研究较多，如云南某典型矿区场地[4]0—1.0 m土壤Pb、As、Cd、Cu、Hg的平均值分别为982、26.7、14.6、214、1.14 mg·kg−1，该矿区是典型的金属矿，富含铅锌铜镉元素，与此场地相比，硫酸场地的As含量明显富集。江苏某电镀场地[6]0—1.5 m土壤深度Pb、As、Cd、Cu、Ni、Hg的平均值分别为155.37、9.88、0.20、614.68、324.38、0.59 mg·kg−1，与此场地相比，硫酸场地的Pb、As、Cd含量明显富集。而以煤炭为原料的焦化厂也可能会有重金属污染，研究发现山西某焦化遗留场地[9]表层土壤As、Cu、Hg的平均值分别为11.29、24.51、0.24 mg·kg−1，与此场地相比，硫酸场地的As、Cu、Hg含量明显富集。因此，与相关场地相比，硫酸场地的土壤重金属含量不容忽视，应该引起重视。
2.2 土壤重金属空间分布特征
掌握重金属污染的空间分布特征是鉴别土壤高污染区域以及污染来源的有效手段[37]，运用普通克里金插值分析，得到各重金属在表层土壤的空间分布（图2）。受生产活动的影响，除Hg外，重金属在场地南部的餐厅及仓库区、过磷酸钙生产区和成品库区浓度较低，在北部的过磷酸钙原料区、硫酸原料区、硫酸废渣区及硫酸生产区的浓度较高。表层土壤中，Pb、Cd、Hg的含量均超过背景值，As和Cu含量大部分超过土壤背景值，Ni的含量部分超过土壤背景值，Pb仅在过磷酸钙区和硫酸生产区的部分点位超标，As在场地的大部分区域均超标。
表层土壤中，各重金属的高含量值主要出现在过磷酸钙原料区的S3、S14、S20号点，硫酸原料区的S8、S21、S1号点，硫酸废渣区的S10、S19号点，因此该场地表层土壤重金属的产生主要是由过磷酸钙原料、硫酸原料及硫酸废渣堆积造成的。各重金属的高含量值均在过磷酸钙原料场出现，表明过磷酸钙原料的堆积会引起Pb、As、Cd、Cu、Ni、Hg的释放。除过磷酸钙原料区外，Cu的最高含量在S19号点，Ni、Cd的最高含量在S10号点，它们的高含量受硫酸废渣的堆积影响最大。Pb的最高含量在S21号点，该点的Pb含量受到硫酸原料的堆积影响严重。As的最高含量在S8号点，同时S19及S1的含量也很高，所以硫酸原料、废渣的堆积都会引起As的大量释放。Hg的最高含量在S11号点，此点位早期利用了硫铁矿渣进行土壤填埋平整，取样时可能采集到了富含Hg的矿渣，导致Hg浓度的异常，具体原因仍待进一步探究。除此点外，Hg浓度在S8号点、S19号点也较高，可能是由硫酸原料、废渣堆积所造成的。另外，由于场地南部的餐厅及仓库区和成品库区距硫酸原料区和过磷酸钙原料区较近，且地势低于硫酸原料区，并在硫酸原料区及过磷酸钙原料区的下风向位置，在地表径流的冲刷和风力的作用下，硫酸原料区和过磷酸钙原料区的重金属迁移至餐厅及仓库区和成品库区，导致表层土壤异常。
各重金属平均含量在0—1.5 m土壤深度的变化如图3所示，所有重金属的平均含量均超过背景值，与筛选值相比，As的平均含量均超标，其它重金属均未超标。除Ni的含量随深度的增加而增加外，其它重金属均呈表面聚集，表现出明显地外源输入，这与李晓晓等[38]统计分析土壤重金属的垂向迁移时得到的重金属主要在表层土壤中积累的结论一致。下层土壤中Pb、As、Cd、Cu、Hg的含量，较表层土壤分别减少61%、71%、22%、39%、38%，相较于某土壤质地为粉质黏土的电镀场地[7]，重金属的表面聚集现象较弱，这可能与土壤质地有关，本场地土壤主要为砂土，土壤粒径大，渗透性好，有利于表层土壤中重金属向下迁移。同时，当中层土壤渗透性好，而深层土壤黏性大、保水性好时，重金属的含量会随深度的增加先降低后升高[39]，这与本研究的Pb、Cd的垂直分布一致。土壤pH也会影响重金属的迁移，土壤酸性越强，重金属更易溶于水中，更易随水向下迁移[40]。吴燕玉等[41]发现，随着土壤酸性的增强Cd、Pb、Cu的淋失率越大。程睿[42]研究发现，Pb、As含量与pH呈显著负相关。本研究中As、Cu在表层比在中层更易迁移，且场地的平均pH随深度的增加而增加，与前人研究得出的土壤酸性越强重金属越容易迁移的规律一致。除土壤的理化性质外，金属元素自身的性质也会影响其在土壤中的迁移[43]，例如史锐等[39]发现，Cu的下移活跃于Pb是由Pb的水溶性低于Cu而导致的。除上述外，当多种重金属共存时，会发生竞争或者促进吸附作用。刘继芳[44]研究发现，竞争性强的Cu可以把Cd从吸附位上交换下来。赵兴敏[45]研究发现，Cr（Ⅵ）和 As（Ⅴ）共存时具有相互促进吸附的作用。因此重金属在土壤中的纵向迁移是一个复杂的过程，它不仅受土壤理化性质的影响，还与元素自身的性质有关，同时当多种重金属共存时情况会更加复杂。
图 3 场地土壤重金属垂直分布Figure 3. Vertical distribution of heavy metal concentrations along plant soil由硫酸场地土壤重金属的空间分布特征可知，重金属的分布与场地功能分区有较强的相关性，选取超标元素As、Pb在各个功能区0—3 m深度土壤的含量，以进一步分析重金属的迁移，如图4所示。受硫酸原料及过磷酸钙原料堆积的影响，Pb仅在过磷酸钙原料区和硫酸原料区超标，表现出明显的垂向迁移，浓度最高点在过磷酸钙原料区的S20号点的1—1.5 m处，浓度是2660 mg·kg−1，超标倍数为3.3倍。As在所有功能区均有超标，浓度最高值在硫酸原料区的S1号点的0.5—1 m深度处，浓度为1220 mg·kg−1，受硫酸原料、废渣及过磷酸钙原料堆积的影响，硫酸原料区、过磷酸钙原料区以及硫酸废渣区超标严重，最大超标倍数分别为20.3、14.5、12.4倍。硫酸生产区内As超标也较严重，最大超标倍数达8.3倍，其中5号点位于焙烧与净化车间之间，净化车间产生的废酸可导致As含量异常，由于该点位的土壤呈碱性，因此As超标可能是由硫铁矿焙烧时产生的矿尘沉降导致的。以上功能区中As均发生了明显的垂向迁移，其中，硫酸原料区和硫酸生产区的浓度最大值均不在土壤表层，且各功能区土壤层最底部均有As超标。另外，餐厅及仓库区、成品库区及过磷酸钙生产区超标相对较轻，仅表层土壤超标，餐厅及仓库区、成品库区可能是硫酸原料区和过磷酸钙原料区的重金属，在地表径流的冲刷和风的影响下迁移造成的；过磷酸钙生产区的超标点位13号点位于熟化车间，可能是对原料进行熟化翻堆时，导致了重金属的释放。
图 4 Pb、As含量随土壤深度变化曲线Figure 4. Pb、As content in the soil in relation to the sampling depth2.3 土壤重金属污染来源解析
2.3.1 相关性分析
重金属的来源是否一致可以通过相关性判断[46]。对重金属含量及pH做相关性分析（表5），重金属Cd与Pb极显著相关，As与Cu、Hg极显著相关、与Pb、Cd显著相关，说明这些重金属来源可能一致。除硫铁矿外，过磷酸钙的生产原料磷矿石中也含有重金属元素[47-49]，因此硫酸和过磷酸钙的生产均会引起As、Cu、Hg、Pb、Cd、Ni等重金属的释放。pH值与所有重金属含量都呈负相关，其中pH与Cu、As显著负相关，硫酸的生产活动或者硫铁矿的氧化导致土壤pH值的降低，促进了Cu、As的释放，在本次研究中所有酸性土样中As超标率为85.7%，表层酸性土样中As超标率为100%。
表 5 土壤重金属及pH的相关性Table 5. Correlation of heavy metals and pH in soil元素Element 铅Pb 砷As 镉Cd 铜Cu 镍Ni 汞Hg 酸碱度pH Pb 1 As 0.534* 1 Cd 0.740** 0.535* 1 Cu 0.257 0.690** 0.427 1 Ni 0.290 0.201 0.160 0.144 1 Hg 0.375 0.642** 0.285 0.109 0.157 1 pH −0.039 −0.475* −0202 −0.780** −0.065 −0.035 1 **. P<0.01; *. P<0.05. | Show TableDownLoad:
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为进一步探究重金属的垂向迁移行为，对0—1.5 m场地土壤间各重金属的含量进行相关性分析，表层和中层土壤间，As、Cd、Hg含量有显著相关性，分别是As（0.624，P<0.01）、Cd（0.623，P<0.01）、Hg（0.572，P<0.05），并且As、Cd、Hg在中层土壤的变异系数高于表层土壤，说明表层土壤中的As、Cd、Hg向中层土壤发生了迁移；中层和下层土壤间，仅Hg、Pb、Ni含量有显著相关性，分别是Hg（0.849，P<0.01）、Pb（0.778，P<0.01）、Ni（0.601，P<0.01），并且Hg、Pb、Ni在底层土壤的变异系数高于中层土壤，表明中层土壤中的Hg、Pb、Ni向下层土壤发生了迁移，这与前述的重金属的垂向分布情况一致。
2.3.2 主成分分析
主成分分析可以作为判别重金属来源的有效手段[50]。采用KMO和Bartlett法对土壤中重金属含量数据进行检验，得到KMO为0.534（>0.5），Bartlett球度检验的相伴概率为0.000（<0.05），表明可进行主成分分析[51]。提取4个特征值较大的成分，为使得到的数据更加真实，使用最大方差法，计算出旋转后的成分矩阵，累计方差贡献率为90.724%（表6）。主成分1和2中，分别是Pb-Cd和Cu-As的因子载荷较大，且Pb-Cd、Cu-As显著相关，两组元素含量最高值分布在过磷酸钙原料区和硫酸原料区，并且Cu的含量最高值在0.5—1.0 m处，结合重金属的含量特征和空间分布可知，Pb-Cd、Cu-As的主要来源为过磷酸钙原料和硫酸原料堆积。主成分3中，Hg、As为主要因子，且Hg-As显著相关，Hg含量最高值在硫酸生产区（0.5—1.0 m深度），由上文可知As在硫酸生产区的含量也较高，因此该成分主要来源为硫酸生产。主成分4中，Ni是主要因子，相关研究表明Ni更多来自成土母质[52]，结合前文对含量特征、空间分布的分析，Ni的变异系数相对较小，且与其它重金属均不具有相关性，污染程度及生态风险均较低，但Ni中也有存在部分污染，所以Ni可能是自然与人为的混合源。
表 6 重金属主成分分析成分矩阵Table 6. Component matrix of principal component analysis of heavy metal concentrations元素Element 初始因子载荷Initial factor load 旋转后因子载荷Factor load after rotation PC1 PC2 PC3 PC4 PC1 PC2 PC3 PC4 Pb 0.787 −0.234 −0.175 −0.509 0.893 0.077 0.242 0.185 Cd 0.800 −0.337 −0.247 0.162 0.893 0.292 0.094 0.010 Cu 0.814 −0.199 −0.239 0.345 0.170 0.971 0.016 0.061 As 0.812 0.383 0.147 −0.154 0.343 0.670 0.607 0.077 Hg 0.639 0.703 −0.020 0.118 0.168 0.045 0.969 0.064 Ni 0.536 −0.271 0.790 0.074 0.118 0.068 0.069 0.987 特征值 3.279 0.923 0.795 0.447 1.702 1.596 1.073 1.072 累积方差贡献率 54.652 70.030 83.282 90.724 54.652 70.030 83.282 90.724 | Show TableDownLoad:
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2.4 土壤重金属污染评价
2.4.1 内梅罗综合污染指数评价
考虑到0.5 m深度以下的土壤仍受硫酸厂生产活动的影响很大，所以对0—1.5 m深度的土壤重金属污染进行评价。由公式（1）、（2），并结合表2，可得重金属污染评价结果（图5、表6）。由图5可明显看出，Hg、As、Cd、Pb是重度污染，Cu、Ni分别是中度和轻度污染，并且重金属Ni的大多数点位Pi值小于1，Cu的Pi值大部分小于2，Hg、As、Cd、Pb的Pi值大部分大于3。以上结果说明Hg、As、Cd、Pb污染严重，以土壤背景值为标准，Hg、As是该硫酸场地最主要的污染因子。
图 5 场地土壤重金属单因子污染指数分布Figure 5. Distribution of the single factor pollution index of heavy metal in plant soil由表6可知，场地土壤中P综合范围为1.73—102.05，平均值为16.29，无清洁和尚清洁级别，轻度污染、中度污染和重度污染分别占1.67%、3.33%、95%，研究区各深度的土壤均受到重金属污染，且大部分为重度污染。各功能区的内梅罗综合污染指数平均值排序为：过磷酸钙原料区>硫酸原料区>硫酸废渣区>硫酸生产区>成品库区>过磷酸钙生产区>仓库及餐厅区，均为重度污染，场地重金属污染受过磷酸钙原料、硫酸原料及硫酸废渣堆积的影响很大。
2.4.2 重金属潜在生态风险评价
由公式（3）、（4），并结合表2，可得硫酸场地土壤重金属潜在生态风险评价结果（图6、表7）。由图6(a)可以看出，重金属Hg处于极强风险范围，Cd、As处于强风险范围，Pb处于中度风险范围，Cu、Ni元素处于轻度风险范围，各元素的潜在生态风险指数变化范围大，这与场地中存在元素高值点有关，并与前文所述的强空间变异的结果相符。Hg是影响最大的风险因子，既因为其含量高于背景值很多，又因为其毒性系数大。由6（b)可得，场地土壤（0—0.5 m)中重金属RI的范围是206—4084，平均值是1796，场地土壤整体上处于极强潜在生态风险。各区域的潜在生态风险指数排序为：过磷酸钙原料区>硫酸原料区>硫酸废渣区>硫酸生产区>成品库区>过磷酸钙生产区>餐厅及仓库区，硫酸原料区、硫酸生产区及成品库区都是极强生态风险级别，过磷酸钙生产区、餐厅及仓库区是强生态风险级别，由此可见硫酸厂的生产活动对场地各个区域造成的生态风险都较大。
图 6 研究区单项潜在生态风险指数分布（a）及综合潜在生态风险空间分布（b）Figure 6. Distribution of the single potential ecological risk index (a) and the comprehensive potential ecological risks (b) in study area表 7 研究区各功能区土壤中重金属污染的内梅罗综合污染评价结果Table 7. Results of Nemerow comprehensive pollution evaluation of heavy metal pollution in different functional zone in the study area区域（样品数量)Area (Sample quantity) 综合污染指数范围（平均值）Comprehensive pollution index range (Mean value) 各等级土壤样品数占总土壤样品数的比例/%The proportion of soil samples of each grade to total soil samples 轻度污染Mild pollution 中度污染Medium pollution 重度污染Heavy pollution 过磷酸钙原料区（n=9） 7.84—102.05（38.64） 0.00 0.00 100.00 硫酸原料区（n=12) 3.37—78.92（30.69） 0.00 0.00 100.00 硫酸废渣区（n=6） 9.88—49.22（22.44） 0.00 0.00 100.00 硫酸生产区（n=13） 4.69—47.49（18.71） 0.00 0.00 100.00 仓库及餐厅区（n=6） 1.73—16.28（6.82） 16.67 16.67 66.67 过磷酸钙生产区（n=8） 2.50—26.87（8.73） 0.00 12.50 87.50 成品库区（n=6） 6.05—45.84（18.32） 0.00 0.00 100.00 总计（n=60） 1.73—102.05（23.78） 1.67 3.33 95.00 | Show TableDownLoad:
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对土壤重金属污染进行评价时，选用的标准不同，得出的结果也会不同[53]，本研究是以土壤背景值为参比标准进行的污染评价。对比以土壤背景值为参比值的相关场地土壤重金属研究，上海市再开发利用工业场地中重金属RI值范围为87.58—398.59[54]；某废弃钨冶炼场地的RI值范围为225.74—669.84[55]；某锌厂遗留场地的RI值范围为9.91—1705.19，平均值为465[56]；某电石渣堆放场重金属RI值范围为90.5—1273.2[57]；某焦化厂土壤重金属RI值范围17.3—5061.6，平均值为1318.4[9]；本场地RI平均值均大于以上场地，可以发现废弃硫酸场地土壤的重金属潜在生态风险处于较高水平，因此该类废弃硫酸场地的重金属污染应该引起重视。
3. 结论（Conclusion）
（1）0—1.5 m土壤中，Pb、As、Cd、Cu、Ni、Hg高于背景值的样品占比分别为96.67%、80%、100%、76.67%、48.33%、98.33%，表层土壤中各重金属的平均含量是背景值的1.41—25.85倍。与筛选值相比，Cd、Cu、Ni、Hg的含量均在标准限值范围内，而Pb、As的超标率分别是8.33%、43.3%。
（2）表层土壤中，重金属在场地南部的餐厅及仓库区、过磷酸钙生产区和成品库区浓度较低，在北部的过磷酸钙原料区、硫酸原料区、硫酸废渣区及硫酸生产区的浓度较高；垂直方向上，重金属整体上呈表面聚集的同时，表现出明显的垂向迁移，另外重金属含量表现出了不同的纵向变化，Ni的含量一直增加，Cu的含量先增加后降低，Cd、Pb的含量先降低后升高，As、Hg的含量一直降低。
（3）Pb仅在硫酸原料区和过磷酸钙原料区超标，最大浓度和超标倍数分别是2660 mg·kg−1和3.3倍。As在所有功能区均超标，硫酸原料区、过磷酸钙原料区、硫酸废渣区超标严重，在土壤层最底部依然超标，最大超标倍数达12.4—20.3倍。另外受硫酸生产工艺的影响，硫酸生产区的As也超标严重，最大超标倍数达8.3倍。
（4）与其它类型场地土壤重金属污染相比，硫酸场地重金属污染严重。以土壤重金属背景值为标准，0—1.5 m深度的场地土壤均被重金属污染，其中95%的土壤处于重度污染水平，主要的污染因子是Hg和As；场地土壤整体上处于极强生态风险，主要的风险因子是Hg。不同功能区的污染程度和潜在生态风险依次为，过磷酸钙原料区>硫酸原料区>硫酸废渣区>硫酸生产区>成品库区>过磷酸钙生产区>餐厅及仓库区。
（5）硫酸及过磷酸钙的生产均会产生Pb、Cd、Cu、Ni、As、Hg污染，场地土壤中Pb、Cd主要来自过磷酸钙原料的堆积，Cu、As主要受硫酸原料堆积的影响，Hg主要受到硫酸生产的影响，而Ni则同时受到生产活动和地质背景的影响。
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表 1 案例园区2019—2021年主要能源消耗情况
Table 1. Case Park’s main energy consumption from 2019 to 2021
t/a 一般烟煤/t 柴油/t 电力/MW·h 综合能源消费量*/tce 万元产值能耗/tce 万元增加值能耗/tce 2019 325 834 1 066 1 307.47 221 317.21 1.18 5.25 2020 315 897 1 367 2 056.74 243 792.64 0.91 4.05 2021 388 326 1 143 1 510.38 299 906.47 0.83 3.47 注：*表示能源消费量计算一次能源消费以及电力购进部分，其中一次能源包括城市生活垃圾及污泥等废弃物综合利用资源，电力折标系数采用等价值系数。
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