部分硝化/厌氧氨氧化(PN/A)工艺对城市污水厌氧处理单元出水的强化脱氮效果

侯朝阳, 贾紫雯, 付静薇, 施小林, 李倩, 陈荣. 部分硝化/厌氧氨氧化(PN/A)工艺对城市污水厌氧处理单元出水的强化脱氮效果[J]. 环境工程学报, 2022, 16(3): 806-813. doi: 10.12030/j.cjee.202112099
引用本文: 侯朝阳, 贾紫雯, 付静薇, 施小林, 李倩, 陈荣. 部分硝化/厌氧氨氧化(PN/A)工艺对城市污水厌氧处理单元出水的强化脱氮效果[J]. 环境工程学报, 2022, 16(3): 806-813. doi: 10.12030/j.cjee.202112099
HOU Zhaoyang, JIA Ziwen, FU Jingwei, SHI Xiaolin, LI Qian, CHEN Rong. Enhanced nitrogen removal efficiency of partial nitrification/anaerobic ammonia oxidation (PN/A) on the effluent of municipal wastewater anaerobic treatment unit[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2022, 16(3): 806-813. doi: 10.12030/j.cjee.202112099
Citation: HOU Zhaoyang, JIA Ziwen, FU Jingwei, SHI Xiaolin, LI Qian, CHEN Rong. Enhanced nitrogen removal efficiency of partial nitrification/anaerobic ammonia oxidation (PN/A) on the effluent of municipal wastewater anaerobic treatment unit[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2022, 16(3): 806-813. doi: 10.12030/j.cjee.202112099

部分硝化/厌氧氨氧化(PN/A)工艺对城市污水厌氧处理单元出水的强化脱氮效果

    作者简介: 侯朝阳(1997—),男,硕士研究生,houzhaoyang72@163.com
    通讯作者: 李倩(1987—),女,博士,教授,Qian.LI@xauat.edu.cn
  • 基金项目:
    国家重点研发计划项目(2017YFE0127300);陕西省创新团队项目(2019TD-025)
  • 中图分类号: 202112099

Enhanced nitrogen removal efficiency of partial nitrification/anaerobic ammonia oxidation (PN/A) on the effluent of municipal wastewater anaerobic treatment unit

    Corresponding author: LI Qian, Qian.LI@xauat.edu.cn
  • 摘要: 为探究部分硝化/厌氧氨氧化(PN/A)工艺对城市污水厌氧处理工艺出水的强化脱氮效能,以厌氧膜生物反应器(AnMBR)出水为研究对象,比较了不同水力停留时间(HRT)下(10、8、6和4 h),PN/A系统的脱氮效率、代谢路径及微生物群落及结构特征。结果表明:随着HRT的逐渐降低,PN/A系统的脱氮效率呈现先升高后降低的趋势;HRT为6 h时脱氮效率达到最高,为81.3%;在稳定运行期间,出水TN和COD分别低至(11.97±2.44 mg)·L−1和(9.98±3.42) mg·L−1;随着HRT缩短至4 h,anammox菌丰度随着氮负荷升高而有所提升,但水力冲刷过强破坏污泥形态等原因导致了系统脱氮效率的下降。通过对系统内COD与氮素转化的核算可知,厌氧氨氧化段内发生的部分反硝化(PD)过程是使系统脱氮效率明显提升的根本原因,而HRT为6 h时大约19%的NO2-N由PD提供。本研究证明了PN/A系统作为城市污水主流脱氮工艺的可行性,可为该系统的应用提供参考。
  • 臭氧消毒技术具有氧化性强、杀菌效率高、安全无卤代副产物的优势,可克服氯系消毒剂易产生余氯气味及三卤甲烷、卤乙酸等致癌副产物的缺点[1-2]。在管道分质供水系统、游泳池分流量臭氧消毒系统中,射流器或气液混合泵将臭氧溶解于旁路管道水中(循环水量的15%~25%),臭氧水进入主管道经静态混合器与未经臭氧处理的水混合,臭氧与水充分接触发挥消毒作用[3]。因此,流体混合的均匀程度对消毒效率提升起着重要作用。静态混合器与其他设备相比,具有流程简单、体积小、投资少、操作方便等优点[4-5],被广泛应用于石油、化工、环保过程不同流体的连续分散混合[6-8]

    国内外学者通过数值模拟方法对静态混合器的结构设计及流动特性进行了大量研究。刘佳薇[9]采用数值模拟优化设计光生物反应器中静态混合器的叶片结构,在不大幅提升系统功耗的前提下,改善了藻液混合效果。陶雪峰[10]研究了絮凝系统中SK型静态混合器的混合过程,对内部流场进行数值模拟,并与实验结果进行了对比分析。HIRSCHBERG等[11]研究发现在SMX元件之间增加适当间隙,可明显降低混合压降。HOSSEINI等[12]设计了低压降静态混合器,其摩擦系数小于现有SMV、KMX和挡板式静态混合器。然而,现有静态混合器仍存在以下缺点:混合单元结构复杂,流体通过时受到的剪切机械力大、能耗大[13];标准化的静态混合器内部元件规格确定,不易根据实际工况调整组合,混合均匀度有限。因此,新型静态混合器具有良好的设计开发及应用价值。

    针对现有静态混合器结构上的缺陷,本课题组设计了一种旋流扩散静态混合器。为优化其结构布局,运用3因素3水平正交实验,考察相邻蘑菇头间距、相邻蘑菇头交错角、交叉板夹角对不同液体混合效果及压力损失的综合影响。采用三维数值仿真研究混合元件前后的流场特性,优化结构参数,得到最优布局,并将其与传统SK型混合器作对比,以期为旋流扩散静态混合器设计提供参考。

    旋流扩散静态混合器的工作原理与传统混合器类似。不同的是,静态混合器只保留了交叉板与中心导流柱,板后区域通过增设蘑菇头状扰流柱对流动进行干扰,以提高液液混合效果。如图1所示,混合器前段的交叉板将流体分割,从两侧流入,达到分流目的。次流液体沿中心轴线进入流域,在导流柱前缘处被分散经过交叉板,加强与主流的混合作用。相比于传统混合器,旋流扩散静态混合器具有结构紧凑、混合效率高等优点。

    图 1  旋流扩散混合器与传统混合器模型图对比
    Figure 1.  Comparison of cyclone diffusion mixer and traditional mixer model

    静态混合器内部多采用交叉板或扭曲叶片的形式。流体沿着扭曲叶片绕管中心轴线旋转前进,存在中心与周边流体掺混均匀度不高的情况,且流体易在壁面处形成附面层。

    旋流扩散静态混合器后段为数个蘑菇头元件均匀交错排列在管道内壁上。图2为一组混合元件,随着流速增大,混合器内部会产生激烈的湍流和剪切力,蘑菇头扰流柱打破了流体在壁面处形成的附面层。这种结构设计促进了流体被分散切割、反向旋转、径向混合的效果。

    图 2  扰流柱结构示意图
    Figure 2.  Structure schematic of turbulence column

    本研究的重点为混合器内部流体掺混的稳态流动,故控制方程中不考虑非稳态项。数值计算中使用的控制方程是湍流状态下时均形式的Navier-Stokes方程,主要包括连续方程(式(1))、动量方程(式(2)),及Reynolds应力与湍流黏度μt和平均速度梯度关联的Boussinesq表达式(式(3))。

    xi(ρ¯ui)=0 (1)
    xj(ρ¯ui¯uj)=¯pxi+xj[μ(¯uixj+¯ujxi23δij¯ulxl)]+xj(ρ¯uiuj) (2)
    ρ¯uiuj=μt(uixj+ujxi)23(ρk+μtukxk)δij (3)

    式中:ρ¯uiuj为Reynolds应力或湍流应力。

    k-ε模型作为经典湍流模型之一,可提高计算速度及求解稳定性[14]。王泽斌等[15]在对SV型静态混合器进行模拟时,就湍流模型的选取指出,k-ε模型计算结果与实验吻合较好,是适合混合器流场仿真的湍流模型之一。因此,本研究选用标准k-ε模型进行数值模拟。该模型下湍动能及湍流耗散率的输运方程分别为式(4)和式(5)。

    xi(ρkui)=xj[(μ+μtσk)kxj]+Gkρε (4)
    xi(ρεui)=xj[(μ+μtσε)εxj]+C1εεkGKC2ερε2k (5)

    式中:μt=ρCμk2εC1ε=1.44C2ε=1.92Cμ=0.09σk=1.0σε=1.3

    由于固壁及流固之间的换热对流动几乎没有影响,故计算只涉及流动区域。计算域及网格划分如图3所示。采用非结构网格进行划分,且对近壁面处网格进行局部加密,以保证壁面处y+在30~300范围内,以满足壁面函数处理的要求。交叉板及蘑菇头扰流柱区域为流动主要研究区域,因此,在网格划分过程中对该部分进行加密,以保证相对准确的流动计算。各模型平均网格量为2.87×106个,全局壁面网格符合y+在30~300范围内。

    图 3  计算域及网格划分
    Figure 3.  Calculation domain and grid division

    数值计算在ANSYS Fluent上进行,选用稳态计算方式,求解器的相关设置分4个部分。

    1)边界条件设定。主流和次流入口均采用速度入口边界条件,分别设置为1和 3.5 m·s−1;主流进口为液态水,次流进口为臭氧水;臭氧在水中溶解度低[16],对液态水物性影响小,故臭氧水采用与液态水相同的物性参数,即密度998.2 kg·m−3、黏度0.001 Pa·s;出口采用自由出流边界(outflow),其余壁面均设为无滑移壁面。

    2)计算模型选择。湍流模型选择Standard 模型,壁面处采用壁面函数处理方式;开启组分运输模型表征2种液体的混合,组分数为2,混合物密度计算方式为体积加权混合。

    3)收敛判断准则。迭代过程中,监视模型中截面处的面积加权平均速度和平均质量分数,当其值保持不变且连续性残差、动量残差等各残差均小于10−3 时即认为收敛。

    4)数值计算方法。选择Fluent 中的压力求解器对数值模拟中涉及的各个方程进行离散,并对代数方程进行求解,以获得数值解;计算过程中的流体压力与流体速度耦合方法选择SIMPLE 算法进行计算,动量方程求解采用二阶迎风格式以保证精度。

    液液分布混合程度采用不均匀系数ψ定量计算,其定义[17-18]如式(6)~式(8)所示。

    ψ=σ¯ϕ (6)
    σ=1NNi=1(ϕi¯ϕ)2 (7)
    ¯ϕ=1NNi=1ϕi (8)

    式中:σ为截面质量分数分布方差;¯ϕ为截面质量分数算术平方根;N为截面上的节点数;ϕi为每个节点上臭氧水相的质量分数。

    混合段的压损用压力损失系数δ表示,其定义如式(9)所示。

    δ=P0P1P0 (9)

    式中:P0为混合段进口静压,Pa;P1为混合段出口静压,Pa。

    在仿真后处理中,分别截取混合段前后2处横截面,并计算得到截面上的不均匀系数和平均压力,进而分析混合器的混合效果及压损。

    将相邻蘑菇头间距(A)、相邻蘑菇头交错角(B)、交叉板夹角(C)作为可变参数,采用相同的边界条件对正交实验表中9组模型开展数值模拟计算。正交实验结果如表1所示,极差分析如表2所示。

    表 1  正交实验结果
    Table 1.  Results of orthogonal experiment
    序号(A)相邻蘑菇头间距/mm(B)相邻蘑菇头交错角/(°)(C)十字交叉板夹角/(°)不均匀系数压力损失系数/%
    1250600.05722.74
    2257.5900.09810.33
    325151200.1264.90
    4300900.10910.36
    5307.51200.1095.01
    63015600.06722.05
    74001200.0744.96
    8407.5600.02422.47
    94015900.09010.38
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    表 2  正交实验结果极差分析
    Table 2.  Range analysis of orthogonal experiment results
    因素不均匀系数压力损失系数
    k1k2k3Rk1k2k3R
    A0.0940.0950.0630.03212.65712.47312.6030.184
    B0.0800.0770.08940.01712.68712.60312.4430.244
    C0.0490.0990.1030.05422.42010.3574.95717.463
      注:不均匀系数的实验结果顺序为C>A>B;压力损失系数的实验结果顺序为C>B>A。
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    用直观分析法对表1设计的9组正交实验结果进行分析。不均匀系数反映了混合器出口处不同因素及水平组合对水和臭氧水的混匀效果;压力损失系数反映了臭氧水经过十字交叉板、蘑菇头混合元件至混合器出口这一段的压力降低百分比。表2均值3行中k1k2k3的数据分别代表某一影响因素在某一水平下的系数均值。极差R越大说明该因素对该系数的影响越大。从表2极差结果可知,影响不均匀系数大小的各因素重要性顺序为十字交叉板夹角>相邻蘑菇头间距>相邻蘑菇头交错角;影响压力损失系数大小的各因素重要性顺序为十字交叉板夹角>相邻蘑菇头交错角>相邻蘑菇头间距。因此,交叉板的夹角对流动有较大影响。

    表1中压损系数可知,第1、6、8组压损较大,对应十字交叉板夹角均为60°;而3、5、7组压损较小,对应十字交叉板夹角均为120°。如图4所示,流体通过交叉板后流速增大,压力降低。流体在通过60°交叉板时,由于板夹角较小,板面的倾斜程度较120°低,对流动产生较大阻碍,部分流体在交叉板表面滞止,造成较大压损,且根据伯努利方程(式(10))得出,流速降低会引起静压的升高,故图4(b)整体静压高于图4(a)

    图 4  120°和60°交叉板倾角下压力分布
    Figure 4.  Pressure distributions at the angels of 120° and 60° for the cross plates
    PStatic+12ρv2=PTotal=C (10)

    式中:Pstatic为流体静压;ρ为密度;v为流速;PTotal为流体总压;C为恒定常数。

    选用准确、客观的评价方法能为新型混合器的结构设计提供重要依据。本研究使用基于熵权的Topsis模型评价方法[19-20],即利用熵权法确定不均匀系数及压损系数2个指标的权重,并应用Topsis模型得到评价指数,对9组正交实验结果进行综合评价。

    通过Topsis多指标评价模型对各组结果进行分析,结果如表3所示。根据结果,确定第7组为最优组,其混合效果和压损都较为合理,其结构布局参数为相邻蘑菇头间距40 mm,交错角0°,十字交叉板夹角120°。

    表 3  Topsis多指标模型评价结果
    Table 3.  Evaluation results of Topsis multi-index model
    序号不均匀系数压力损失系数Topsis评价指数
    10.7860.4790.3460.1450.296
    20.6340.7630.1850.2430.568
    30.5270.8880.2140.3390.613
    40.5900.7630.2070.2380.535
    50.5920.8850.1780.3390.656
    60.7490.4950.3380.1250.270
    70.7240.8860.1030.3550.775
    80.9090.4850.3340.2140.391
    90.6620.7620.1730.2470.587
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    图5表明各组模型计算结果之间的差异,其中第10组为传统SK型静态混合器的模拟结果。由图4可知,改进后的9组混合器,其充分发展后的不均匀系数均低于第10组,表明其自身具有很好的分散混合性能。混匀效果最好的一组相较于传统混合器其均匀程度提高了83.8%。但随着混合效果的提高,沿程压损出现一定程度的上升,增加水泵耗能。

    图 5  旋流扩散静态混合器与SK型混合器模拟结果
    Figure 5.  Simulation results of swirl diffusion static mixer and SK mixer

    SK型静态混合器是使用较为广泛的一类静态混合器,由一系列相对于轴线扭转180°的螺旋板组成,不容易堵塞。与传统SK型静态混合器相比,旋流扩散静态混合器是在十字交叉切割片后,圆柱体内部一圈设置了类似于蘑菇头形状的混合单元。这种结构使液体在前进的过程中受到蘑菇头状扰流体的阻碍。由于液体流速不高,易在壁面处形成附面层,扰流柱的存在可以打破附面层,完善次流液体与主流液体的混合均匀程度。图6给出了2种混合器截面的臭氧水浓度分布,并截取了混合段前后两处横截面,分别对应图中黑色虚线位置。

    图 6  SK型和新型静态混合器浓度分布
    Figure 6.  Concentration distributions of SK type and new type static mixers

    混合器(图6(a))出口横截面周边一圈浓度较中心高,是因为次流流体沿螺旋片绕流旋转,在离心力作用下中心与周边液体较难掺混。然而,由图6(b)可知,旋流扩散静态混合器出口截面浓度大小分布稳定且相同,几乎完全混合。由于液体在前进的过程中受到蘑菇头状扰流体的阻碍,水流不断地被分散、打乱、改变流向,从而获得良好的径向混合效果。

    1)旋流扩散静态混合器中交叉板夹角的角度对不均匀系数及压损的影响最为显著。夹角大,不均匀系数大,压损小;夹角小,不均匀系数小,压损大。通过Topsis建立的多指标评价模型,计算得到第7组参数最优,其结构布局为:相邻蘑菇头间距40 mm,交错角0°,交叉板夹角120°。在此情况下,不均匀系数为0.074,混合均匀程度提高96.15%,压力损失系数为4.96%。

    2)在相同且较宽的操作条件下,流体充分发展后的不均匀系数均达0.15以下,新型静态混合器的不均匀系数均低于传统SK型。这表明静态混合器自身具有较好的分布混合性能,且改进后的混合效果更好。

  • 图 1  不同HRT下PN/A系统内的氮的变化及脱氮效率

    Figure 1.  Nitrogen concentration change and nitrogen removal efficiency in PN/A under different HRT

    图 2  不同HRT下PN/A系统中COD的变化

    Figure 2.  COD concentration variation in PN/A system under different HRT

    图 3  PN/A内各类氮素、COD相关比例

    Figure 3.  Relevant proportions of nitrogen and COD in PN/A

    图 4  不同HRT下污泥中微生物属水平的相对丰度

    Figure 4.  Relative abundance of microorganism in anammox sludge under different HRT

    图 5  Anammox反应器下端污泥粒径分布

    Figure 5.  Distribution of sludge particle size at the lower end of Anammox reactor

    图 6  反应器中污泥的FISH图像(HRT=6 h)

    Figure 6.  Fish image of anammox sludge at HRT of 6 h

    图 7  PN/A系统内氮素与COD的转化路径

    Figure 7.  Transformation path of nitrogen and COD in PN/A system

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出版历程
  • 收稿日期:  2021-12-14
  • 录用日期:  2022-02-09
  • 刊出日期:  2022-03-10
侯朝阳, 贾紫雯, 付静薇, 施小林, 李倩, 陈荣. 部分硝化/厌氧氨氧化(PN/A)工艺对城市污水厌氧处理单元出水的强化脱氮效果[J]. 环境工程学报, 2022, 16(3): 806-813. doi: 10.12030/j.cjee.202112099
引用本文: 侯朝阳, 贾紫雯, 付静薇, 施小林, 李倩, 陈荣. 部分硝化/厌氧氨氧化(PN/A)工艺对城市污水厌氧处理单元出水的强化脱氮效果[J]. 环境工程学报, 2022, 16(3): 806-813. doi: 10.12030/j.cjee.202112099
HOU Zhaoyang, JIA Ziwen, FU Jingwei, SHI Xiaolin, LI Qian, CHEN Rong. Enhanced nitrogen removal efficiency of partial nitrification/anaerobic ammonia oxidation (PN/A) on the effluent of municipal wastewater anaerobic treatment unit[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2022, 16(3): 806-813. doi: 10.12030/j.cjee.202112099
Citation: HOU Zhaoyang, JIA Ziwen, FU Jingwei, SHI Xiaolin, LI Qian, CHEN Rong. Enhanced nitrogen removal efficiency of partial nitrification/anaerobic ammonia oxidation (PN/A) on the effluent of municipal wastewater anaerobic treatment unit[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2022, 16(3): 806-813. doi: 10.12030/j.cjee.202112099

部分硝化/厌氧氨氧化(PN/A)工艺对城市污水厌氧处理单元出水的强化脱氮效果

    通讯作者: 李倩(1987—),女,博士,教授,Qian.LI@xauat.edu.cn
    作者简介: 侯朝阳(1997—),男,硕士研究生,houzhaoyang72@163.com
  • 1. 西安建筑科技大学环境与市政工程学院,西安 710055
  • 2. 日本东北大学环境科学研究院,日本 仙台 980-8579
基金项目:
国家重点研发计划项目(2017YFE0127300);陕西省创新团队项目(2019TD-025)

摘要: 为探究部分硝化/厌氧氨氧化(PN/A)工艺对城市污水厌氧处理工艺出水的强化脱氮效能,以厌氧膜生物反应器(AnMBR)出水为研究对象,比较了不同水力停留时间(HRT)下(10、8、6和4 h),PN/A系统的脱氮效率、代谢路径及微生物群落及结构特征。结果表明:随着HRT的逐渐降低,PN/A系统的脱氮效率呈现先升高后降低的趋势;HRT为6 h时脱氮效率达到最高,为81.3%;在稳定运行期间,出水TN和COD分别低至(11.97±2.44 mg)·L−1和(9.98±3.42) mg·L−1;随着HRT缩短至4 h,anammox菌丰度随着氮负荷升高而有所提升,但水力冲刷过强破坏污泥形态等原因导致了系统脱氮效率的下降。通过对系统内COD与氮素转化的核算可知,厌氧氨氧化段内发生的部分反硝化(PD)过程是使系统脱氮效率明显提升的根本原因,而HRT为6 h时大约19%的NO2-N由PD提供。本研究证明了PN/A系统作为城市污水主流脱氮工艺的可行性,可为该系统的应用提供参考。

English Abstract

  • 以传统活性污泥法为主的污水处理工艺存在能耗高、污泥产量大、温室气体排放量大等问题[1]。厌氧生物处理技术可将污水中的有机质转化为甲烷,还具有无需曝气、剩余污泥量小等优点,已成为双碳政策驱动下的污水处理研究领域的热点[2-3]。然而,由于厌氧工艺的出水具有低化学需氧量(chemical oxygen demand,COD)和低COD/N的特征,在不额外投加碳源情况下,传统的硝化反硝化工艺难以实现高效脱氮。

    部分硝化/厌氧氨氧化(partial nitrification/anaerobic ammonia oxidation,PN/A)是基于氨氧化菌(ammonia oxidizing bacteria,AOB)和厌氧氨氧化菌(anammox bacteria)两种自养菌的新型污水脱氮工艺,适于处理低COD、低COD/N的厌氧工艺出水[4],可节约至少60%的曝气量,且具有剩余污泥量极少、自养脱氮过程无需外加碳源(理论上)等优势。将PN/A工艺用于高浓度含氮废水(如垃圾渗滤液)的处理,效果良好且稳定[5]。而对于低TN的城市污水,由于缺乏游离NO2-N(free nitrous acid,FNA)和游离NH+4-N (free ammonia,FA)对亚硝氮氧化菌(Nitrite oxidizing bacteria,NOB)的抑制,会导致系统产生过多NO3-N而出现NO2-N不足等问题,故PN过程难以长期高效稳定运行[6-7]。因此,探究城市污水处理中PN/A工艺的调控和优化显得尤为重要。

    一些研究者将厌氧生物处理与膜分离结合组成的厌氧膜生物反应器(AnMBR)与PN/A耦联,用于城市污水处理[8-10]。其中,由于在PN/A各单元中COD和氮素的转化路径与污泥形态和微生物种群结构等因素之间的相互关联机制、在低碳氮比条件下AnMBR出水有机物可能驱动的潜在部分反硝化(Partial denitrification,PD)过程[11]NO3-N强化脱除效果,以及PN/A的协同脱氮机理尚不明晰,使得该工艺的设计和运行仍缺乏切实依据。

    本研究以模拟城市污水AnMBR单元出水为研究对象,系统考察了HRT为10、8、6和4 h的条件下PN/A系统的脱氮性能,结合不同HRT条件下anammox段内的污泥形态结构(包括污泥粒径、荧光原位杂交(FISH)等数据)和微生物种群结构分析,并通过解析PN/A系统内典型物质的转化路径,进一步明确系统中主要的脱氮路径及其对脱氮效率的贡献,以期筛选出最优运行参数,为PN/A耦合厌氧生物处理单元的应用提供参考。

    • 实验装置由1个有效体积为1.0 L的序批式反应器(sequencing batch reactor,SBR)和1个有效体积为2.3 L的上流式厌氧污泥床反应器(upflow sludge bed reactor,UASB)组成。其中,SBR中主要进行部分硝化(partial nitrification,PN)过程(以下将这部分反应器简称为“PN反应器”),以定时装置控制蠕动泵开关,实现包括进水、间歇曝气、沉淀和出水的4阶段循环,以增氧机和玻璃转子流量计实现定量曝气,曝气阶段控制溶解氧(DO)低于0.5 mg·L−1;UASB中主要进行厌氧氨氧化过程(以下将这部分反应器简称为“anammox反应器”),其内径为5 cm、非沉淀区高度为80 cm,采用连续进水、溢流出水的方式运行,且密封反应器以隔绝空气。用恒温水浴将反应器系统的温度维持在(25±1)℃。PN反应器进水为某有效体积为6 L的厌氧膜生物反应器(AnMBR)出水,具体水质指标如图1图2所示;PN反应器的出水则进入anammox反应器,从而形成两段式PN/A系统。AnMBR出水中的荧光类物质主要包含类富里酸物质、色氨酸类蛋白质和类腐殖酸物质,以及一定量的多糖类物质[12]。该AnMBR的进水为人工模拟废水,其水质指标为COD (500±50) mg·L−1、TN (50±3) mg·L−1、总磷 (5±11) mg·L−1。该水样的主要成分有:尿素88.2 mg·L−1、乙酸钠220.6 mg·L−1、NaHCO3 800 mg·L−1、KH2PO4 21.9 mg·L−1、FeSO4·7H2O 5 mg·L−1、MgCl2·6H2O 5 mg·L−1、酵母浸膏56.8 mg·L−1、牛肉浸膏64.6 mg·L−1、酵母56.8 mg·L−1、葡萄糖220.6 mg·L−1。其中,微量元素的成分见参考文献[10]。AnMBR接种污泥取自西安汉斯啤酒厂的中温污泥厌氧消化池;PN/A反应器污泥取自西安某污水处理厂的A2O缺氧池末端。

      根据HRT的变化将实验分为4个阶段,其运行周期分别为1~33 d(HRT为10 h)、34~89 d(HRT为8 h)、90~166 d(HRT为6 h)及167~274 d(HRT为4 h)。

    • 测定方法:COD为快速消解分光光度法;NH+4-N为钠氏试剂分光光度法;NO2-N为N-(1-萘基)-乙二胺分光光度法;NO3-N为紫外分光光度法。

    • 1)高通量测序。在系统稳定运行期间,从anammox反应器中采集污泥样品。取均匀混合的污泥样品置于−20 ℃冰箱中保存备用。利用DNA提取试剂盒(Omega Bio-tek Inc,USA)提取样品中DNA,并选用16Sr DNA V3-V4区域的引物341F(5'-CCTACGGGNGGCWGGAG-3’)和805R(5’- GACTACHVGGGTATCTAATCC-3’)进行聚合链式反应(PCR)扩增,并将PCR扩增产物通过Sangon Biotech Co.(中国上海)的lllumina MiSeq平台进行高通量测序,分析不同条件下微生物的群落特征。

      2)荧光原位杂交(FISH)。颗粒污泥采用冷冻切片机(Leica CM 1950,Germany)进行切片,杂交后的样品通过激光共聚焦显微镜(TCS SP8,莱卡)进行观察并采集图像。实验所用探针:总细菌为EUBmix(EUB338、EUBⅡ、EUB338Ⅲ、EUB338Ⅳ);厌氧氨氧化菌为anammox820。具体实验操作参考文献[13]。

      3)粒径分析。先采用湿氏筛分法[14]测定污泥粒径。筛孔直径分别为 0.9、1.5、2.0和 2.5 mm。针对小于 0.9 mm 的污泥粒径,再用激光粒度分析仪(LS230/SVM+,Beckman Coulter,USA)和重量法结合分析并计算其比例。

    • Anammox反应器处于密闭状态,而PN反应器出水DO不超过0.5 mg·L−1,可忽略不计。因此,假设反应器内未发生NO3-N或NO2-N还原反应时,只发生anammox反应;又由于PN反应器出水NO2-N与NH+4-N的质量浓度之比一直小于1.32,即NO2-N质量浓度决定了anammox反应的脱氮上限,其理论脱氮效率可根据式(1)计算。

      式中:[NO2-N]为PN出水中NO2-N的质量浓度,mg·L−1;TN为PN出水总氮,mg·L−1

    • 随着HRT从10 h降至6 h,PN/A系统的脱氮效率逐渐升高(如图1所示),且在HRT为6 h达到最大值81.3%,而出水TN基本低于16 mg·L−1。当HRT缩短至4 h时,系统脱氮效率迅速降至41.2 %。由不同阶段PN/A系统的氮素组成变化可知,在前3个阶段内,anammox出水中NO2-N的质量浓度不超过2 mg·L−1,而NH+4-N有一定剩余,表明脱氮的限制因素是NO2-N的不足。另外,整个实验期间PN出水的NO3-N质量浓度均稳定在较低水平(小于8 mg·L−1)。这是由于在低HRT、低溶解氧环境下,NOB的活性稳定持续地受到控制。

    • PN/A系统进水为AnMBR出水,COD为(24.7±6.8)mg·L−1。自HRT为8 h开始,anammox反应器出水COD都稳定低于20 mg·L−1。相比进水的变化,PN出水COD始终未出现波动。这可能是由于PN内DO与HRT相对较低,而PN/A系统内COD的去除主要发生在anammox反应器内。考虑到该系统为COD与NO3-N共存的厌氧环境,推测COD的主要去除途径可能是反硝化过程。

    • 控制较低COD/N、保持适宜的有机物种类可促进PD过程发生[15]。由图3(a)可知,anammox反应器进水的NO2-N与NH+4-N质量浓度之比([NO2-N]/[NH+4-N])在大多数时间内都远低于anammox反应理论所需的1.32[16]。而计算结果表明,anammox段理论脱氮效率(假设anammox反应器内仅发生anammox反应)远低于实际脱氮效率,这意味着该反应器内可能发生了除anammox反应外的可提供NO2-N的反应,如PD反应。另外,由于anammox反应器内的[NO3-N]与[NH+4-N]变化量的绝对值之比(Δ[NO3-N]/Δ[NH+4-N])远远低于anammox反应的理论值0.26,即系统内NO3-N的确被部分转化,也进一步验证了PD过程的发生。

      本研究中,平均COD/N始终维持在0.40~0.55。由于部分反硝化(PD)过程的最佳COD/N大约为2.0~3.5[11],此时NO2-N还原受抑制而NO3-N还原速率较高,从而可实现NO2-N的积累。然而,本研究中COD/N远低于该范围,即理论上来说对NO2-N还原的抑制会更强;另一方面,碳源不足也导致NO3-N的还原速率维持较低状态,但足以辅助anammox反应实现脱氮,并在anammox反应器进水[NO2-N]/[NH+4-N]低于1.32的情况下,可将脱氮效率提升至最高水平(约81.3%)。

    • 当HRT为8、6和4 h时,在anammox反应器中,与氮转化相关及相对丰度高于1%的属水平下微生物相对丰度如图4所示。其中,anammox菌主要为Candidatus Brocadia属,当HRT为8、6 h时,其相对丰度分别为1.79 %、5.32 %。这表明HRT的缩短和氮负荷的提升可促进Candidatus Brocadia的富集。而在HRT为4 h时,属于AOB的NitrosomonasNitrosospira和属于NOB的Nitrospira相对丰度有所提升,则意味着溶解氧随进水被引入使得DO增大。另外,属于反硝化菌的Denitratisoma相对丰度随HRT的缩短而升高,意味着在HRT为6 h时污泥的反硝化能力增强可能是脱氮效率提升一个重要因素。当HRT为4 h时,Candidatus BrocadiaDenitratisoma的相对丰度又进一步提升,分别为16.25 %和3.54 %,而此时脱氮效率相比HRT为6 h时明显下降。这表明该系统内微生物的相对丰度与系统性能之间的关系可能较为复杂,还需要从微生物在污泥内的分布等角度进行深入分析。

    • 当HRT分别为8、6和4 h时,anammox反应器下端污泥粒径质量分布变化如图5所示。随着HRT的增大和反应的进行,anammox反应器内粒径小于0.2 mm的絮体污泥的占比持续大幅减少,这说明污泥一直处在快速颗粒化的过程中。然而,当HRT为4 h时,粒径大于0.9 mm的污泥占比却从HRT为6 h时的13.7 %降至10.5 %。有研究证明,anammox颗粒的粒径大小与反应器内水力剪切力存在平衡关系,较大的剪切力会导致污泥粒径的降低[17-18]。随着HRT的提升,anammox内的上升流速也随之增大,从HRT为6 h时的0.28 m·h−1增至HRT为4 h时的0.42 m·h−1。与相关研究中约0.5m·h−1的UASB上升流速[19-20]相比,该数值虽不高,但HRT由6 h减小至4 h的短期内上升流速增加了约50%,说明即使上升流速绝对值较小,其变动速率过大,也可能会对粒径污泥的结构造成破坏。

      FISH图像(图6)表明anammox菌更加倾向于生长在颗粒的内侧,且颗粒污泥内部存在明显的孔道结构。通常认为,anammox颗粒污泥的空间结构是外围生长AOB、NOB及异养菌,而anammox菌生长在内部以避免不良环境的影响,比如高DO的冲击等[21-23]。另外,anammox颗粒污泥的内部孔道又提供了物质交换通道,在一定程度上提升了颗粒内部微生物的代谢速率上限。当HRT从6 h降至4 h后,污泥粒径受到的冲刷作用变强,可能导致颗粒内部的anammox菌直接暴露在液相环境中,而更强的水力冲刷本身也会导致固液界面传质阻力下降,从而增大了不利环境因素的冲击风险。

      在HRT分别为10 h和8 h的工况下,进水氮负荷过低导致anammox菌等功能菌相对丰度较低,且污泥粒径较小,限制了系统的脱氮效率。在HRT为6 h时,氮负荷的上升导致anammox菌相对丰度上升,并且在适宜的上升流速下污泥粒径也明显增大,优化了anammox菌的生存环境。当HRT为4 h时,由于进水氮负荷的提升和长期的富集作用,anammox菌的相对丰度虽比之前发生了突跃,已达到最大值16.25%,但系统脱氮效率相比HRT为6 h时却明显下降。这可能是由于上升流速提升使得污泥结构受到破坏,且反应器内高度沿程的污泥分布被扰乱。随后,更多微生物暴露于DO较大的液相环境中,导致anammox菌活性受到抑制[23]。以上因素使得系统很难达到较好的脱氮效率。

    • PN/A系统在HRT为6 h时获得了最高的脱氮效率。该阶段氮素和COD的转化路径如图7所示。PN反应器进水含50 mg·L−1NH+4-N,在AOB作用下占TN 54%的NH+4-N被转化为NO2-N,仅有10.6 %TN被转化为NO3-N;相比而言,PN进水COD(约24 mg·L−1)仅有8.4%被消耗,剩余的91.6%均进入anammox反应器。在anammox反应器内,anammox反应(主要参与的菌群为Candidatus Brocadia菌,相对丰度5.32 %)作为主反应分别消耗了37.6% NH+4-N和49.6% NO2-N,产生了9.6% NO3-N(均以进水TN计),脱除了77.4%的TN。此外,在anammox反应器内还发生了PD反应(主要菌群为Denitratisoma菌,相对丰度为1.68%),消耗了占进水TN10.8%的NO3-N和26.3%进水COD并补充了NO2-N,提升了PN/A系统的脱氮效率。在城市污水处理中,anammox反应器内的PD反应降低了PN/A系统对于前端PN反应的依赖度,从而有效提升了整个系统的稳定性。

    • 1) COD在anammox反应器内驱动的PD过程使得anammox反应最终代谢产物NO3-N被转化为NO2-N,并再次成为anammox反应的基质,从而提高了系统的脱氮效率。

      2) UASB形式的anammox反应器内功能菌的相对丰度和污泥结构共同决定系统脱氮性能。随着HRT的缩短,氮负荷增加促进Anammox菌富集,但过短的HRT引发反应器内水力冲刷过强可能会导致污泥形态破坏并使得脱氮效率降低。

      3)在PN/A系统HRT为6 h条件下,anammox反应器内氮负荷与水力冲刷2个因素达到平衡点,使得系统可实现最高81.3 %的脱氮效率。

    参考文献 (23)

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