氮氧化物(NO_x)会导致光化学烟雾、酸雨、地面臭氧和细颗粒物等多种环境问题^[1-2]。NO_x的排放主要来自于固定源和移动源。在移动源排放中，柴油车对NO_x排放贡献较大。传统NH₃选择性催化还原(NH₃-SCR)技术已被广泛用于NO_x的去除，但其存在氨腐蚀、硫酸氢铵形成等诸多问题^[3]。而柴油车尾气中除NO_x外还含有大量碳氢化合物。与使用高成本NH₃或尿素的NH₃-SCR工艺相比，碳氢化合物选择性催化还原NO_x(HC-SCR)工艺无需添加任何外源性还原剂，并且可同时去除尾气中的NO_x和未燃烧的碳氢化合物^[4-5]。因此，从经济、节能和安全的角度来看，HC-SCR是一种具有应用潜力的柴油车尾气控制技术^[6-7]。

相较于CH₄^[8]、C₃H₈^[9]和C₂H₆O^[10]，C₃H₆作为SCR还原剂的活性更高^[11-13]。单一/复合金属氧化物及沸石基催化剂已受到广泛关注，如Sn^[14-15]、In^[16-17]、Co^[18-19]、Cu^[20-21]、Fe^[22-23]等。过渡金属氧化物负载型催化剂具有较强的研究价值。然而，用于柴油车尾气的HC-SCR技术还存在诸多挑战，其中低温活性有待提高是其中之一。Cu基催化剂具有成本低和效率高的特点，其在SCR反应中具有明显低温优势^[24-25]。Cu负载到Al₂O₃、Ti_0.5Zr_0.5O_2-δ等载体表面后，在≤300 ℃条件下能实现NO向N₂的转化^[26-27]。Cu基催化剂的低温催化性能主要取决于催化剂表面Cu的价态和分散状态^[28]，而相比于低价Cu⁺和Cu⁰物质，Cu²⁺被证明是SCR的活性位点^[29-31]。SHIMIZU等^[32]发现Cu-铝酸盐催化剂表现出比Cu-ZSM-5更优的脱硝活性和水热稳定性，这是由于其中高度分散的Cu²⁺离子起到了作用。因此，通过调控催化剂表面Cu物质的分布以提高活性Cu含量是提升Cu基催化剂低温SCR性能的关键。助剂掺杂是一种催化剂改性的常用手段^[33-34]，In作为一种d¹⁰系主族金属元素，被广泛用作催化剂助剂，可调控活性位点的反应性能。KHARAT等^[35]发现In的添加对三元CuO-ZnO-Al₂O₃催化剂结构和催化性能产生了影响，增加催化剂比表面积并减小CuO_x晶粒尺寸可使催化剂在250 °C的活性得到显著提升。In³⁺离子具有较大离子半径，掺杂后可能导致Co₃O₄晶格结构变形，并形成氧空位，进而促进催化氧化反应进行^[36]；此外，掺杂In能改变载体^[37]或负载物质的结构^[38]，使得其催化性能得以提升。尽管Cu基催化剂表现出一定的C₃H₆-SCR活性，但其低温NO_x转化率还有待提升。而In₂O₃较弱的氧化性能可抑制碳氢化合物的过度燃烧，使更多碳氢化合物可用作还原剂，进而使得In/Al催化剂在高温区间表现出较高的NO_x去除效率^[39]。

基于此，本研究以γ-Al₂O₃为载体，采用浸渍法制备CuO-In₂O₃/γ-Al₂O₃催化剂用于C₃H₆-SCR反应，拟通过添加In来改善催化剂表面Cu物质的分布，以期提高Cu基催化剂的低温活性，再进一步通过X射线光电子谱(XPS)、氢气程序升温还原(H₂-TPR)等表征方法，探明助剂In对Cu离子价态和反应中间产物的影响，以揭示C₃H₆-SCR的反应机理。本研究可为应用于柴油车尾气控制技术的低温SCR催化剂开发提供参考。

1.   材料与方法

1.1   催化剂制备

以γ-Al₂O₃为载体，通过浸渍法分别制备CuO-In₂O₃/γ-Al₂O₃、CuO/γ-Al₂O₃和In₂O₃/γ-Al₂O₃催化剂(记为Cu-In/Al、Cu/Al和In/Al)。采用硝酸铜(0.228 g，Cu(NO₃)₂·3H₂O，西亚化学工业有限公司)和硝酸铟(0.081 g，In(NO₃)₃·4H₂O，麦克林生化科技有限公司)水溶液浸渍γ-Al₂O₃粉末(2.88 g)，制备CuO-In₂O₃/γ-Al₂O₃催化剂。将混合后的溶液在室温下搅拌2 h，然后慢慢加热至80 °C，搅拌至糊状。最后，在110 °C下，将样品干燥12 h，并在600 ℃温度下煅烧5 h(升温速率为1 ℃·min⁻¹)。其他催化剂的制备方法也类似。本研究所用的Cu-In/Al催化剂已在前期经过比例优化，按Cu、In最佳配比计算得到其负载量分别为：CuO负载量 (质量分数) 为2.5%；In₂O₃负载量 (质量分数) 为1.25%。

1.2   催化剂表征

1) XRD。在Cu Kα辐射(λ=1.5418 Å)、2θ为10°~90°、扫描速率为8°·min⁻¹的条件下，使用X射线衍射仪(Bruker, D8 ADVANCE X)测试样品的X射线衍射谱图(XRD)，以确定催化剂组成。2) BET。在77 K下，采用物理吸附仪(Micromeritics, ASAP2020-M)进行N₂吸附-解吸分析，以测定催化剂的比表面积(BET)。3) ICP。采用电感耦合等离子体发射光谱仪(Agilent ICP-OES 725-ES)对制备的催化剂进行元素含量分析。4) H₂-TPR。为测试催化剂氧化还原性能，利用化学吸附分析仪(Micromeritics, ChemiSorb 2720 TPx)进行氢气程序升温还原(H₂-TPR)实验。样品在Ar中400 ℃预处理1 h，然后冷却至30 ℃并切换至10%H₂/Ar的反应气氛，流量为30 mL·min⁻¹，以10 ℃·min⁻¹的升温速率从30 °C升至800 ℃。5) XPS。通过光谱仪(Thermo Escalab 250-XI)进行X射线光电子能谱(XPS)，分析催化剂表面元素价态，以Al Kα X射线为单色光源，并根据C1s峰(284.8 eV)校正各个元素的结合能。6) NO+O₂-TPD。采用气体分析仪(Thermo Scientific Antaris IGS)进行NO+O₂程序升温脱附(NO+O₂-TPD)实验，以测定催化剂对NO_x的吸附性能。先将100 mg样品在180 mL·min⁻¹的N₂中400 ℃预处理1 h，然后冷却至室温，通入混合气体 (NO 500×10⁻⁶+O₂ 5%) 吸附1 h；用N₂吹扫后，程序升温至600 ℃进行脱附实验。7) in situ DRIFTS。在红外光谱仪(Nicolet iS50)上进行程序升温C₃H₆氧化反应和瞬态原位漫反射红外光谱(in situ DRIFTS)实验，以探明催化剂表面的反应机制。样品在500 ℃条件下充以N₂预处理1 h，然后冷却至所需温度。在每个温度下采集背景光谱，并在相同温度下采集样品光谱。

1.3   催化剂活性测试

C₃H₆-SCR的活性通过固定石英床连续反应器(内部直径6  mm)来测试。测试中使用150 mg催化剂，其粒径为40~60目，并以N₂为平衡气。通入的气体组分及其体积分数为：C₃H₆ 1 000×10⁻⁶、NO 500×10⁻⁶、O₂ 2%。通入气体的总流速为200 mL·min⁻¹，气体空速为38 000 h⁻¹。C₃H₆、NO、NO₂、N₂O等气体进出口浓度通过气体分析仪(Thermo Scientific, Antaris IGS)检测。NO_x、C₃H₆的转化效率和N₂选择性计算参考式 (1)~(3) 进行。

式中：${\mathrm{\eta }}_{{\mathrm{N}\mathrm{O}}_{x}}$和${\mathrm{\eta }}_{{\mathrm{C}}_{3}{\mathrm{H}}_{6}}$分别表示NO_x和C₃H₆的转化效率，%；${\psi }_{{\mathrm{N}}_{2}}$表示N₂的选择性，%；方括号为气体体积分数，以下标“in”和“out”分别区分进口和出口气体。

2.   结果与讨论

2.1   催化剂的物化表征

图1为Cu-In/Al、Cu/Al和In/Al催化剂的XRD测试结果。3种催化剂均显示出载体γ-Al₂O₃的衍射峰(PDF#79-1558)，但未观察到CuO或In₂O₃的晶相。这表明Cu、In类物质的结晶度低或呈现无定形状态，并且高度分散在γ-Al₂O₃载体上。3种催化剂的BET测试结果较为相似，其比表面积分别为：In/Al 154 m²·g⁻¹、Cu-In/Al 146 m²·g⁻¹和Cu/Al 145 m²·g⁻¹。与纯载体γ-Al₂O₃(比表面积为160 m²·g⁻¹)相比，低结晶度或无定形的CuO_x和InO_x负载到γ-Al₂O₃表面后，并未显著改变载体的孔结构，对催化剂的比表面积影响亦较小，但Cu、In在表面的高度分散也将为催化反应提供更多反应位点。

图 1  Cu-In/Al、Cu/Al和In/Al的XRD图谱

Figure 1.  XRD patterns of Cu-In/Al, Cu/Al and In/Al

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催化剂对NO_x的吸附性能是SCR的重要参数。利用NO+O₂-TPD考察了Cu-In/Al、Cu/Al和In/Al催化剂表面NO_x的吸附性能，以探讨NO_x在催化剂表面的吸附强度，结果如图2所示。在低于200 ℃条件下，吸附的物质多为NO，主要来自于弱结合的亚硝酸盐(ad-NO₂⁻)分解；而在高于300 ℃条件下，吸附的物质多为NO₂，主要来自于硝酸盐(ad-NO₃⁻)的分解^[39-40]。值得注意的是，在掺杂In后，Cu-In/Al催化剂上NO脱附峰强度明显增加，这说明In的掺杂有助于催化剂表面形成更多的亚硝酸盐。NO_x总吸附量(表1)表明，Cu-In/Al催化剂表现出了最大NO_x吸附量。同时，相比于In/Al，Cu/Al和Cu-In/Al表面硝酸盐的脱附温度较低。这可能是由于Cu位点上的硝酸盐结合能力不强，更容易分解，并易与C₃H₆活化后的中间产物反应，进而提升了SCR反应活性。

图 2  Cu-In/Al、Cu/Al和In/Al的NO+O₂-TPD曲线图

Figure 2.  NO+O₂-TPD patterns of Cu-In/Al, Cu/Al and In/Al

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表 1  Cu-In/Al、Cu/Al和In/Al催化剂的NO_x吸附量

Table 1.  The NO_x adsorption capacity of Cu-In/Al, Cu/Al and In/Al catalysts

催化剂	NO吸附量/(μmol·g−1)	NO2吸附量/(μmol·g−1)	NOx吸附量/(μmol·g−1)
Cu-In/Al	274.00	441.52	715.52
Cu/Al	86.74	528.61	615.35
In/Al	108.59	336.88	445.47

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2.2   掺杂铟对催化剂氧化还原性能的影响

为进一步探讨In对催化剂表面组成和氧化状态的影响，Cu/Al、In/Al和Cu-In/Al催化剂的XPS结果如图3所示。Cu-In/Al和Cu/Al催化剂的Cu 2p光谱由2p_1/2、2p_3/2和卫星峰(943-945 eV)组成。分峰结果表明，催化剂表面同时存在Cu²⁺和Cu⁺类物质^[27,41-42]。添加In后，Cu-In/Al催化剂表面上Cu²⁺增多。推测Cu²⁺可能是丙烯分子的主要吸附位点^[43]，表面更多的Cu²⁺有利于C—H键断裂，从而促进了C₃H₆活化氧化反应，最终使得C₃H₆-SCR的性能提升。此外，相比于Cu/Al催化剂，Cu-In/Al催化剂表面Cu²⁺的峰向更高结合能偏移 (由934.5 eV转移至935.3 eV) 。这表明催化剂上存在电子转移，导致Cu位点的电荷密度较低、存在高价态Cu。这可能是由于Cu²⁺与In有较强的相互作用，从而有利于气态反应物的活化氧化。催化剂的O1s谱图如图3(b)所示。经分峰后，2个主要O1s峰分别归属于催化剂的表面化学吸附氧(记为O_α)和晶格氧(记为O_β)^[44]。定量计算结果表明，Cu-In/Al催化剂的O_α/(O_α+O_β)比例明显高于Cu/Al。这说明掺杂In会提高Cu-In/Al催化剂上的化学吸附氧物质的含量。

图 3  Cu-In/Al、Cu/Al和In/Al的XPS谱图

Figure 3.  XPS spectra of Cu-In/Al, Cu/Al and In/Al

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采用H₂-TPR进一步研究催化剂的氧化还原性能，结果如图4所示。Cu-In/Al、Cu/Al和In/Al均显示出单一的H₂还原峰，分别位于256、282和400 ℃温度下。Cu-In/Al和Cu/Al催化剂的峰主要归属于高度分散的Cu²⁺直接还原的金属Cu^0[26,45]，In/Al催化剂的宽峰主要归属于高度分散的In³⁺直接还原的金属In^0[16,46]。相比Cu/Al和In/Al催化剂，Cu-In/Al催化剂的还原峰温度更低。这表明在CuIn位点的相互作用下，Cu²⁺表现出更强的氧化性。这与XPS中Cu-In/Al表面存在更高价态Cu类物质的结果相一致。在C₃H₆-SCR反应过程中，较强的氧化还原性能是催化剂展现出优异低温活性的原因之一。

图 4  Cu-In/Al、Cu/Al和In/Al的H₂-TPR谱图

Figure 4.  H₂-TPR spectra of Cu-In/Al, Cu/Al and In/Al

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2.3   C₃H₆-SCR的活性

Cu-In/Al、Cu/Al和In/Al催化剂在200~600 ℃条件下的C₃H₆-SCR活性如图5所示。In/Al催化剂在超过450 ℃的高温下的NO_x去除效率较高，而Cu/Al催化剂在250 ℃开始起活，并表现出低温SCR活性。在In掺杂后，Cu-In/Al催化剂不但保持Cu/Al催化剂的低温活性优势，且NO_x转化率显著提高，在350 ℃达到62%的NO_x转化率。常见一元或二元非贵金属氧化物催化剂仅有高温SCR活性，在C₃H₆-SCR低温范围内 (< 400 ℃) 活性较低。In₂O₃/Al₂O₃^[39,46]、CuO/Al₂O₃^[47]、Co₃O₄/Al₂O₃^[17]、Ga₂O₃-Al₂O₃^[48]在350 ℃时的NO_x转化率仅为约30%，且催化剂的起活温度较高。而掺杂In后的In₂O₃-Co₃O₄/Al₂O₃^[17]、In₂O₃-SnO₂/Al₂O₃^[49]、In₂O₃-Ga₂O₃-Al₂O₃^[48]催化剂在350 ℃的NO_x转化率依然不高。相比之下，Cu-In/Al催化剂具有更好的低温活性潜力，在350 ℃的活性表现值得进一步研究，这可能与Cu和In之间的相互作用有关。

图 5  Cu-In/Al、Cu/Al和In/Al的C₃H₆-SCR活性测试结果

Figure 5.  Catalytic performance of Cu-In/Al, Cu/Al and In/Al in C₃H₆-SCR

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值得注意的是，图5 (b) 表明Cu-In/Al和Cu/Al催化剂上C₃H₆转化性能显著优于In/Al催化剂，而Cu/Al在掺杂In的基础上C₃H₆转化率又略有提高。在350 ℃时，催化剂的C₃H₆转化率按由大到小排列，依次为Cu-In/Al(93%)>Cu/Al(62%)>In/Al(6%)。此外，在图5(c)和(d)中，Cu-In/Al和Cu/Al催化剂表现出相似的N₂选择性及产物分布。这表明C₃H₆还原NO后的产物主要是N₂和CO₂。因此，催化剂表面的CuO_x可能是C₃H₆活化和NO_x还原的活性位点，而In在其中是作为助剂促进了C₃H₆的活化转化，并提高了催化剂的NO_x转化效率。

2.4   低温催化剂的C₃H₆-SCR反应机理

为阐明反应中间体和C₃H₆-SCR机理，采用原位DRIFTS方法测定不同反应中间产物的形成和转化情况。图6表明，在350 ℃条件下， (NO+O₂) 在催化剂表面预吸附后，主要以单齿硝酸盐(峰值为1 258 cm⁻¹)和双齿硝酸盐(峰值为1 300和1 554 cm⁻¹)的形式存在^[50]。反应气体切换为 (C₃H₆+O₂) 后，Cu-In/Al和Cu/Al催化剂表面的硝酸盐快速消失，并出现乙酸盐υ_as(COO)、υ_s(COO)的振动峰^[47,51](1 587和1 459 cm⁻¹)和甲酸盐δ(—CH₃)的振动峰(1 378 cm⁻¹)^[52-53]。这说明吸附态硝酸盐能与气态C₃H₆或表面活化C_xH_yO_z快速反应。当硝酸盐被完全消耗后，C₃H₆吸附活化后形成的甲酸盐和乙酸盐在催化剂表面逐渐积累。但在In/Al催化剂上，随着气态C₃H₆的持续通入，吸附态硝酸盐仍稳定存在，几乎未被消耗减少，且未观察到深度氧化生成的甲酸盐，仅有少量乙酸盐吸附在表面。

图 6  在350 ℃达到NO吸附饱和时，Cu-In/Al、Cu/Al和In/Al的in situ DRIFTS谱图

Figure 6.  In situ DRIFTS spectra of Cu-In/Al, Cu/Al and In/Al at NO adsorption saturation at 350 °C

注：反应为先预吸附再催化，预吸附的混合气中NO体积分数为500×10⁻⁶、O₂体积分数为2%，催化反应中C₃H₆体积分数为1 000×10⁻⁶、O₂体积分数为2%。

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在Cu-In/Al、Cu/Al和In/Al催化剂表面先进行C₃H₆的预吸附活化，然后再通入混合气体 (NO+O₂) ，其原位红外结果如图7所示。在Cu-In/Al和Cu/Al催化剂表面，C₃H₆吸附活化后形成大量乙酸盐(1 587、1 580和1 459 cm⁻¹)和甲酸盐(1 378 cm⁻¹)。这说明C₃H₆在催化剂表面吸附，能被快速氧化活化生成C_xH_yO_z类物质。另外，在Cu/Al催化剂上观察到明显的2 235 cm⁻¹强峰。这个峰归属于L酸吸附的CO分子伸缩振动^[54-55]，表明了单独的CuO_x位点会导致C_xH_yO_z进一步氧化形成吸附的CO。这可能与其较低的NO_x转化率相关。而在Cu-In/Al催化剂上2 235 cm⁻¹处的峰较弱，可忽略，则表明掺杂In后，催化剂可抑制C₃H₆的过度氧化，更有利于C₃H₆活化形成乙酸盐或甲酸盐中间产物参与SCR反应。随着反应进一步进行，Cu基催化剂表面乙酸盐和甲酸盐逐渐被消耗，桥式硝酸盐(峰值为1 600 cm⁻¹)和双齿硝酸盐(峰值为1 300和1 553 cm⁻¹)出现并逐渐积累。这说明C₃H₆吸附活化后能与气态NO或吸附态硝酸盐反应。而对于In/Al催化剂 (图7(c))，C₃H₆在催化剂表面催化活化后，难以与气态NO反应，即使催化剂表面开始有硝酸盐形成，吸附态C_xH_yO_z仍未减少。这表明2种吸附物质之间没有相互反应。这也是导致In/Al催化剂在350 ℃低温条件下C₃H₆-SCR性能差的主要原因。

图 7  在350 ℃达到C₃H₆吸附饱和时，Cu-In/Al、Cu/Al和In/Al的in situ DRIFTS谱图

Figure 7.  In situ DRIFTS spectra of Cu-In/Al, Cu/Al and In/Al at C₃H₆ adsorption saturation at 350 °C

注：反应为先预吸附再催化，预吸附的混合气中C₃H₆体积分数为1 000×10^-6、O₂体积分数为2%，催化反应中NO体积分数为500×10^-6、O₂体积分数为2%。

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为进一步确认催化剂表面的C₃H₆-SCR反应路径，同时通入C₃H₆、NO和O₂时的原位红外谱图如图8所示。在Cu-In/Al、Cu/Al和In/Al表面观察到桥式硝酸盐(峰值为1 600 cm⁻¹)、双齿硝酸盐(峰值为1 300、1 550、1 555和1 568 cm⁻¹)、硝基化合物(峰值为1 392 cm⁻¹)、乙酸盐(峰值为1 587和1 459 cm⁻¹)和甲酸盐(峰值为1 378 cm⁻¹)等物质快速形成。结合图6和图7瞬态反应结果，C₃H₆和NO在催化剂表面会先形成吸附态中间产物，然后才能参与SCR反应，符合Langmuir-Hinshelwood (L-H)反应机制。在Cu-In/Al和Cu/Al催化剂上，吸附态硝酸盐仅存在于低温条件下，而In/Al催化剂上吸附态硝酸盐结合更强，这与NO-TPD结果一致。在350 ℃时，Cu-In/Al和Cu/Al表面上硝酸盐更活跃，更易于与吸附态C_xH_yO_z反应，进而促进了SCR的低温活性。

图 8  温度为200~500 ℃时，Cu-In/Al、Cu/Al和In/Al的in situ DRIFTS谱图

Figure 8.  In situ DRIFTS spectra of Cu-In/Al, Cu/Al and In/Al at a temperature ranging from 200 °C to 500 °C

注：催化剂反应在C₃H₆体积分数为1 000×10^-6、NO体积分数为500×10^-6、O₂体积分数为2%，平衡气为N₂的条件下进行。

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2.5   掺杂铟的低温SCR促进机制

NO+O₂-TPD结果表明掺杂In提高了Cu-In/Al催化剂对亚硝酸盐的吸附量，但原位红外光谱中并未观察到明显的亚硝酸盐特征峰。这主要是由于在350 ℃时，亚硝酸盐已被氧化为硝酸盐。C₃H₆-SCR反应机理和原位实验结果表明，CuO_x是Cu/Al和Cu-In/Al主要的活性位点，而L-H反应路径需要C₃H₆和NO同时在催化剂表面吸附活化。在350 ℃时，掺杂In对CuO_x位点的NO_x吸附及反应影响不大，NO_x吸附性能的提高可能并不是In促进催化剂低温活性提升的主要原因。而In可能主要影响催化剂表面C₃H₆活化转化为中间产物甲/乙酸盐的过程。为了证明这一假设并深入探究In对C₃H₆-SCR过程的促进作用，采用了程序升温C₃H₆氧化与原位红外相结合的方法开展进一步研究。图9为混合气体 (1 000×10⁻⁶C₃H₆+2%O₂+N₂) 条件下，Cu-In/Al、Cu/Al和In/Al表面的程序升温原位红外光谱。在3种催化剂表面，C₃H₆在低温条件下能迅速活化氧化形成丙烯酸酯(峰值为1 643 cm⁻¹)。随着温度的升高，丙烯酸酯开始减少，出现了更稳定的乙酸盐(峰值为1 459和1 587 cm⁻¹)和甲酸盐(峰值为1 378 cm⁻¹)，并在400 ℃下仍稳定存在。相比于In/Al催化剂，Cu基催化剂能大量形成具有更高氧化态碳的甲酸盐，这与瞬态原位红外结果一致。在Cu-In/Al催化剂上，乙酸盐和甲酸盐的出现温度更低(图10)。这表明掺杂In后，Cu-In/Al催化剂更容易将气态C₃H₆氧化转化为乙酸盐和甲酸盐，从而有利于其作为吸附态中间产物参与C₃H₆-SCR反应。这与Cu-In/Al催化剂氧化还原性能较强有关。

图 9  温度升高过程中Cu-In/Al、Cu/Al和In/AlC₃H₆氧化的in situ DRIFTS谱图

Figure 9.  In situ DRIFTS spectra of Cu-In/Al, Cu/Al and In/Al for C₃H₆ oxidation during temperature increase

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图 10  红外谱图表征的Cu-In/Al、Cu/Al和In/Al上中间产物的强度

Figure 10.  Intensity of intermediates on Cu-In/Al, Cu/Al and In/Al as charaterized by IR spectra

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综上所述，In掺杂改变了Cu-In/Al催化剂表面Cu²⁺的分布，提高了催化剂表面高度分散的Cu²⁺比例，进而导致催化剂的氧化还原性能增强，并通过C₃H₆实现更快速地活化氧化，在低温下即实现C₃H₆-SCR快速反应。通过揭示甲/乙酸盐的快速形成对C₃H₆-SCR低温活性提升的促进机制，强调了C₃H₆快速吸附活化是促进C₃H₆-SCR低温活性的关键步骤，可为新型低温催化剂的设计和开发提供参考。

3.   结论

1)同时负载Cu、In的催化剂表现出较好的C₃H₆-SCR活性，并在350 ℃达到最佳NO_x和C₃H₆转化率。这主要是由于添加In使得Cu/Al催化剂的Cu²⁺和表面活性氧比例提高，从而增强其氧化还原性能和NO_x吸附性能。

2)在Cu-In/Al催化剂上，C₃H₆能被快速活化形成乙酸盐和甲酸盐，且积累形成大量硝酸盐。两类吸附态中间产物的快速反应可能是C₃H₆-SCR反应活性提高的原因。

3) In掺杂可调控C₃H₆活化速率。Cu-In/Al催化剂的低温活性潜能与C₃H₆快速活化有关。C₃H₆活化机制是调控C₃H₆-SCR低温活性的一种有效方法。