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黑臭水体是城市化进程中水生系统面临的一个重要的环境问题. 2015年国务院发布的《水污染防治行动计划》（简称“水十条”）中明确要求，采取控源截污、垃圾清理、清淤疏浚、生态修复等措施，加大黑臭水体治理力度[1]. 其中生态修复主要利用微生物、水生动植物等生物的生命活动，对水中污染物进行转移、转化及降解，恢复水体在一定污染负荷下的自净化能力[2]. 在水生态修复工作中，恢复水生植物尤其是恢复沉水植物被广泛认为是水体治理的有效途径[3]. 目前用于恢复河湖生态的沉水植物种植常通过排干上覆水、清淤后将沉水植物种植于水体土壤中，再蓄水使沉水植物生长达到净化水质、防治污染的目的. 但该种植方式耗时长、成本高，且河湖清淤后的底质较硬，植物生长必需的营养物质也随清淤过程被移除，导致沉水植物成活率较低. 另外，部分城市硬化沟渠因其“三面光”的特点，在发生黑臭后的生态修复主要依靠生态浮岛种植浮水植物，而沉水植物需要沉没于水中完成生活史，其通过光合作用产生的氧气都释放到水中，可以显著增加水体中的溶解氧含量[4]. 因此，开发新型种植技术提高沉水植物的河湖生态修复效果具有重要意义.
针对沉水植物种植困难的问题，目前有基于砾石和滤料构成的生物循环床[5]、网床或网箱[6]，以及基于苯乙烯和树脂构成的生态浮岛[7]. 而这些基质都存在经济和环境效益问题，例如维护成本高、微塑料释放等. 污泥陶粒是污泥稳定化、轻量化及无害化处置的产物，具有比表面积大和多孔结构等特性. 据统计，至2021年全国已建成
2827 座城市污水处理厂，每年产生的污泥量约3000 —6000 万t[8]. 我国污水处理产业因处理能力、技术和投入仍存在不足，行业内“重水轻泥”的现状依然没有得到有效改善，导致大量污泥未能得到有效处置[9]. 目前研究报道的污泥陶粒基于其多孔结构的特性已被广泛用作建筑材料[10]、人工湿地基质[11 − 13]、滤池填料[14 − 16]和各种水处理设备的滤材[17]. 已报道的污泥陶粒中，吸水率大多在50% 以下，导致其应用于人工湿地时需补充土壤或砂砾才能满足湿地植物的种植[12]. 而亲水性污泥陶粒保水保墒更利于植物的定植和生根，在提供固着基质的同时，还能避免植物烧根[17]. 同时亲水性污泥陶粒的吸附性能使得其可为植物根系提供营养物质，更利于植物的生长发育. 通过污泥陶粒构建的人工湿地用于污水处理后，能值产出和可持续性指数相较其他污泥处置方式更高[11]. 因此，开发利用亲水性污泥陶粒种植水生植物不仅能解决沉水植物种植困难的问题，还能进一步实现污泥资源化利用，具有可观的经济效益，符合可持续性发展的需求.基于此，本研究提出亲水性污泥陶粒可作为水生植物的栽培基质（“新型土壤”），提高水生植物存活率. 开发一套运用亲水性污泥陶粒种植沉水植物构建“水下森林”生态系统的新策略，以恢复淡水生态系统的结构和功能并改善水质. 该策略的实施将为城市淡水生态系统实现固碳增汇，为“双碳”目标的实现提供新思路.
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亲水性污泥陶粒购自武汉铭创新海生态科技有限公司，公司基于专利“一种高掺量污泥蓄水材料的制备工艺，CN
114920541 A”进行制备，具体制备流程为将污泥、秸秆和添加剂按比例混合均匀后经过造粒及造粒后在窑炉中1000 ℃烧结20 min制备而成. 亲水性污泥陶粒的形貌结构用Hitachi SU8000扫描电子显微镜（SEM）和能谱仪（EDS）进行表征. 吸水率由公式（1）得出：其中V0为溶液初始体积，V为亲水性污泥陶粒吸水后溶液的体积，m为亲水性污泥陶粒的质量.
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“水下森林”的构建由灰色聚丙烯材质的网篮作为固定单元，装入一定质量的亲水性污泥陶粒，并将苦草（Vallisneria natans （Lour.） H. Hara）埋入亲水性污泥陶粒中5 cm，将种植模块整体沉入水中.
每个种植模块种植固定质量的沉水植物，选取3个种植模块进行标记并记录沉水植物的具体质量和叶长. 经过生长两年后，取出标记模块，收集模块中所有沉水植物后，返回实验室对收集到的沉水植物进行清洗，去除根系附着的土壤等，自然沥干1 h后进行称重和叶长记录.
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江汉大学校河—清源河呈“C”型，两端分别联通于三角湖，有闸口可控制三角湖水的输入与排放，全长约1 km，水深约1—1.3 m，河道经水泥硬化处理. 作为校园雨水和生活污水的汇集地，清源河存在许多外源氮、磷输入，并且由于清源河的水泥硬化人工河道，导致水体自净能力不足，进而水质逐渐恶化. 自2021年7月分别于3#和4#号点位种植了苦草构建淡水生态系统，并设置5个取样点（1#、2#、3#、4#、5#）监测水质变化. 取样点分布如图1所示.
为探究种植沉水植物后微生物群落的变化，分别在无草水域、少草水域和多草水域采亲水性污泥陶粒样本，取亲水性污泥陶粒内（距中心点0.5 cm半径以内材料）外（距中心点0.5 cm半径以外的材料）样本. 每个样本准备3个重复样品，共18个样品进行16S rRNA测序分析.
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本研究测定了清源河5个监测点的 6项水质指标. 其中，溶解氧（DO）采用化学探头法（HJ 506-2016）（便携式多参数水质分析仪，YSIproQuatro）测定；高锰酸盐指数（CODMn）采用酸性法（GB/T
11892 -1989）（连续数字滴定仪，Titrette）测定；氨氮（NH4+-N）采用纳氏试剂分光光度法（HJ 535-2009）（紫外可见分光光度计，UV-7504 ）测定；硝酸盐氮（NO3−-N）采用离子色谱法（HJ 84-2016）（离子色谱，AQ-1100 ）测定；总氮（TN）采用碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法（HJ 636-2012）（紫外可见分光光度计，UV-1800PC）；总磷（TP）采用钼酸铵分光光度法（GB/T11893 -1989）（紫外可见分光光度计，UV-7504 ）测定. -
使用TGuide S96 Magnetic Soil /Stool DNA Kit （天根生化科技（北京）有限公司），按照说明书，从18个样品中提取全基因组DNA. 用引物338F: 5’- ACTCCTACGGGAGGCAGCA-3’和806R: 5’- GGACTACHVGGGTWTCTAAT-3’扩增细菌16S rRNA高变区V3—V4. PCR产物在琼脂糖凝胶上检测，并通过Omega DNA纯化试剂盒（Omega Inc., Norcross, GA, USA）纯化. 收集纯化的PCR产物，在Illumina Novaseq
6000 平台上进行2 × 250 bp的配对. 使用USEARCH将相似阈值大于97%的符合条件的序列分配到一个操作分类单元（OTU）. 数据结果上传到国家生物信息中心https://ngdc.cncb.ac.cn/bioproject/，项目编号PRJCA021118，GSA编号CRA014420. 基于QIIME2中的朴素贝斯分类器，使用SILVA数据库对OTUs/ASV进行分类标注，置信阈值为70%. 利用QIIME2软件对各样本物种多样性复杂性进行Alpha鉴定. 采用主坐标分析方法计算Beta多样性，评价样品的物种复杂性. 采用单因素方差分析比较细菌丰度和多样性. -
高温烧制的亲水性污泥陶粒具备了吸水性、多孔结构、比表面积大等特性. 其中，亲水性污泥陶粒的球体结构组成的间隙利于沉水植物的生根和固着，能有效提高沉水植物在恶劣环境的存活率，同时避免传统种植方式中营养元素过剩导致的植物烧根现象[17]. 本研究采用的亲水性污泥陶粒的吸水率可达0.522 mL·g−1（图2 a），这为微生物定殖和物质交换提供了良好的基础. 亲水性污泥陶粒的扫描电镜图像显示其具有丰富的孔径，且元素组成与土壤极为相似，主要含有氧、硅、铝等元素（图2 b）. 因此，亲水性污泥陶粒的亲水性和多孔结构可以实现吸附营养物质、过滤悬浮物、为微生物和小型浮游动物提供栖息地，固着沉水植物根系并提供营养物质等功能. 本研究以网篮作为固定单元，亲水性污泥陶粒作为种植基质种植沉水植物，种植方式见图2 c. 经过两年时间的生长，沉水植物不仅存活率高，且长势良好（图2 d）. 虽然高温烧制去除了污泥中原有的大部分氮、磷、有机质等植物生长必需物质，但其特有的亲水性和多孔结构使亲水性污泥陶粒可以从水体中有效吸附氮、磷、有机质、微量元素等维持水生植物的正常生长[17]. 水生植物的光合作用可以为微生物和浮游生物提供氧气，微生物和浮游生物呼吸作用产生的二氧化碳和代谢产生的有机物可以被水生植物吸收利用，实现正向的生态循环[18].
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本文将亲水性污泥陶粒作为水生植物的栽培基质（“新型土壤”），用于种植水生植物，恢复淡水生态系统的结构和功能. 不同于传统的将沉水植物直接种植在河湖底泥的方式，利用陶粒作为“新型土壤”种植沉水植物仅需在固定装置中装满陶粒，将沉水植物根部栽种至陶粒间隙后即可通过不同的方式将种植模块放置于河湖渠底部，实现沉水植物的高效种植（图2 c）. 本研究中，苦草种植前后的分蘖数及生物量显著增多. 每框植物的平均重量从种植前的241.20 g显著增长至
1566.13 g （图3 a），植物叶长从40 cm增长至120 cm （图3 b）. 且经过两年的定植，植物能分蘖出2—3株新植株，新分蘖的植株最长能到60 cm （图3 c和d）. 上述结果表明亲水性污泥陶粒种植模块利于沉水植物的定植. 亲水性污泥陶粒种植沉水植物的方法相较于传统种植更高效、经济. 这种方式无需排干河湖，简化了种植过程，节省了时间和成本. 其模块化设计使得维护更为便捷，仅需替换长势不良的模块，而无需大规模更换植物或排干水体. -
自2021年7月于3#和4#点位用亲水性污泥陶粒种植模块种植了苦草，并设置1#、2#和5#点位作为对照（图4 a），以此探究该种植方式构建新淡水生态系统的潜力. 至2023年5月沉水植物生长状态良好（图4 b）. 自2022年2月起对3#号种植点和2#号对照点进行了生态系统拍摄（图4 d-g）. 由图4 b和c可看出，相较于种植沉水植物之前，亲水性污泥陶粒种植的沉水植物生长正常，水体透明度高，并基本构建了清源河“水下森林”新淡水生态系统. 从2022年2月至2023年12月的一年多时间里，种植区的沉水植物生长正常，水体透明度及水质状况呈现持续向好的趋势，生态系统保持较好（图4 e，g，3#号点），未种植沉水植物的水域始终浑浊（图4 d，f，2#号点）.
为评估亲水性污泥陶粒种植沉水植物构建“水下森林”新淡水生态系统用于改善水质的实际效果，分别于秋季（2022年11月）、冬季（2023年2月）和春季（2023年5月）测定了种植点和对照点水质相关参数. 溶解氧（DO）、总磷（TP）、总氮（TN）、氨氮（NH4+-N）和硝酸盐氮（NO3−-N）的结果表明，沉水植物种植点位（3#和4#点）的DO含量为明显高于对照点，且呈现了随种植时间递增的趋势，至2023年春季水体DO含量可达11.47 mg·L−1，有益于水生生物的生存及污染物的降解；而TP、TN、NH4+-N、NO3−-N浓度低于其它点位，且呈现了明显的下降趋势（表1）. 污染物浓度上，基于国家地表水环境质量标准（GB
3838 -2002）[19]，运用亲水性污泥陶粒种植了沉水植物的点位（3#和4#点）较对照点相比，总体水质已从劣V类提升至近III类（表1）. 其中，水体TN从劣V类（2022年11月2#点，> 8.0 mg·L−1）水质恢复至近III类（2023年5月4#点，< 1.0 mg·L−1）；NH4+-N从IV类（2022年11月2#点，> 5.0 mg·L−1）水质恢复至近I类（2023年5月3#和4#点，< 0.15 mg·L−1）；TP从劣V类（2022年11月1#点，> 0.5 mg·L−1）水质恢复至III类/近II类（2023年5月3#和4#点，< 0.05 mg·L−1）；高锰酸钾指数（CODMn）提升至II类（2023年5月4#点，< 2.5 mg·L−1）水质；DO提升至I类水质（2023年5月3#和4#点，> 11 mg·L−1）（表1）. 以上结果表明，亲水性污泥陶粒种植沉水植物构建“水下森林”新淡水生态系统能有效改善河湖水质，实现了污泥资源化产物的再利用和黑臭水体的生态修复. -
沉水植物可调节水体中溶解氧的动态改变，水体中溶解氧的升高则是影响生态重构和生物多样性的关键因素[20]. 考虑到黑臭水体的形成与厌氧菌大量繁殖直接相关[21]，本文分析了亲水性污泥陶粒内外定殖的微生物群落结构及生物多样性. 分别在无草水域、少草水域和多草水域采污泥陶粒样本，经过16S rRNA测序得到
26731 个分类单元（operational taxonomic units，OTU）. 其中，无草水域的污泥陶粒外层有2749 个OTU，少于其内层（4722 个OTU）. 少草水域的污泥陶粒外层有3843 个OTU，少于其内层（4924 个OTU）. 多草水域的污泥陶粒外层有3508 个OTU，略多于其内层（3364 个OTU）（图5）. 结果表明无论是否存在沉水植物，污泥陶粒内层定殖的微生物种类均多于外层，这表明亲水性污泥陶粒的球体结构适合微生物的栖息和繁殖. 在物种分布柱状图中，研究结果得到了污泥陶粒的优势细菌门，分别为变形菌门（Proteobacteria），拟杆菌门（Bacteroidota），厚壁菌门（Firmicutes），酸杆菌门（Acidobacteriota），绿弯菌门（Chloroflexi），放线菌门（Actinobacteriota），蓝藻门（Cyanobacteria），螺旋硝化菌门（Nitrospirota）和芽单胞菌门（Gemmatimonadota）（图6 a）. 其中，好氧菌属的变形菌门（Proteobacteria）和硝化螺旋菌门（Nitrospirota）在污泥陶粒外部相对丰度较高，且在多草水域的污泥陶粒内外差异显著（图6 b和c）. 专性厌氧的拟杆菌门（Bacteroidota）、梭杆菌门（Fusobacteriota）和多为厌氧菌的厚壁菌门（Firmicutes）在污泥陶粒内部的相对丰度较多，且随着沉水植物的增多，污泥陶粒内外差异逐渐显著（图6 d，e和f）. 捕食性微生物作为微生物群落中的捕食者，在维持微生物群落的多样性及生态功能中发挥重要作用[22-23]. 由图6 g、h可知，在沉水植物种植水域的污泥陶粒中，黏细菌（Myxococcota）和蛭弧菌（Bdellovibrionota）等捕食性微生物更倾向于分布在污泥陶粒的表层，水体中溶解氧的升高可直接影响污泥陶粒表层和内部微生物群落结构的组成和功能. 但沉水植物过多后，无论是污泥陶粒外层还是内层，少草水域的污泥陶粒OTU数均多于无草和多草水域的污泥陶粒，这说明在溶解氧和植物化感作用的共同影响下，微生物群可能存在定向演替[4, 24].除此之外，蓝藻（Cyanobacteria）作为水华的典型生物[25-26]，在无草水域的陶粒外层定殖较多，而少草和多草水域污泥陶粒中无论内层还是外层相对丰度显著降低（图6 i），证实种植沉水植物对蓝藻具有明显的抑制作用，这可能是由于苦草等对蓝藻的化感作用[27].
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基于亲水性污泥陶粒开展城市黑臭水体修复及生态重构的应用示范取得了良好的示范效果，归纳总结了其作用机理如图7所示. 一方面，亲水性污泥陶粒为沉水植物提供了固着基质，且沉水植物可有效提升水体溶解氧浓度，有利于水生微型生物群落的重构和稳定；另一方面，亲水性污泥陶粒的引入为厌氧微生物和兼性厌氧微生物提供了适宜的微生境，陶粒内部捕食性微生物的分布趋势和蓝藻的生长抑制，均证实溶解氧的升高对水生微型生物的结构和功能具有关键性作用，示范水体中氮磷的去除及转化规律也进一步证实水体中微型生物的多样性是控制水质的核心指标. 亲水性污泥陶粒用于定植沉水植物的“水下森林”重构策略有利于恢复水体生物多样性，水体中溶解氧的提升，促进了轮虫、桡足类、枝角类等浮游动物的生存，并通过“下行效应”有效抑制水体富营养化—藻华—黑臭水体的演化过程，最终实现城市黑臭水体的原位生态修复.
从淡水生态系统角度出发，基于亲水性污泥陶粒的沉水植物种植模块可以实现沉水植物的成功种植和后期繁殖，并为浮游生物和微生物提供栖息地，从而提高水生态系统的生物多样性. 其中的沉水植物可以吸收水体中的营养盐和二氧化碳，促进各种元素循环，同时为定殖的微生物和浮游生物提供氧气. 而定殖的微生物形成的生物膜通过硝化反硝化作用进行氮的转化利用，浮游生物则通过营养级联效应制衡微生物，实现水体生物多样性的有效恢复，预防黑臭水体的发生和生态功能的丧失.
从元素循环角度出发，碳、氮、磷、硫等元素可以通过沉水植物及定殖的微生物进行转化，并通过食物链达到平衡. 在底泥/污泥的无害化处置过程中，烧制陶粒过程会消耗能源排放废气，属于“增”碳过程，而构建“水下森林”进行水生态修复为“减”碳过程，本研究开发的新策略可为国家达成“碳中和”目标提供了新思路和技术支撑.
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本文利用污泥烧结成的亲水性污泥陶粒种植沉水植物，重构了“水下森林”淡水生态系统，达到了改善水质和恢复生态的目的，实现了城市生态系统的污泥经烧制成陶粒最终又应用到淡水生态系统修复的无害化、资源化循环利用. 重建水生态系统之后的清源河水质从劣V类提升至近III类，各指标提升明显，水体透明度显著提高. 亲水性污泥陶粒定殖微生物的结果表明，亲水性污泥陶粒可以调控微生物的群落分布，并且沉水植物的化感作用会影响微生物群落的定向演替. 沉水植物光合作用产生的氧气能有效提升水体环境DO，抑制了因厌氧微生物过量繁殖导致的水体变黑变臭.
基于亲水性污泥陶粒开展城市黑臭水体生态修复的应用示范
Remediation of urban black-odorous water based on hydrophilic sludge ceramsite
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摘要: 重建水生植物尤其是沉水植物群落结构，被广泛认为是水体修复治理的有效途径. 目前城市河、湖、渠的黑臭水体治理主要采用截污、清淤等方式，生态功能恢复大多围绕生态浮岛开展浮水、挺水植物的种植，加之城市硬化沟渠等封闭的水系统由于硬化的底质无法种植沉水植物，造成了城市黑臭水体生态修复收效甚微. 本文以江汉大学清源河作为城市硬化沟渠黑臭水体的典型代表，利用亲水性污泥陶粒作“新型土壤”种植苦草(Vallisneria natans (Lour.) H. Hara)，构建“水下森林”生态系统，实现城市黑臭水体的生态原位修复. 种植沉水植物后，沉水植物生物量从241.20 g显著增长至
1566.13 g，清源河中水生微型生物的生物多样性显著提升，蓝藻(Cyanobacteria)相对丰度显著降低，总体水质从劣V类提升至近III类，且平稳运行两年未返黑臭. 该应用示范体系中，亲水性污泥陶粒一方面为苦草提供固着基质，实现了无底泥硬化沟渠中沉水植物的种植和生长，另一方面可为水生微型生物提供栖息地. 清源河示范治理工程应用亲水性污泥陶粒开展城市黑臭水体生态修复，不仅将城市生态系统中的污泥烧制成陶粒后回用到淡水生态系统的修复，同时实现污泥的无害化和资源化的循环利用，为城市黑臭水体的修复及生态重构和国家达成“碳中和”目标提供了新思路.Abstract: The reconstruction of aquatic plant communities, particularly submerged plant communities, is widely acknowledged as an effective approach for the remediation of water bodies. Recently, the treatment of urban black-odorous water bodies has primarily focused on pollution interception and dredging. Efforts to restore ecological functions have predominantly centered on cultivating floating and emergent plants on ecological floating islands. Moreover, closed water systems such as urban hardened ditches are incapable of supporting submerged plant life due to their hardened bottom material, resulting in minimal ecological restoration effect on in urban black-odorous water bodies. The present study takes the Qingyuan River at Jianghan University as a typical representation of urban hardened ditches with black-odorous water bodies. It employs hydrophilic sludge ceramsite as “new soil” for planting Vallisneria natans (Lour.) H. Hara, thereby establishing an “underwater forest” ecosystem to achieve in-situ ecological restoration of urban black-odorous water bodies. After planting submerged plants, the biomass of submerged plants significantly increased from 241.20 g to1566.13 g. The biodiversity of aquatic microorganisms in the Qingyuan River significantly improved, with a notable decrease in the relative abundance of Cyanobacteria. The overall water quality improved from below Class V to nearly Class III, and the system operated stably for two years without returning to a state of black and odorous water. In this system, the sludge ceramsite serves a dual purpose: firstly, it provided a stable rooting medium, enabling submerged plants to thrive in hardened ditches without natural sediment; secondly, it created habitats for plankton and microorganisms. The application in Qingyuan River utilizes hydrophilic sludge ceramsite for the ecological restoration of urban black-odorous water bodies. This approach not only repurposes sludge from the urban ecosystem by converting it into ceramsite for freshwater ecosystem restoration but also achieves the harmless and resourceful recycling of sludge. This innovative approach provides a new direction for the restoration and ecological reconstruction of urban black-odorous water bodies, as well as contributes to the national goal of achieving carbon neutrality. -
多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs）是一类环境中广泛存在的有机污染物，主要来自于人为源，如石油泄漏、汽车排放、化石燃料和生物质燃烧、工业过程以及化学制造，也有部分来自火山活动、森林火灾和成岩作用等自然源[1-2]. 这类污染物因其分布广、生物累积性和对人类的潜在生态风险[3]而受到广泛关注. 16种PAHs被美国环境保护署（USEPA）列为优先控制的污染物[4]. 其中，含有2—3个苯环的低分子量PAHs被认为是非致癌物，而含有4—6个环的7个高分子量PAHs被列为致癌物[5]. PAHs一旦释放到环境中，能够通过水和空气进行长距离的迁移，扩散到全球范围的土壤[6-7]、沉积物[8-9]、水[10]和大气[11-12]中. PAHs不易降解，容易被土壤颗粒吸附[13-14]，因此土壤埋藏了环境中90%以上的PAHs，是一个重要的汇[15].
尽管存在一些自然来源，造成全球范围内PAHs污染的主要原因仍是与城市化密切相关的人为排放[16]. 许多发展中国家，尤其是中国，正处于城市化兴起与快速发展的过渡时期. 由于大规模的城市化和工业化，我国城市地区大量人口密集，随之出现工业活动加剧、汽车使用激增等现象，从而导致大量PAHs通过大气沉降进入城市土壤[17-18]. 此外，PAHs在城市土壤中的分布主要归因于其释放源的类型和位置[19-20]. 因此，加剧的人类活动可能会改变城市土壤环境中PAHs的组成和分布. 基于不同PAH毒性的差异性，组成的改变也可能会引起暴露人群健康风险的变化. 然而，这个问题迄今为止较少引起关注[21].
研究表明，城市化可能是影响城市土壤中PAHs环境行为的关键因素. Wang等[22]通过分析土壤PAHs浓度、城市化指标以及土壤理化性质之间的相关性，提出人口密度是影响南京城市土壤PAHs含量的关键因素之一. Cao等[21]基于苏南一个快速发展的城镇土壤中2009年和2014年PAHs的浓度，将其含量、组成和来源的变化归因于城市化进程. Jensen等[23]发现挪威南部邻近奥斯陆的地区，因其人口较多和城市化程度较高，土壤中PAHs浓度高于位于挪威北部，人口较少的地区. 此外，也有一些学者[19, 24-26]利用湖泊和水库中的柱状沉积物，以及不同城市化阶段或不同深度的土壤样品，探讨PAHs的环境行为与城市化过程之间的关系. 然而，深入探讨某个特定时期城市化进程对城市土壤中PAHs浓度、来源和暴露风险影响的研究却很少.
2008年至2012年，天津市处在城市化最快的时期[27]，且2012年以前，全市生产总值（GDP）增速均保持在16%以上，为近15年来最高水平[28]. 本研究基于天津市近郊地区（包括西青区、津南区、北辰区和东丽区）土壤中的16种优先控制PAHs的浓度数据，利用正定矩阵因子分解（positive matrix factorization, PMF）模型和终身累积癌症风险（incremental lifetime cancer risk, ILCR）模型定量解析出2008年和2012年天津市近郊地区土壤中PAHs的来源组成以及人体暴露风险，并将两个年份的解析结果进行对比分析. 旨在通过定点定期的监测结果，探讨在经济高速发展的背景下，快速城市化过程中区域土壤中PAHs排放源的变化及其引起的浓度、组成和生态风险的改变，进而揭示人类活动对城市环境的影响.
1. 材料和方法（Material and methods）
1.1 样品采集
2008年8月[29]和2012年10月[30]在天津市近郊地区（西青区、津南区、北辰区和东丽区）使用不锈钢勺分别采集获得83个和60个土壤样品（表层0—10 cm，各1 kg），并储存在聚乙烯密封袋中. 每1个样品由10—20个采自于站位点周边10×10 m2范围内的子样品混合而成. 每次采样之前使用丙酮冲洗不锈钢勺防止沾污. 所有土壤样品均放置在暗处，并尽快运送到实验室，经风干、研磨、过筛（50目）之后，于−20 ℃环境下保存.
1.2 PAHs的测定
采用加速溶剂萃取法（accelerated solvent extraction, ASE）对土壤样品进行萃取. 取16 g冻干土壤样品和5 g二氧化硅混匀后倒入34 mL ASE样品瓶，以丙酮与二氯甲烷（1:1体积比）混合溶液为萃取溶剂，将样品在温度和压力分别为120 °C和1500 psi的条件下萃取2次，每次5分钟，所得的提取液蒸发至近干，加入9 mL环己烷与丙酮（1:1体积比）的混合溶液. 替换溶剂之后的提取液依次使用凝胶色谱（LCTech Geremany）和弗罗里硅固相萃取柱进行纯化，所得洗脱液经氮吹浓缩至1 mL转入棕色安捷伦进样瓶中上机分析. 采用GC-MS方法对PAHs进行定量分析，仪器参数和分析方法的质量控制见文献[29]. 16种PAHs包括萘（NAP）、苊（ACE）、芴（FLO）、二氢苊（ACY）、菲（PHE）、蒽（ANT）、荧蒽（FLA）、芘（PYR）、䓛（CHR）、苯并（a）蒽（BaA）、苯并（b）荧蒽（BbF）、苯并（k）荧蒽（BkF）、苯并（a）芘（BaP）、二苯并（a，h）蒽（DahA）、苯并（g，h，i）苝（BghiP）和茚苯（1，2，3-cd）芘（IcdP）. PAHs加标回收率和指示物回收率分别为62.2%—116.7%和70.6%—119.1%.
1.3 PMF源解析
PMF是由Paatero和Tapper[31]开发的，基于主成分分析的非负约束受体模型，常用于环境中PAHs的源解析[32]. 该模型的矩阵方程式为：
X=G×F+E 式中，X代表由n个样品的m种化合物的浓度组成的样品浓度数据矩阵；G代表主要源的贡献率矩阵（n×p，p为源的个数）；F代表主要源的成分谱矩阵（p×m）；E代表残差矩阵（n×m），定义为：
eij=xij−p∑k=1gikfkj 式中，eij、xij、gik和fkj分别为E、X、G和F中的对应元素. 在对F和G进行非负约束的同时，对每个数据点的不确定性进行加权. Q是模型的判据之一，当其收敛时才可进一步分析，且多次运行选Q较小的值来继续分析. Q的计算公式为：
Q=n∑i=1m∑j=1(eijσij)2 式中σij为第i个样品中第j种化合物的不确定性，其他项含义如前文所述.
本研究利用USEPA开发的PMF模型软件5.0，基于83（样品）×16（PAHs）数据集和60（样品）×16（PAHs）数据集，分别对2008年和2012年天津市近郊地区土壤中PAHs来源进行识别. 模型解析目标设置为计算出3到6个因子，且每次运行都用不同的起始点进行初始化. 对于每次运行，正定矩阵因子分解模型的样品数符合模型对最少样本量的需求，即样本数大于物种数的3倍[33].
1.4 风险评估
利用ILCR模型可定量评估城市居民通过摄入、皮肤接触和吸入3种方式暴露于土壤PAHs的潜在健康风险[34-35]. 基于USEPA标准模型计算潜在癌症风险的方程式[36-37]如下.
ILCRingestion=CS×(CSFingestion×3√BW/70)×IRingestion×EF×EDBW×AT×106ILCRdermal=CS×(CSFdermal×3√BW/70)×SA×AF×ABS×EF×EDBW×AT×106ILCRinhalation=CS×(CSFinhalation×3√BW/70)×IRinhalation×EF×EDBW×AT×106 其中，CS是土壤中PAHs基于BaP的毒性当量[1]（toxic equivalency factor, TEF）计算的转换浓度之和（mg·kg−1）；CSF是致癌物斜率因子（mg·kg−1·d−1）−1, 根据BaP的致癌能力进行测定；BW是体重；IRingestion和IRinhalation人体土壤摄入效率和吸入效率；EF代表暴露频率；ED是暴露时长；SA是皮肤表面积；AF是真皮粘附因子；ABS为真皮吸附因子；AT为平均寿命；PEF为颗粒释放因子（见表1）. BaP的CSFingestion、CSFdermal和CSFinhalation分别为7.3、25、3.85（mg·kg−1·d−1）-1[38].
暴露参数Exposure parameter 单位Unit 儿童Child 青少年Adolescent 成人Adult BW kg 13.95 46.75 58.78 IRingestion mg·d−1 200 100 100 IRinhalation m3·d−1 10.9 17.7 17.5 EF d·a−1 350 350 350 ED a 6 14 30 SA cm2 2800 2800 5700 AF mg·cm−2 0.2 0.2 0.07 ABS — 0.13 0.13 0.13 AT d 25550 25550 25550 PEF m3·kg−1 1.36×109 1.36×109 1.36E×109 | Show Table
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1991年USEPA发布的指南指出[37]，百万分之一的癌症发病几率（ILCR = 10−6）是可接受的阈值. 因此，依据ILCR的判断标准如下：ILCR ≤ 10−6时代表可忽略风险；10−6 < ILCR < 10−4表示低风险；ILCR ≥ 10−4表示癌症高风险，需要特别关注. 在本研究中，依据年龄将居民分为儿童（0—10岁）、青少年（11—18岁）和成人（19—70岁）的3个群体进行癌症风险评估.
1.5 数据分析
利用Origin2019软件进行数据记录、数据处理以及表格制作；利用USEPA PMF 5.0软件进行PAHs来源识别及贡献计算. 天津市及其区县社会经济发展的数据分别引自2009年、2013年、2014年和2015年天津统计年鉴[28].
2. 结果与讨论（ Results and discussion）
2.1 PAHs含量及组成的变化趋势
2008年至2012年，天津市近郊地区表层土壤中16种PAHs浓度呈倍数增长，7种致癌PAHs浓度也呈上升趋势. 如表2所示，五环化合物的浓度占比大幅度下降，而二环和四环化合物的占比均显著增加, 低分子量组分的比例由28.6%上升到34.8%. 优势化合物由苯并（b）荧蒽、荧蒽和苯并（g, h, i）苝转变为菲、萘和荧蒽. 萘、二氢苊、菲等低分子量PAHs的浓度明显增加. 虽然PAHs被认为是持久性有机污染物能长期存在于环境中，但其仍可通过光化学降解、生物降解和挥发作用从土壤中去除[40]. 以往的研究发现[21, 41]，PAHs在土壤中长期埋藏后，浓度会显著下降. 另外，具有不同个数苯环的PAHs在土壤中表现出不同的环境行为[15]. 高分子量的PAHs通常能在土壤中埋藏较长时间，其降解速率随着分子量的增加而降低[42]，而低分子量的更容易被光降解或生物降解. 因此，总浓度以及低分子量组分占比的增加，表明土壤环境中存在持续不断的PAHs输入，且污染状况趋于严重，这与该地区5年内经济高速发展，城市化进程加快有着密切的关系. 2008年西青区、津南区、北辰区和东丽区的常住人口总计228.59万，区县生产总值（GDP）共计1336.66亿元[28]. 2012年，4个区的常住人口增加到283.03万，区县生产总值（GDP）增加了近一倍，达到2552.27亿元[28]. 通常来说，人为源是环境中PAHs急剧增加的主要原因. 城市土壤中的PAHs主要来源于工业活动、机动车排放以及居民烹饪和取暖，因此，其受到区域经济发展水平、人口和工业化程度的影响[22, 43].
表 2 天津市近郊区土壤中PAHs毒性当量因子、含量及组成Table 2. Toxic equivalent factors, composition, and concentrations of PAHs in surface soils from suburban Tianjin in 2008 and 2012PAHs 环数Aromatic ring 毒性当量因子TEF 2008（n = 83） 2012（n = 60） 均值/（ng·g−1）Mean 范围/（ng·g−1）Range 组成占比/%Proportion 均值/（ng·g−1）Mean 范围/（ng·g−1）Range 组成占比/%Proportion 萘 2 0.001 18.7 2.72—133 6.0 68.2 ND—441 10.8 二氢苊 3 0.001 3.96 ND—42.6 1.0 35.2 ND—697 4.1 苊 3 0.001 3.10 ND—19.2 1.3 4.44 ND—31.0 0.5 芴 3 0.001 17.0 1.23—86.5 8.4 12.8 ND—78.0 2.0 菲 3 0.001 36.5 1.98—336 8.4 131 7.45—1091 16.4 蒽 3 0.01 16.6 0.502—306 3.6 11.6 0.450—107 1.0 荧蒽 4 0.001 63.4 2.39—792 9.4 255 ND—3278 15.6 芘 4 0.001 56.9 1.17—728 8.0 154 1.00—1977 9.0 苯并（a）蒽* 4 0.1 33.1 0.225—386 5.2 68.7 0.470—841 3.9 䓛* 4 0.01 46.1 0.717—506 6.4 97.9 0.850—1210 6.7 苯并（b）荧蒽* 5 0.1 103 ND—1010 13.6 118 1.38—1362 8.1 苯并（k）荧蒽* 5 0.1 43.6 ND—669 5.5 43.3 0.230—549 2.6 苯并（a）芘* 5 1 52.2 ND—728 6.8 86.6 0.370—1118 4.8 二苯并（a, h）蒽* 5 1 22.9 ND—252 4.0 33.4 ND—348 2.4 茚苯（1, 2, 3-cd）芘* 6 0.1 23.3 ND—244 3.1 106 2.37—1237 7.1 苯并（g, h, i）苝 6 0.01 66.3 ND—886 9.2 70.0 1.23—775 4.9 二环化合物 — — 18.7 2.72—133 6.0 68.2 ND—441 10.8 三环化合物 — — 77.2 6.34—701 22.6 195 7.90—1586 24.0 四环化合物 — — 199 8.53—2413 29.1 575 2.32—7306 35.2 五环化合物 — — 221 ND—2445 30.0 281 1.98—3377 17.9 六环化合物 — — 89.6 ND—1129 12.3 176 4.90—2012 12.0 Σ7-carPAHs — — 324 5.03—3582 44.7 554 7.98—6666 35.6 Σ16PAHs — — 606 29.7—6705 100 1296 22.9—14722 100 注：“*”代表7种具有致癌作用的PAHs；“ND”代表未检出；“Σ7-carPAHs”代表7种具有致癌作用PAHs总含量；“Σ16PAHs”代表16种PAHs总含量. * stands for 7 carcinogenic PAHs, ND stands for not detected, Σ7-carPAHs stands for total concentrations of 7 carcinogenic PAHs, Σ16PAHs stands for total concentrations of 16 PAHs. | Show TableDownLoad:
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2.2 PAHs的来源
2008年PAHs来源成分谱如图1所示，模型筛选出5个因子. 因子1中表征炼焦生产的芴[44]占比达到71.2%，推断该因子代表炼焦排放，其贡献为6.0%. 因子2中蒽和菲的占比较高，分别为61.6%和52.5%，符合生物质燃烧的排放特征[16, 45]，推断因子2为生物质燃烧排放，其贡献为14.5%. 因子3中优势组分为萘、苊和二氢苊，占比分别为54.6%、63.9%和66.9%. 萘是原油和石油产品的重要组成部分[46-48]，并且二环和三环PAHs多与石油类来源有关[49-51]. 因此，因子3表示石油源，其贡献为5.1%. 因子4中荧蒽（69.5%）、芘（70.8%）、䓛（56.2%）、苯并（a）蒽（72.9%）、苯并（b）荧蒽（67.1%）、苯并（k）荧蒽（55.6%）和苯并（a）芘（70.7%）占比较高，符合煤燃烧排放特征[16, 52-55]. 因此，因子4表示燃煤源，其贡献为51.3%. 因子5中表征汽车尾气[16, 56-57]的二苯并（a，h）蒽、茚苯（1，2，3-cd）芘和苯并（g，h，i）苝占比较高，分别为94.6%、51.2%和71.0%，推断该因子代表机动车排放，其贡献为23.1%.
图 1 2008年天津市近郊区土壤中PAHs来源成分谱Figure 1. Profiles of each deductive source in 2008 obtained from PMF model2012年PAHs来源成分谱如图2所示，模型也筛选出5个因子. 因子1中荧蒽、芘、䓛、苯并（a）蒽、苯并（b）荧蒽、苯并（k）荧蒽和苯并（a）芘占比较高，分别为61.1%、56.8%、52.0%、57.5%、52.4%、55.0%和59.6%，符合煤燃烧排放特征[16, 52-55]. 因此，因子1表示燃煤源，其贡献为41.0%. 因子2中表征原油和石油产品的萘[46-48]占比达83.2%，推断该因子为石油源，其贡献为22.3%. 因子3中苊、芴和菲占比相对较高，其中芴和菲的占比分别为42.6%和26.8%，是炼焦生产的表征化合物[44, 55]. 因此，因子3应该与焦炭的生产密切相关，其贡献为4.7%. 因子4中生物质燃烧过程排放的优势化合物二氢苊[44-45]占比高达91.8%，推断该因子代表生物质燃烧排放，其贡献为3.6%. 因子5中的优势组分为二苯并（a，h）蒽、茚苯（1，2，3-cd）芘和苯并（g，h，i）苝，占比分别为78.7%、38.3%和33.2%，符合汽车尾气排放特征[16, 56-57]. 因此，推断该因子代表机动车排放，其贡献为28.4%.
图 2 2012年天津市近郊区土壤中PAHs来源成分谱Figure 2. Profiles of each deductive source in 2012 obtained from PMF model基于上述PMF的解析结果发现，天津市近郊区域土壤中PAHs来源贡献率变化较大的是燃煤源、生物质燃烧排放和石油源. 其中，燃煤源和生物质燃烧排放的贡献率分别由2008年的51.3%和14.5%下降到2012年的41.0%和3.6%（图3）. 虽然煤炭是天津市工业的主要能源，但是燃煤源的贡献率在5年内下降了10.3%. 此外，根据地理位置和居民的生活习惯，调查区域的生物质燃烧应与露天焚烧秸秆和居民烹饪有关. 2008年天津市启动生态城市建设行动计划，包括生态区县建设，改善水、空气、生态环境质量，提升固体废物综合利用水平，加强农村环境污染防治，发展循环经济等7个方面. 为了实现节能减排、改善城市环境质量，很多企业在生产过程中使用电力、天然气等清洁能源取代了煤炭，到2012年，天津市单位工业增加值能耗由2008年的1.16吨标准煤每万元下降到0.95吨标准煤每万元. 因此，燃煤源贡献率的下降可能与该区域工业化发展过程中能源结构的变化、装备和技术的不断发展有关. 另一方面，生物质燃烧排放贡献率的下降则可能与禁止露天生物质燃烧，以及电力和液化石油气取代了生物质作为烹饪燃料有关.
但是，5年内石油源的贡献率却由5.1%上升到22.3%. 天津作为我国北部重要的工业城市，石油化工是其优势产业之一. 2008年天津市石油化工联合其他五大优势产业完成工业总产值8323.89亿元，而到2012年仅石油化工这一项优势产业就完成产值3626.63亿元. 2017年发布的天津市石油和化学工业发展“十三五”规划纲要指出，2015年全市拥有石化企业711家，资产总额3756.57亿元，全年实现产值4024.32亿元，约占全市规模以上工业的15%. 到2020年，石油化工产业总产值将超过6000亿元. 同时，天津市也因天津港成为我国北部最重要的国际航运物流中心之一. 2020年天津港口货物吞吐量突破5亿吨，集装箱吞吐量突破1800万标准箱，均在全国港口中居第六位，“十三五”时期集装箱吞吐量年均增长5.4%，稳居全球集装箱港口十强. 因此，石油化工产业和航运物流产业的快速扩张与发展可能是石油源贡献率迅速增长的一个重要原因.
2.3 健康风险评估
ILCR模型解析结果表明，2008年和2012年天津市近郊地区居民土壤PAHs暴露风险值ILCRsinhalation的数量级在10-14—10-10之间，远低于10−6. 因此，居民通过吸入方式接触到土壤中PAHs而导致的健康风险可以忽略.
如表3所示，2008年近郊地区居民土壤PAHs暴露风险值ILCRsingestion和ILCRsdermal的范围分别为1.19 × 10−9—5.89 × 10−6和2.84 × 10−9—1.00 × 10−5，它们最大值分别出现在儿童和成人. 根据不同年龄段暴露人群的统计结果，分别有32.5%、24.1%和36.1%的土壤样品的儿童、青少年和成人暴露总风险值ILCRstotal处于低风险判定区间内. 2012年居民各暴露途径的风险值ILCRs均高于2008年，ILCRsingestion的范围为2.84 × 10−9—9.51 × 10−6，ILCRsdermal的范围为6.79 × 10−9—1.62 × 10−5，两者最大值出现的年龄段和2008年一致. 儿童、青少年和成人暴露总风险值ILCRstotal大于10−6的土壤样品比例分别为41.7%、36.7%和45.0%，较2008年均有不同程度的增长. 值得注意的是，2008年和2012年居民土壤PAHs暴露风险值ILCRsdermal均高于ILCRsingestion，并且2012年青少年和成人暴露风险值ILCRsdermal的均值较2008年增长了一个数量级. 上述结果表明，2008年到2012年，天津市近郊地区居民土壤PAHs暴露风险在不断增加，且皮肤接触是主要的暴露途径；儿童因其对致癌物的高敏感性应归为最敏感的亚群体. 人群暴露风险的增加可能与机动车排放源贡献率增加有关. 根据PMF解析结果，虽然2012年机动车排放贡献率较2008年仅增加了5.3%，但是其估算排放量是2008年的2.6倍. 机动车排放量大幅度的增加导致更多的具有强致癌效力的特征组分[1, 56-57]，如苯并（a）芘、二苯并（a, h）蒽和茚苯（1, 2, 3-cd）芘进入到土壤中，增加暴露人群的健康风险. 另一方面，石油源的贡献率和估算排放量的增幅虽然最大，但其排放至环境中的组分主要是致癌效力较低的低分子量PAHs.
表 3 不同群体暴露于土壤PAHs的潜在癌症风险Table 3. Age-specific potential cancer risk via exposure to soil PAHs in 2008 and 20122008 2012 人群Population 均值Mean 最小值Min 最大值Max 均值Mean 最小值Min 最大值Max 儿童Child ILCRingestion 4.87 × 10−7 2.28 × 10−9 5.89 × 10−6 7.84 × 10−7 5.45 × 10−9 9.51 × 10−6 ILCRdermal 6.07 × 10−7 2.84 × 10−9 7.34 × 10−6 9.78 × 10−7 6.79 × 10−9 1.19 × 10−5 ILCRtotal 1.09 × 10−6 5.12 × 10−9 1.32 × 10−5 1.76 × 10−6 1.22 × 10−8 2.14 × 10−5 青少年Adolescent ILCRingestion 2.53 × 10−7 1.19 × 10−9 3.07 × 10−6 4.09 × 10−7 2.84 × 10−9 4.95 × 10−6 ILCRdermal 6.32 × 10−7 2.96 × 10−9 7.65 × 10−6 1.02 × 10−6 7.08 × 10−9 1.24 × 10−5 ILCRtotal 8.85 × 10−7 4.14 × 10−9 1.07 × 10−5 1.43 × 10−6 9.92 × 10−9 1.73 × 10−5 成人Adult ILCRingestion 4.66 × 10−7 2.18 × 10−9 5.65 × 10−6 7.52 × 10−7 5.22 × 10−9 9.11 × 10−6 ILCRdermal 8.28 × 10−7 3.88 × 10−9 1.00 × 10−5 1.34 × 10−6 9.28 × 10−9 1.62 × 10−5 ILCRtotal 1.29 × 10−6 6.06 × 10−9 1.57 × 10−5 2.09 × 10−6 1.45 × 10−8 2.53 × 10−5 注：ILCRtotal = ILCRingestion + ILCRdermal | Show TableDownLoad:
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3. 结论（Conclusions）
2008年至2012年，天津市近郊地区城市化发展在一定程度上改变了土壤中PAHs的来源、含量和组成.
（1） 土壤中16种PAHs的总含量均值增加了1倍，菲、萘和荧蒽取代苯并（b）荧蒽、荧蒽和苯并（g, h, i）苝成为优势组分，萘、二氢苊、菲等低分子量PAHs的浓度明显增加.
（2） 五环化合物占比大幅度下降，而二环和四环化合物占比均显著增加.
（3） PMF解析结果表明，燃煤源和生物质燃烧排放的贡献率均减少10%以上，石油源的贡献率增加17.2%.
（4） 当地居民土壤PAHs暴露风险在不断增加，儿童作为最敏感的亚群体应受到关注，皮肤接触是主要的暴露途径. 机动车排放源贡献率的增加可能的导致暴露风险上升的重要原因.
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图 2 亲水性污泥陶粒的吸水率（a），亲水性污泥陶粒的SEM和EDS（b），亲水性污泥陶粒种植沉水植物前后（c, d）
Figure 2. water sorption of hydrophilic sludge ceramsite（a）, SEM and EDS of hydrophilic sludge ceramsite（b）, hydrophilic sludge ceramsite before and after planting submerged plants（c, d）
图 3 种植点沉水植物质量（a），长度（b）和分蘖数（c和d）的变化
Figure 3. Changes in submerged plant quality （a）, length （b） and tiller number （c and d） at planting site
图 4 亲水性污泥陶粒种植沉水植物构建“水下森林”淡水生态系统种植点和对照点示意图（a），种植前（b）后（c）水质情况，2022—2023年对照点（d，f）和种植点（e，g）的水质变化
Figure 4. Construction of ‘underwater forest’ freshwater ecosystem by planting submerged plants with hydrophilic sludge ceramsite schematic diagram of planting sites and control sites （a）, water quality before （b） and after （c） planting, water quality changes at control sites （d, f） and planting sites （e, g） from 2022 to 2023
图 5 亲水性污泥陶粒定殖微生物的Venn图
Figure 5. Venn diagram of colonizing microorganisms in hydrophilic sludge ceramsite
图 6 亲水性污泥陶粒定殖微生物的物种组成分布柱状图（a）和各物种的ANOVA差异性分析（b-i）（变形菌（b），硝化螺旋菌（c），拟杆菌（d），梭杆菌门（e），厚壁菌（f），粘细菌（g），蛭弧菌（h）和蓝藻（i））
Figure 6. Histogram of species composition distribution of microorganisms colonized in hydrophilic sludge ceramsite（a） and ANOVA difference analysis for each species （b-i）
图 7 亲水性污泥陶粒重构沉水植物淡水生态系统修复城市黑臭水体示意图
Figure 7. Schematic diagram of reconstruction of submerged plant freshwater ecosystem by hydrophilic sludge ceramsite to restore urban black and odorous water bodies
表 1 清源河采样点主要污染指标与地表水环境质量的比较
Table 1. Comparison of main pollution index and surface water environmental quality in Qingyuan River sampling sites
点位Sites 时间Time DO/（mg·L−1） TP/（mg·L−1） TN/（mg·L−1） NH4+-N/（mg·L−1） NO3−-N/（mg·L−1） CODMn/（mg·L−1） 1#(对照点)Control site 2022.11 8.10 0.39 6.92 2.51 1.58 5.60 2023.02 8.37 0.08 1.93 0.71 0.84 3.28 2023.05 5.88 0.14 1.80 1.38 0.53 5.30 2#(对照点)Control site 2022.11 5.37 0.56 8.87 5.30 1.34 5.80 2023.02 10.69 0.05 1.17 0.39 0.55 4.12 2023.05 7.49 0.12 0.97 0.36 0.33 3.50 3#(种植点)Planting site 2022.11 6.33 0.16 2.91 1.02 1.12 4.30 2023.02 10.06 0.08 1.28 0.43 0.44 2.96 2023.05 11.36 0.03 1.09 0.13 0.76 3.50 4#(种植点)Planting site 2022.11 5.59 0.12 1.33 0.43 0.83 3.30 2023.02 10.36 0.06 1.19 0.22 0.13 3.20 2023.05 11.47 0.03 0.69 0.12 0.46 2.40 5#(对照点)Control site 2022.11 2.74 0.50 6.79 4.45 0.22 8.00 2023.02 6.02 0.43 6.94 4.92 1.13 4.08 2023.05 6.93 0.23 1.80 1.43 0.53 4.10 I类[19] — ≥ 7.5 ≤ 0.01 ≤ 0.2 ≤ 0.15 — ≤ 2.0 II类[19] — ≥ 6 ≤ 0.025 ≤ 0.5 ≤ 0.5 — ≤ 4.0 III类[19] — ≥ 5 ≤ 0.05 ≤ 1.0 ≤ 1.0 — ≤ 6.0 IV类[19] — ≥ 3 ≤ 0.1 ≤ 1.5 ≤ 1.5 — ≤ 10 V类[19] — ≥ 2 ≤ 0.2 ≤ 2.0 ≤ 2.0 — ≤ 15
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