研究区包括呼和浩特市、包头市和巴彦淖尔市（从东向西），位于阴山山脉南麓、蛮汉山脉以西、鄂尔多斯高原以北的土默特平原和河套平原。研究区域均属于温带大陆性季风气候，昼夜温差较大，春季干燥多风，夏季短暂炎热且降雨集中，秋冬季寒冷干燥。采暖季为每年的10月15日—次年4月15日，时长共6个月。呼和浩特市（110°46′—112°10′E，40°51′—41°8′N）是内蒙古自治区的首府城市，其北部大青山和东南部蛮汉山为山地地形，南部及西南部为土默川平原地形，全市总面积1.72万km²；2021年末，呼和浩特市常住人口349.6万人，常住人口城镇化率达79.7%，全年地区生产总值3121.4亿元。包头市（109°15′—10°26′E，40°15 —42°43′N）是内蒙古自治区重要的工业城市，南临黄河，北依阴山山脉，东西接土默川平原和河套平原，全市总面积2.78万km²；包头市常住人口271.8万人，常住人口城镇化率为86.7%，全年地区生产总值3293.0亿元。巴彦淖尔市（105°12′—109°53′E，40°13′—42°28′N）地处内蒙古自治区西部，位于黄河“几”字弯顶端，北部为乌拉特草原，中部为阴山山地，南部为河套平原，全市总面积6.51万km²；巴彦淖尔市常住人口152.8万人，常住人口城镇化率达60.6%，全年地区生产总值982.7亿元。研究区内3个城市同属中温带大陆性气候，受冬季燃煤取暖影响，季节性污染特征显著；3个城市均位于阴山山脉南麓，气象条件和季节性排放特征具有较好的同步性，是内蒙古自治区大气污染较重，且存在区域传输的区域。

研究区呼包巴三市共设18个采样点位，其中呼和浩特市8个、包头市7个、巴彦淖尔市3个。采样点位周边无典型排放源且均无高大建筑物遮挡，能够较好的反映研究区内大气细颗粒物的污染状况，样点分布及信息见图1和表1。

采样时段包括采暖季和非采暖季两个时段。采暖季采样时间为2021年1月6日—1月26日，昼夜分别采集；昼间采样时段为9：00—17：00，夜间采样时段为18：00—次日8：00。非采暖季采样时间为2021年7月3日—7月24日，采样时段为9:00—次日8：00，全天采样。采样期内若遇风速大于8 m·s⁻¹及降水时停止采样，已采集样品作废。

本观测期经历了3个代表性时段，即过程1（1月6日—9日，PM_2.5平均浓度为14.42 μg·m⁻³，AQI介于31—47）为相对清洁时段、过程2（1月11日—15日，PM_2.5平均浓度为158.08 μg·m⁻³且PM_2.5/PM₁₀<0.3，AQI介于103—500）为沙尘时段、过程3（1月20日—24日，PM_2.5平均浓度为81.83 μg·m⁻³，AQI介于79—118）为轻度污染时段。采样期间，研究区的颗粒物浓度水平如图2所示。

本研究所用采样器为崂山应用技术研究所2050型空气/智能中流量采样器，以100 L·min⁻¹的恒定流速运行，采样时记录仪器的大气压力、环境温度、采样体积以及采样时间等参数。采样滤膜为美国PALL石英滤膜(直径90 mm）。为避免杂质干扰影响测量结果，采样前将石英滤膜置于马弗炉中420 ℃高温烘烤4 h，然后将烘烤后的滤膜放置恒温恒湿称量室（T=（25±1）℃，RH=（50±2）℃）平衡24 h后使用德国赛多利斯CP225D电子天平（0.01 mg）进行首次称重；同一滤膜在首次称重后放置于同一称量室于相同条件下再平衡1 h后称重。3次称量（重量差小于0.04 mg）后取平均值作为滤膜的实际质量并放入塑料滤膜盒中以备采样。采样结束后，将滤膜置于相同条件下的恒温恒湿称量室中再次称量以计算颗粒物质量浓度。称量期间消毒镊子等器具且均佩戴绝缘手套，具体方法参考《环境空气颗粒物（PM_2.5）手工监测方法（重量法）技术规范》（HJ656—2013）。称量后的滤膜放入滤膜盒中置于超低温冰箱（−80 ℃）中冷冻保存以待下一步前处理。

细颗粒物中PAHs的测定参考《环境空气和废气气相和颗粒物中多环芳烃的测定高效液相色谱法》（HJ 647—2013）。取1/2滤膜，使用陶瓷剪刀将滤膜剪成碎片状放入萃取池中，加盖拧紧后置入全自动加速溶剂萃取仪（DIONEX，ASE350），使用丙酮:正己烷（1:1）混合溶液作为萃取剂，温度设置为100℃，萃取压力为1500PSI，循环2次充分萃取。萃取完成后，将提取液倒入预先用正己烷润洗过的盛有无水硫酸钠的漏斗至浓缩瓶中，用丙酮:正己烷（1:1）混合溶液润洗接收瓶，此过程重复2次后再将浓缩瓶放入平行定量浓缩仪进行浓缩提取。平行定量浓缩仪水浴温度设置为30 ℃，前10 分钟转速设置270 r·min⁻¹防止暴沸，待稳定后将转速调整为200 r·min⁻¹。直至浓缩瓶内溶液浓缩为1 mL时，加入3 mL乙腈溶液转换溶剂，并将转速调至90 r·min⁻¹，此过程重复2次，最后准确定容至1 mL，待测。用高效液相色谱仪分析待测液中的萘（Nap）、苊烯（Acy）、苊（Ace）、芴（Flu）、菲（Phe）、蒽（Ant）、荧蒽（Fla）、芘（Pyr）、苯并[a]蒽（BaA）、䓛（Chr）、苯并[b]荧蒽（BaF)、苯并[k]荧蒽(BkF)、苯并[a]芘（BaP）、二苯并[a,h]蒽（DBA）、苯并[g,h,i]苝（BPE）、茚并[1,2,3-c,d]芘（InP）16种PAHs。实验过程中，采用10%的实验室内平行及10%的基体加标，平行样品的标准偏差及加标回收率范围分别为3.6%—12.5%和70.5%—109.3%。

本研究采用美国环境保护署推荐的人体健康风险评估模型，结合中国环境科学学会2021年9月30日发布的《区域环境污染健康风险评估导则》相关标准，根据区域环境污染调查与监测数据，选择国内外已公布的有毒有害污染物和优控污染物，计算其通过直接吸入PM_2.5造成的致癌和非致癌风险^[13]。本文采用的基于吸入慢性暴露浓度（EC）的改进算法，计算经呼吸道吸入途径吸入室外空气中污染物的暴露浓度，计算公式为：

式中，${\mathrm{E}\mathrm{C}}_{\mathrm{i}\mathrm{n}\mathrm{h}}$为吸入室外空气中污染物的暴露浓度，μg·m⁻³；${C}_{\mathrm{a}\mathrm{i}\mathrm{r}}$为空气中污染物实测浓度，μg·m⁻³；ET为暴露时间，h·d⁻¹；EF为暴露频率，d·a⁻¹；ED为暴露持续时间，a；${\mathrm{A}\mathrm{T}}_{\mathrm{i}\mathrm{n}\mathrm{h}}$为经呼吸道吸入平均暴露时间，h。不同人群健康风险暴露参数取值见表2.

根据暴露浓度，定量计算各污染物潜在的非致癌风险和致癌风险。

（1）使用危害商（HQ）作为非致癌风险评估的衡量指标，而非致癌危害指数（HI）为各污染物危害商（HQ）的和，用来评估几种污染物造成的非致癌效应的总体潜力。一般认为，当HI≤1时，表明风险较小或风险可以忽略；当HI>1时，表明存在非致癌风险，并且随着HQ值或HI值的增加，其风险概率趋于增加。计算公式为：

式中，${\mathrm{H}\mathrm{Q}}_{\mathrm{i}\mathrm{n}\mathrm{h}}$为污染物经呼吸吸入途径的危害商，无量纲；RfC为污染物暴露的呼吸吸入参考浓度，mg·m⁻³

（2）使用终生超额致癌风险（CR）作为致癌风险评估的衡量指标。根据美国环保署风险管理指南，认为当CR<10⁻⁶时，说明不存在显著的致癌风险；当CR介于10⁻⁶—10⁻⁴之间，认为该物质的致癌风险处在可以接受的范围内；当CR>10⁻⁴时，认为该物质存在严重且不可接受的致癌风险，应该引起重视。计算公式为：

式中，${\mathrm{C}\mathrm{R}}_{\mathrm{i}\mathrm{n}\mathrm{h}}$为污染物经呼吸吸入途径的终生超额致癌风险，无量纲；IUR为污染物暴露的呼吸吸入单位风险因子，（μg·m⁻³）⁻¹

由于不同PAHs单体对总毒性的贡献不同，而BaP是16种PAHs中毒性最强、最具代表性的单体（BaP的RfC和IUR分别为2×10⁻⁶和6×10⁻⁴）^[16]，并且是PAHs中唯一具有中国环境质量标准的化学污染物，因此通常会引入PAHs各单体相对于BaP的毒性等效因子（Toxic equivalent factor，TEF)，将PAHs单体浓度换算为BaP当量浓度来表示各PAHs单体引起的风险，再将这些值相加，即总毒性当量浓度（TEQ），其计算公式为：

其中，C_i为PAHs单体质量浓度（ng·m⁻³），TEF_i为PAHs单体的毒性等效因子（表3）。

呼和浩特市、包头市、巴彦淖尔市PM_2.5中PAHs的质量浓度均呈现采暖季>非采暖季的季节分布特征（表4）。具体而言，采暖季三市PM_2.5中16种PAHs的平均浓度分别为（97.12±46.82）、（107.53±60.87）、（68.22±46.36）ng·m⁻³；非采暖季呼和浩特市、包头市、巴彦淖尔市PM_2.5中16种PAHs的平均浓度分别为（7.46±6.00）、（8.49±5.26）、（6.12±3.40）ng·m⁻³。3个城市采暖季PM_2.5中16种PAHs的总浓度分别高出非采暖季12.01倍、11.67倍、11.15倍。冬季供暖燃煤量增加、频繁的大气逆温现象增加了PM_2.5中PAHs的含量水平，此外低温条件下机动车辆冷启动引起的不完全燃烧增加了高分子量PAHs的释放，这也对大气PM_2.5中PAHs的丰度产生一定影响；夏季气温高，昼长夜短且高光强的气象条件有利于低分子量的PAHs从颗粒相挥发到气相，高分子量的PAHs则易通过光化学反应降解从而降低大气PM_2.5中PAHs的浓度^{[15, 17]}。

采暖季3个城市PM_2.5中的PAHs以Phe（10.00—14.74 ng·m⁻³）、Fla（8.00—15.33 ng·m⁻³）、Pyr（9.22—16.33 ng·m⁻³）为主，分别占Σ₁₆PAHs的12.31%—14.66%、11.73%—14.26%、13.48%—15.19%（图3）。有研究表明，Phe、Fla、Pyr均来自于煤炭燃烧，是典型的煤炭燃烧示踪物^[18]，故较高丰度的Phe、Fla、Pyr可初步揭示燃烧源对研究区采暖季PM_2.5中PAHs的贡献显著。非采暖季呼和浩特市和巴彦淖尔市PM_2.5中的PAHs以BkF（2.02—2.44 ng·m⁻³）、DBA（4.54—4.78 ng·m⁻³）为主，分别占Σ₁₆PAHs的13.89%—16.62%、26.94%—29.08%；包头市PM_2.5中的PAHs以Pyr（0.88 ng·m⁻³）、BbF（0.97 ng·m⁻³）、DBA（1.94 ng·m⁻³）、BPE（0.85 ng·m⁻³）为主，分别占Σ₁₆PAHs的10.37%、11.43%、22.85%、10.01%；Pyr主要源自燃煤排放，包头作为内蒙古自治区最大的工业城市，其特点是大量的火力发电站和化工业生产对煤炭依赖度较高，使得该城市无论是采暖季还是非采暖季燃煤源都占有重要比例。而BbF、BkF、DBA、BPE是典型的交通排放标志^[19]，可初步表明交通排放对本研究区内非采暖季PM_2.5中PAHs的具有一定贡献。

Σ₇PAHs表示包括BaA、Chr、BbF、BkF、BaP、DBA、InP在内的7种致癌PAHs的浓度加和。由表4可知，3个城市采暖季致癌PAHsΣ₇PAHs的浓度平均值分别为（36.03±15.38）、（42.07±26.33）、（28.69±12.39）ng·m⁻³，分别占Σ₁₆PAHs的37.10%、39.12%、42.10%；非采暖季致癌多环芳烃Σ₇PAHs的浓度平均值分别为（4.27±1.35）、（5.12±2.01）、（3.81±1.82）ng·m⁻³，分别占57.24%、60.31%、61.45%。我国空气质量标准（GB 3095—2012）仅给出了BaP（1 ng·m⁻³）的浓度限值，采暖季3个城市PM_2.5中BaP的浓度均超出了标准限值，非采暖季则均未超出标准限值，表明采暖季PM_2.5的PAHs应引起人们的重视。

整体上，3个城市采暖季PM_2.5中Σ₁₆PAHs浓度的昼夜变化特征表现为夜晚>白天，且高环PAHs的昼夜差异大于低环PAHs（图4）。研究发现，真实路况行驶时，柴油车排放的PAHs是汽油车的6.82倍^[20]。鉴于城市建成区昼间禁止柴油车进入的管控措施，作为柴油车排放标志物的BbF、BkF、BaP和InP等高环PAHs的夜间含量高于白天；与此同时，夜间近地面辐射冷却易形成逆温现象，大气扩散、稀释能力减弱，进而使得夜间PAHs浓度较高；相较于夜间，白天低层大气不稳定，光照强度增强，PAHs可通过光化学反应降解，多因素协同作用下导致夜间PM_2.5中PAHs的浓度高于白天。

与国内外城市的对比发现（表5），研究区3个城市冬季PM_2.5中Σ₁₆PAHs的浓度接近或略高于上海、郑州等经济发达城市，远高于杭州、广州等南方城市和首尔（韩国）、卡拉季（伊朗）等国外城市，但远低于兰州等北方城市；研究区3个城市夏季PM_2.5中Σ₁₆PAHs的浓度与北京、上海等城市较为接近，略低于郑州，远低于德里（印度）。研究区3个城市及其他北方城市能源消费均以煤炭为主，冬季燃煤供暖及工业生产过程使得污染物排放量增加，导致4环PAHs高于南方城市。而夏季气温高，燃煤取暖的缺失使污染排放量大大减少，同时良好的扩散条件降低了污染物的累积效率，使得本研究区PM_2.5中Σ₁₆PAHs的含量在国内外处于中等水平。单位GDP能耗是某城市能源消费总量与地区GDP的比率，能够反映城市的能源消费水平和节能降耗状况。一般认为，单位GDP能耗越大，说明该城市的经济发展对能源的依赖程度越高。相关分析表明，各城市PM_2.5中PAHs的含量与单位GDP能耗呈正相关（图5，R²=0.55，P<0.05）。包头市（BT）作为典型的工业城市对能源的依赖程度表现得尤为明显，其2021年单位GDP能耗为1.49 t标准煤/万元，远高于北京（BJ）、上海（SH）等经济发达城市以及郑州（ZH）、天津（TJ）等北方城市，与此同时PM_2.5中PAHs的含量也较高。

观测期间，采暖季清洁天和沙尘天Σ₁₆PAHs平均浓度分别为（88.32±3.77）ng·m⁻³和（87.76±3.72）ng·m⁻³，污染天Σ₁₆PAHs平均浓度为（145.98±6.17）ng·m⁻³（图6）。清洁天和沙尘天Σ₁₆PAHs的浓度差别不大，这可能是由于发生沙尘事件前由于冷空气过境导致强对流天气，大气中污染物已经得到了较为充分的扩散，从而使得沙尘事件对大气PM_2.5中Σ₁₆PAHs的稀释作用不明显。而污染天Σ₁₆PAHs平均浓度分别是清洁天和沙尘天的1.65倍和1.66倍，各PAHs单体均有不同程度的波动，其中Flu、Fla、Pyr、Chr的波动幅度较大，在污染天时的浓度分别是清洁天的2.12倍、1.73倍、1.69倍、1.85倍，这4类物质是煤炭燃烧的标志物，在采暖季燃煤强度基本不变的前提下，大气边界层高度较低，低温高湿的不利气象条件使污染物难以扩散从而持续累积导致其浓度升高。非采暖季清洁天和污染天Σ₁₆PAHs平均浓度分别为（6.75±0.39）ng·m⁻³和（8.11±0.42）ng·m⁻³，污染天Σ₁₆PAH的浓度是清洁天的1.20倍，这可能是由于气象条件的变化改变了大气中PAHs的环境行为，促进了污染物的气-粒分配过程，使附着在PM_2.5中的污染物增加。

本研究所测定的16种PAHs包括低分子量PAHs（LMW，low molecular weight，主要为NaP、Acy、Ace、Flu、Phe、Ant）、中分子量PAHs（MMW，middle molecular weight，主要为Fla、Pyr、BaA、Chr）和和高分子量PAHs（HMW，high molecular weight，主要为BbF、BkF、BaP、DBA、BPE、InP）。随环数和分子量的增加，PAHs在大气中的固相分配系数也随之增大，2、3环PAHs易挥发，主要存在于气相，夏季气温高使Nap含量极低甚至无法检出；4环PAHs在两相同时存在，属于半挥发性有机物，环境温度的变化会显著影响其气/固分配^[29]；5、6环PAHs沸点高、不易挥发，主要存在于颗粒物上。

3个城市采暖季PM_2.5中PAHs的环数分布特征一致，均表现为4环>3环>5环>6环>2环（图7），其中包头市4环PAHs占比最大，达到了45%。有研究表明，4环PAHs主要来自煤炭燃烧。包头市作为本研究区内重要的工业城市，第二产业GDP占比47.7%（2021年统计数据），加之以燃煤供能为主的能源结构类型，为采暖季PM_2.5中高丰度的4环PAHs提供了可靠解释。相较而言，呼和浩特市与巴彦淖尔市由于产业结构类型不同，第二产业占比较低（33.7%和33.4%），故包头市4环PAHs占比高于呼和浩特市和巴彦淖尔市。与采暖季不同，3个城市非采暖季PM_2.5中PAHs均以5环为占比最高，且3个城市PAHs的环数分布特征一致：5环>4环>3环>6环>2环，其中呼和浩特市5环PAHs占比最大（54%）。有研究表明，高环数PAHs主要来自机动车尾气排放。相较而言，呼和浩特市机动车保有量（132.8万辆）远高于包头市（84.3万辆）和巴彦淖尔市（45.4万辆），与呼和浩特市高环数PAHs丰度最高相一致。

结果表明，呼和浩特市采暖季共提取到3个因子，总贡献率达到78.27%（表6）。因子1中Fla、BaA、Chr、BkF、DBA、BPE、InP的负载系数较高，解释了总方差的58.30%，其中Pla和BaA主要源自煤炭燃烧，Chr是天然气燃烧的标志物^[30]，BkF、DBA、BPE、InP主要来自汽油车和柴油车的尾气排放^[31]，表明该因子主要为煤炭燃烧、天然气燃烧和机动车尾气的混合源。因子2主要载荷为Nap、Acy、Ace、Flu和Ant，解释了总方差的11.58%，其中Ace、Ant是焦化工业焦炉排放的污染指示物^[32]，Nap、Acy和Flu也可由炼焦过程排放^{[33 − 34]}，可将因子2判定为以焦化排放为主的工业源，但经调研查证，呼和浩特市焦化工业较少，可能存在相关污染物的区域传输。因子3在Phe上有较高的载荷，解释了总方差的8.39%，Phe是生物质燃烧排放的显著物质^[35]，可将因子3认定为生物质燃烧源。

非采暖季共提取到3个因子，总贡献率达到67.37%（表6）。因子1中Chr、BbF、BkF、BaP、BPE、InP的负载系数较高，解释了总方差的39.54%，其中BbF、BkF、BaP、BPE、InP主要来自机动车尾气的排放，Chr主要源自天然气燃烧，表明该因子主要为天然气燃烧和机动车尾气的混合源。因子2主要载荷为Flu和Ant，解释了总方差的19.92%，Flu是工业锅炉和燃煤发电厂的污染标志物^{[36 − 37]}，Ant也可通过煤炭燃烧产生^[38]，可将因子2认定为以燃煤发电为主的工业源^[39]。因子3在Nap、Acy和Ant上有较高的载荷，解释了总方差的7.91%，NaP是钢铁行业中的优势物种^[40]，Acy被确定为水泥行业的污染标识物^[41]，Ant也是水泥和钢铁行业的标志^{[42 − 43]}，据此可将因子3判定为以水泥和钢铁行业为主的工业源，经调研查证，呼和浩特市以水泥和钢铁为主的工业较少，存在区域传输的可能。

包头市采暖季共提取到2个因子，总贡献率达到75.40%（表6）。因子1中Fhe、Fla、Pyr、BaA、Chr、BbF、BkF、BaP、BPE、InP的负载系数较高，解释了总方差的60.45%，其中Fhe、Fla、Pyr、BaA、Chr可通过煤炭燃烧产生，BbF、BkF、BaP、BPE、InP主要与机动车尾气的排放有关，表示该因子为煤炭燃烧和机动车尾气的混合源。因子2中主要载荷为Nap、Acy、Ace、Flu、Ant，均可通过焦化排放产生，解释了总方差的14.95%，因此判定因子2为以焦化排放为主的工业源。非采暖季共提取到3个因子，总贡献率达到77.34%。因子1中Pyr、BaA、Chr、BbF、BaP、BPE、InP的负载系数较高，解释了总方差的40.27%，表示该因子主要为煤炭燃烧和机动车尾气排放源。因子2中主要载荷为Flu、Fla、BkF，解释了总方差的22.1%，其中Flu是发电厂和工业锅炉等过程的示踪剂，Fla可通过垃圾焚烧的过程产生^[44]，由于工业锅炉常用重油作燃料，重油燃烧过程中会产生BkF^{[37, 44]}，因此判定因子2为垃圾焚烧和工业排放的混合源。因子3在Nap、Acy、Ant、Chr和DBA上有较高的载荷，DBA是工业来源的示踪剂^[45]，Chr是天然气燃烧的标志物，由此认定因子3是天然气燃烧和钢铁行业的混合源。

巴彦淖尔市采暖季共提取到2个因子，总贡献率达到81.66%（表6）。因子1中Fla、Pyr、BaA、Chr、BbF、BkF、BaP、DBA、BPE、InP的负载系数较高，解释了总方差的49.03%，表示该因子主要为煤炭燃烧和机动车尾气的混合源。因子2主要载荷为Acy、Ace和Phe，解释了总方差的32.63%，Phe是生物质燃烧排放的显著物质，Acy、Ace也可通过生物质燃烧产生^[46]，因此认定因子2为生物质燃烧源。非采暖季共提取到2个因子，总贡献率达到了83.36%。因子1中BaA、Chr、BbF、BaP、DBA、BPE和InP的负载系数较高，解释了总方差的50.98%，Chr是天然气燃烧的标志物，BaA、BbF、BaP、DBA、BPE和InP可通过机动车尾气产生，表示该因子主要为天然气和机动车尾气的混合源。因子2中的主要载荷为Ace、Phe、Fla和Pyr，解释了总方差的32.38%，其中Ace和Phe可通过生物质燃烧产生，Fla和Pyr可通过垃圾焚烧产生^[44]，因此判定因子2为生物质燃烧和垃圾焚烧的混合源。

基于PAHs各单体毒性等效因子的总毒性当量浓度（TEQ）显示，采暖季呼和浩特市、包头市、巴彦淖尔市TEQ浓度平均值分别为（11.49±0.92）、（12.49±1.15）、（10.52±1.48）ng·m⁻³，非采暖季呼和浩特市、包头市、巴彦淖尔市TEQ浓度平均值分别为（2.82±0.40）、（2.56±0.20）、（2.19±0.09）ng·m⁻³，与BaP在不同时期的浓度规律一致，均表现为采暖季>非采暖季（图8）。由于采暖季供暖大部分地区仍旧以煤炭燃烧为主，是3个城市PM_2.5中PAHs的重要来源，加上近些年来汽车保有量猛增，柴油车和汽油车燃料的燃烧对空气中PM_2.5也有重要贡献。有研究表明，当TEQ值<1 ng·m⁻³时，对人体健康危害不大^[47]。本研究观测期间，无论是采暖季还是非采暖季TEQ值均大于1，这初步表明研究区内PM_2.5中PAHs对人体具有一定的潜在危害。研究区内3个城市全年PAHs的总毒性当量浓度的变化范围为1.41—26.59 ng·m⁻³，平均值为8.66 ng·m⁻³，高于广州市（2.29 ng·m⁻³）^[48]、南京市（3.14 ng·m⁻³）^[49]、遵义市（6.37 ng·m⁻³）^[50]等南方城市，低于天津市（16.58 ng·m⁻³）^[51]、石家庄市（10.28 ng·m⁻³）^[52]、北京市（58.93 ng·m⁻³）^[53]等北方城市，表明研究区3个城市PM_2.5中PAHs的污染程度在国内处于中等水平，需持续关注。

对不同人群而言，无论是采暖季还是非采暖季，非致癌风险HI均表现出儿童>成年人的规律，这是由于儿童体重较轻，对污染物的刺激更为敏感，从而导致儿童的非致癌风险HI高于成人。对于不同时期，采暖季的非致癌风险明显高于采暖季。从空间上来讲，采暖季的非致癌风险HI表现出包头>呼和浩特>巴彦淖尔，而非采暖季的非致癌风险HI则表现出呼和浩特>包头>巴彦淖尔（图9）。总体上，无论是采暖季还是非采暖季，研究区3个城市大气PM_2.5中16种PAHs对不同人群的非致癌风险HI均小于1，对人体健康的影响较小。

无论是采暖季还是非采暖季，不同人群的致癌风险评价表现出成年人>儿童的规律（图9），考虑到成年人由于生产劳动、生活活动等往往需要接触更多且更复杂的环境，处于污染物暴露下的时间长，并且呼吸速率大于儿童，从而导致成年人对大气PM_2.5中PAHs的摄入量高于儿童，这与安玉琴等人对河北省4个城市PM_2.5中PAHs对不同人群的CR结果一致^[54]。对于不同时期，不同人群的致癌风险CR均高于非采暖季。

空间上，采暖季的致癌风险CR表现出包头市>呼和浩特市>巴彦淖尔市趋势，非采暖季为呼和浩特市>包头市>巴彦淖尔市（图9），表明致癌风险CR在地域上存在一定的季节差异性。内蒙古统计年鉴数据显示，2020年包头市原煤产量是呼和浩特市的3.68倍，焦炭产量是呼和浩特市的5.54倍。含碳有机物的热解和不完全燃烧是大气中PAHs的主要来源，采暖季大型锅炉的大量燃煤使得PAHs排放增加，所以表现出包头市CR高于呼和浩特市，巴彦淖尔市以第三产业为主导，致使该区域对燃煤需求不如其他两个城市明显；非采暖季机动车尾气的排放对大气中PAHs的含量有更大贡献，2021年呼和浩特市的机动汽车保有量是包头市的1.58倍，因此在非采暖季呼和浩特市大气中PAHs的CR高于包头市。综合来看，无论是采暖季还是非采暖季，研究区3个城市PM_2.5中PAHs的CR均低于10⁻⁶，对人体健康不存在显著的致癌风险。

（1）采暖季3个城市PM_2.5中的PAHs以Phe、Fla、Pyr为主，表明采暖季燃烧源对PM_2.5中PAHs贡献较大。非采暖季呼和浩特市和巴彦淖尔市PM_2.5中的PAHs以BkF、DBA为主，包头市PM_2.5中的PAHs则以Pyr、BbF、DBA、BPE为主，表明非采暖季3个城市的机动车排放对PM_2.5中PAHs的含量贡献较大，其中包头市作为内蒙古自治区最大的工业城市，即便是非采暖季以燃煤排放为主的Pyr也占有较大比例。采暖季PAHs的主导物种是4环PAHs，非采暖季则为5环PAHs。

（2）3个城市大气PM_2.5中PAHs含量水平呈现出采暖季高于非采暖季的特征，这主要受到了污染源特征和气象条件的综合影响；采暖季PM_2.5中Σ₁₆PAHs浓度的昼夜变化特征表现为夜晚>白天；不同环境空气质量下大气PM_2.5中Σ₁₆PAHs的浓度遵循“污染天>沙尘天>清洁天”的规律。

（3）研究区PM_2.5中PAHs源谱既存在显著的季节性差异，也存在因城市功能和发展而导致的城市差异。研究区3个城市采暖季PM_2.5中PAHs主要来源于煤炭燃烧、机动车尾气排放，非采暖季机动车尾气排放和工业源等则成为主导源；呼和浩特市和巴彦淖尔市非采暖季PAHs来自天然气燃烧和机动车尾气的混合源，而煤炭燃烧对包头非采暖季PAHs的贡献仍然重要，生物质燃烧源对巴彦淖尔市非采暖季PAHs影响显著。

（4）研究区域3个城市采暖季和非采暖季PM_2.5中PAHs经呼吸吸入途径对人体产生的致癌风险和非致癌风险均处于可接受水平。且采暖季致癌和非致癌风险高于非采暖季，儿童非致癌风险HI高于成年人，但致癌风险CR则低于成年人。