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2019年12月，湖北武汉陆续发现不明肺炎感染患者，专家将此次不明原因病毒性肺炎病例的病原体判定为新型冠状病毒[1]。2020年1月22日河北省确诊首例感染病例[2]，1月24日启动重大突发公共卫生事件一级响应[3]。1月26日起所有省际、市际道路客运车辆、机场省内旅客直通车全部停运[4]。全省各类学校开学时间不得早于3月1日[5]，市内公共交通相继停运，社区封闭式管理，企业复工复业时间不得早于2月9日（民生保障企业除外）[6]。随疫情逐步得到有效控制，4月30日起应急响应级别由一级调整为二级[7]。此次疫情暴发正值2020年春节，春节期间京津冀及周边地区出现区域性空气重污染过程，尤其我省保定市成为区域内污染最严重的城市，对人民群众身体健康造成不利影响。
目前关于疫情期间空气污染有三种观点：一是源排放说[8-9]，春节期间烟花爆竹燃放是造成重污染主观因素。二是环境容量说[10-11]，因不利气象条件导致环境容量大幅降低，大气污染物排放量仍然超过环境容量2倍以上，实际减排力度依然小于减排需求。三是二次污染说[12]。疫情期间交通源排放降低NOx大幅减少，消耗臭氧的“滴定”效应减弱，NOx减排比例超过VOC，臭氧大幅增加，二次颗粒物生成显著，抵消了一次污染物的减排量。已有的学术观点侧重化学机理层面研究，污染问题虽与气象条件、化学反应等客观因素密切相关，但均为不可控因素，且在空气质量考核中除剔除沙尘数据外，并不考虑其它因素的影响。污染问题归根结底是由于污染源排放，目前从污染源角度对河北省开展分析的文章鲜有报道。
基于此，为探究疫情期间河北省空气重污染成因，从而更好地为环境管理决策提供科学依据，本文针对新冠疫情一级应急响应期间（2020年1月24日至4月30日）河北省的空气质量，从污染演变、时空特征、组分特征等多方面及多指标开展耦合研究，并结合第二次全国污染源普查（以下简称“二污普”）、河北省统计公报、颗粒物在线来源解析、固定污染源在线监控等多类数据开展污染源的识别分析，探讨河北省大气污染存在的突出问题并提出合理性建议，以期为我省环境管理工作提供科学决策依据和参考。
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本研究时段为2020年1月24日至4月30日，常规污染物（PM2. 5、PM10、SO2、NO2、CO 和O3）实时监测数据来自全国城市空气质量实时发布平台（http://106.37.208.233: 20035），PM2.5主要组分（EC、OC、水溶性离子）浓度、PM2.5实时来源解析结果来自京津冀及周边综合立体观测数据共享平台（http://123.127.175.60:8765/siteui/index），河北省重点污染源废气在线监控数据来自河北省污染源自动监控系统（http://110.249.223.75:9090/onlinemonitor/），河北省统计数据来自统计局官网（http://tjj.hebei.gov.cn/）。
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常规污染物（PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3）监测仪器分别为PM10/PM2.5自动监测仪、SO2分析仪、NOx分析仪、CO分析仪、臭氧分析仪。PM2.5中水溶性离子的监测仪器为在线离子色谱仪 [13]。PM2.5中EC、OC的监测仪器为在线碳组分分析仪 [14]。PM2.5实时来源解析来自单颗粒气溶胶质谱仪 [15]。
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污染特征雷达图包含的污染物因子有SO2、NO2、CO、PM2.5和粗颗粒（PM10中扣除PM2.5的部分），设计思路、数据前处理算法和划分污染类型的定量指标可参见段菁春[16]等对于雷达图设计及应用。
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第二次全国污染源普查以2017年为基准年，普查对象为区域内有污染源的单位和个体经营户。普查范围包括工业污染源，农业污染源，生活污染源，集中式污染治理设施，移动源及其他产生、排放污染物的设施，废气污染物包括二氧化硫、氮氧化物、颗粒物、挥发性有机物、氨以及重金属。
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常规污染物（PM2. 5、PM10、SO2、NO2、CO 和O3）、PM2.5主要组分（EC、OC、水溶性离子）、PM2.5源解析等监测仪器及监测数据均由环境监测部门统一运维管理，通过对站房及监测仪器进行日常巡检和定期维护，定期开展流量、温度、气压测量检查，标准曲线校准和空白试验，依据一定的规则对各类原始数据开展有效性判断等多种手段进行质量控制。
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2020年新冠肺炎疫情一级应急响应期间，河北省空气质量与去年同期相比显著好转，除臭氧出现小幅反弹（-1.3%）外，其它污染物均呈现下降趋势，PM10、PM2.5、SO2、NO2和CO（95%位数）浓度分别下降25.1%、19.3%、27.4%、23.3%和9.9%，其中SO2的改善幅度最大。从各市污染特征雷达图（图1）可以看出，唐山空气质量综合指数最高，空气质量在全省最差，其次为石家庄和保定。从对综合指数的贡献来看，各地均是以颗粒物为首（占比50%以上），此外，O3-8h对张家口、承德和衡水的贡献率也处于相对较高的水平。污染物来看，石家庄的PM2.5和PM10浓度最高，唐山的SO2、NO2和CO（95%位数）浓度最高，衡水的O3-8 h（90%位数）浓度最高。与去年同期相比，除承德（与去年持平）外其余各市综合指数均出现不同程度的下降，其中邢台和邯郸降幅最大，张家口降幅最小（1.2%）。各地PM10、SO2和NO2浓度同比下降，但大部分城市O3-8 h出现不同程度反弹，个别城市的CO和PM2.5浓度反弹，其中唐山（CO）、承德（CO、O3-8 h）和张家口（PM2.5）反弹最为严重。污染程度来看，保定重污染率最高。由此可见：疫情一级响应期间，河北省空气质量整体较好，但部分城市部分污染物出现反弹。唐山空气质量最差，承德和张家口出现PM2.5反弹，保定重污染率最高，全省臭氧反弹问题普遍存在。
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河北各地均出现不同程度污染过程，较为集中出现在1月25日至29日、2月8日至13日、3月18日和4月4日的4个时间段。其中1月25—29日和2月8—13日的污染过程出现在春节和元宵节期间，以细颗粒物（PM2.5）污染为主，持续时间较长、污染较重，保定、廊坊和石家庄分别出现了10个、9个和8个重污染日，其中保定1月25日（春节）的空气质量指数（以下简称AQI）连续10 h为500，出现“爆表”（图2）。3月18日和4月4日的污染过程以粗颗粒物（PM10）污染为主，PM2.5在PM10中的比例由0.6以上降至0.1以下，属典型春季区域性沙尘过程，且只出现了短时重污染过程。因区域沙尘传输造成颗粒物高值会依据相关标准[18]剔除，因此重点关注春节和元宵节期间因本地源造成的污染。
春节至元宵节期间保定PM10和PM2.5，唐山SO2、NO2和CO浓度在全省均属最高水平。与2019年节日期间污染相比，2020年河北省空气质量整体呈改善趋势（综合指数下降6.5%），但各市情况呈现较大差异（图3）。承德和张家口六项污染物均出现不同程度反弹，其中承德PM2.5和SO2浓度分别上升83.9%和58.3%，张家口CO上升60.0%，唐山的CO和PM2.5分别上升62.5%和49.3%。
污染特征雷达图显示（图4），1月25日（正月初一）和2月8日（正月十五）河北省北部张家口和承德污染特征表现为偏燃煤型，其余各市基本均为偏二次型。其中，污染最为突出的保定和唐山在春节前后污染过程中均呈现明显的偏二次型，可见来自一次排放污染物的二次转化反应较为明显。
由此可见，研究时段内共出现4次空气重污染过程，其中春节和元宵节期间污染最重，污染特征主要表现为偏二次型。其中通道城市（保定、石家庄、唐山）的污染物浓度处于较高水平，保定污染最为突出。非通道城市（承德、张家口）污染物反弹问题较为严重。
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从空间分布来看（图5），河北省空气污染问题集中在中南部地区及唐山市，北部空气质量相对较好，秦皇岛与唐山毗邻地区污染相对较重。全省167个县（市、区）综合指数排名倒数20位均来自唐山、石家庄和保定三地。毗邻唐山市区北部的丰润区和东北部的古冶区处于全省最高水平，此外唐山超过50%的区县位于全省后二十之列，且较为集中的分布在中北部。保定和石家庄综合指数高值均集中在山区地带。此外邯郸武安空气污染较为突出。
PM10和PM2.5空间分布较为一致，高值集中在太行山沿线的保定、石家庄、邢台、邯郸等地，其中石家庄北部和西北部PM10在全省最高，石家庄冬季盛行偏北风，对于下风向市区有一定传输；保定清苑PM10和PM2.5在全省排名均为倒三。SO2浓度高值分布较分散，总体来说唐山最高，东北部的滦州和古冶在全省处于最高水平。NO2和CO高值主要分布在唐山中北部。此外，邯郸武安SO2、NO2和CO也处于较高水平，衡水和沧州地区臭氧污染问题突出。从区域关系来看，80%以上区县综合指数高于市区，但各项污染物呈现不同特点。颗粒物、SO2和CO区县普遍高于市区，而臭氧相反。NO2则各地存在一定差异，承德、秦皇岛、邢台市区较高，沧州所有区县均高于市区，其余市区处于中等水平。
由此可见，河北省空气污染问题主要集中在中南部地区以及唐山市， 颗粒物高值分布在太行山沿线地区（石家庄、保定等），其中保定清苑较突出。SO2、NO2和CO高值集中分布在唐山中北部和邯郸武安，衡水和沧州整个地区臭氧处于高值。除臭氧外，各地区县污染物浓度普遍比市区高，这一方面与两类数据不属于同一质控体系有关，市区数据和区县数据分别由中国环境监测总站和省级监测站运维，因此在运维要求、数据质量等各方面存在差异；另一方面与各地污染源排放及管理水平差异大密切相关。目前的主要问题是区县污染重，但更多关注点在国控站以及城市间区域传输，因此在污染源治理和监管力度上对于区县稍弱。若能将区县站点全部纳入城市国控考核体系，则更能真实反映整个城市的污染现状，但各地将面临较大压力。
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除承德（没有监测数据）外，各地PM2.5主要组分均为二次无机离子（SNA：NO3−、SO42−、NH4+）和碳质组分（颗粒态有机物OM、元素碳EC），SNA占比均在60%以上（图6）。从配比来看，各地占比较高组分均为OM和NO3−。其中秦皇岛OM占比（42.2%）最高，衡水NO3−占比（38.6%）最高。
石家庄和保定PM2.5在全省处于最高水平。石家庄PM2.5中NO3−占比最高（30.9%），其次为OM（24.1%）和NH4+（20.8%）。随PM2.5浓度攀升，除春节和元宵节期间体现为SO42−和K+明显增加外，其余时段NO3−和OM波动较大，在PM2.5高值时段OM占比一直在50%以上。OC /EC值可表征二次有机污染程度[19]，重污染时段石家庄OC/EC值基本维持在4—6间，最高达到20以上，VOCs二次转化反应非常明显。与去年同期重污染相比，PM2.5组分发生较大变化，主要体现在OM占比大幅增加和VOCs二次转化增强两方面。保定PM2.5中OM占比最高（29.0%），其次为NO3−、SO42−和NH4+。重污染时段（春节），SO42−、K+和Cl−等组分明显增加，与非烟花爆竹燃放时段相比分别增加35倍、40倍和20倍。张家口2月11—13日重污染过程中，随PM2.5攀升OM波动较大（由30%增加至50%以上）。OC/EC值在8—10间，最高达到40以上，重污染发生时VOCs向颗粒态二次转化反应非常明显。
由此可见，疫情期间河北PM2.5均以二次组分为主，二次有机污染较去年有加强趋势。PM2.5中OM来自一次有机颗粒排放和VOCs二次转化[20]，SO42-和NO3-主要是由一次排放的SO2、NOx和NH3在大气中进一步反应生成 [21]。NH3作为大气中唯一参与反应的碱性气体，是二次细颗粒物生成的重要促进剂，因此VOCs和NH3是污染形成的关键因子。
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疫情期间河北省空气质量呈现三个显著特点：臭氧普遍反弹、各地PM2.5均以有机物和硝酸盐为主、春节期间污染突出。臭氧是完全的二次污染物[22]，与PM2.5拥有共同的前体物（NOx和VOCs）[23]，二者本质上同根同源，一体两面。下面从颗粒物在线来源解析和污染源排放两方面对疫情期间的污染来源进行识别研究。
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石家庄和保定PM2.5浓度在全省处于最高水平。从两地的PM2.5实时来源解析结果来看（图7），随PM2.5浓度波动，两地污染源的贡献率变化不尽相同。
保定市PM2.5小时浓度高值主要集中在1月24—29日和2月7—13日两个时间段，PM2.5浓度均在200 μg·m-3以上，其余时段基本保持在100 μg·m-3以下。从图7可以看出，1月24日至29日期间，随PM2.5浓度迅速攀升至500 μg·m-3以上，燃烧源和二次无机源的贡献占比大幅增加，其中燃烧源贡献率由之前的15%左右上升至30%以上，最高达到35%，且高占比维持时段与PM2.5高值时段较为吻合。此外，二次无机源贡献占比也一直处于25%左右相对较高的水平。2月7日至13日期间，PM2.5浓度虽较高但基本稳定在200 μg·m-3以下，未出现较大波动。来源解析结果来看，污染前期燃烧源贡献较大，占比在30%—35%间，最高达到42.3%；污染后期机动车尾气源的贡献较大（35%以上），最高39.1%。与保定不同的是，石家庄PM2.5浓度并未出现大幅波动，但1月24日至3月14日间多次出现200 μg·m-3以上高值浓度。来源解析结果看，燃烧源和工业工艺源的贡献一直处于较高水平，其中工业工艺源占比一直在20%以上，燃烧源则伴随PM2.5浓度上升出现30%以上高占比。此外，二次无机源占比也处于15%以上相对较高的水平。
由此可见，燃烧源和二次无机源对保定和石家庄两地的PM2.5污染均产生一定的影响，此外保定的机动车尾气和石家庄的工业工艺源也均对污染有较大的贡献。
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2020年上半年全国168个重点城市空气排名后20位中[24]，河北占据五个。二污普数据显示，2017年河北省大气污染物中SO2、NOx、颗粒物及VOCs（部分行业和领域）排放量分别为40.2万吨、152.3万吨、66.6万吨和77.4万吨，分别占全国排放总量[25]的5.78%、8.53%、3.96%和7.61%，各项污染物排放量均处于较高水平。从污染物来源结构来看，NOx和VOCs主要排放源分别为移动源和工业源，贡献率均在50%以上。
统计数据[26]显示，2020年1—4月份在全省规模以上工业增加值增长速度整体为负值的前提下，医药制造业、黑色金属冶炼和压延加工业、石油/煤炭及其他燃料加工业等行业均为正值，其中医药制造业增长15.1%。1—4月份电力、热力生产和供应业利润总额同比增长6.5%[27]，疫情最为严重的1—2月份，规模以上电力、热力生产和供应业营业企业414个，利润总额同比增长18.9%[28]，可见基础保障类工业企业生产较为稳定。主要产品产量[29-30]来看，1—4月太阳能电池、集成电路、单晶硅、平板玻璃、生铁、钢材等生产过程中污染物产生量较大[31-32]的产品产量同比增长均为正值。尤其在疫情最为严重的1—2月份，平板玻璃、生铁、粗钢产品产量分别同比增长15.3%、5.3%和3.7%，其中生铁、粗钢和钢材产量在全国比重均达到25%左右，平板玻璃产量也占到15%以上。通过调查[33]疫情期间河北省37家钢铁企业，70%钢铁生产企业从未停产，27%企业在2月10日前复产。各地统计数据[34-35]来看，疫情期间唐山生铁、粗钢产量最高，占到全省50%以上，邯郸生铁、粗钢产量也占到15%以上，且与去年同期相比均呈增长趋势。
固定源在线监控数据来看，2020年春节期间河北省仍有近千家企业处于运行排放状态，排放行业主要集中在供热、发电、钢铁、焦化、水泥、平板玻璃、原油加工、石墨碳素等生产企业，其中钢铁、焦化行业排放的颗粒物和SO2占到50%以上，供热、发电企业排放的NOx占30%以上，此外钢铁、焦化、原油加工行业的NOx排放量也占到近30%的水平。可见，废气主要排放行业没有明显减少。
移动源主要包括机动车和非道路移动源。二污普数据显示，移动源排放污染物中，50%的颗粒物及70%以上的NOx和VOCs均来自机动车尾气的排放。截至2020年底全省机动车保有量达到2000余万辆[36]，在全国排名前列。中国移动源环境管理年报[37]显示，全国机动车污染物排放量中，河北省排放的NOx和颗粒物均位居第二，碳氢化合物第四。河北省机动车中废气排放最为显著的车型是重型货车和小型客车，其中小型客车VOCs排放量占70%，重型货车虽保有量少（不足5%），但NOx和颗粒物排放量却占60%以上。河北省自启动一级应急响应以来，客运受到冲击，60%以上出租汽车企业停运，民航和铁路客运量同比减少40%以上[38]。虽公共交通受到较大影响，但在响应期间全省暂停机动车限行措施，随着各类企业在2月9日后逐步复工复业，全省复工返岗人员240万人，返岗率94.4%[39]，由于公共交通受限，作为最安全且不受限的出行方式，小型客车出行率处于较高水平[40]。货运方面，在响应启动初期呈“总需求量减少、生活必需品等刚性需求稳定、防疫物资需求增加”的特点[41]。虽然总需求减少，但粮油蔬菜肉蛋等生活必需品为刚性物资运输需求，运输规模基本平稳[42]。由于疫情防护需求以及公众自我防护意识普遍增强，防疫物资需求增加。此外，由于疫情期间居民消费从线下转移至线上，快递、物流货运需求较大。数据[43-44]显示，2020年一季度快递业务量和业务收入分别同比增长14.6%和11.9%，交通运输行业物流板块一季度营收增速同比增长38.1%。
由此可见，疫情期间基础保障类工业生产较为稳定，废气主要排放行业没有明显减少。交通运输业虽受到一定影响，但作为NOx、颗粒物及VOCs主要排放源的货车及小型客车出行率仍处于较高水平。
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黑色金属冶炼和压延加工业作为各项大气污染物排放行业贡献之首，对河北省空气质量的影响逐年凸显。河北钢铁行业产能规模十几年来一直位居全国首位[45]，在河北区域经济占有重要地位[46]。2019年粗钢产量为2.41亿吨[47]，占全国总量的24.2%[48]。河北钢铁企业众多，但发展水平参差不齐，主要体现为产业组织结构不均衡（既有粗钢产量超过1000万吨大型钢铁联合企业又有产量300万吨以下的小规模钢铁企业）、生产装备不均衡（既拥有大型先进的钢铁生产装备如4000 m3以上高炉、200吨以上大型转炉，同时又存在相当数量的小型生产装备如1000 m3以下高炉、50吨以下小型转炉）及企业地域分布不均衡（11个地级市均有钢铁工业分布）。此外各地钢铁企业环保投入相差悬殊。根据调研数据[49]，河北钢铁企业吨钢环保运行成本平均约为每吨100元左右，其中最高环保运行成本近每吨300元，最低环保运行成本不足每吨50元，反映出部分企业生产过程中环保投入不足、环保设施未全部正常运行等问题。
疫情期间唐山空气质量整体较差。唐山是典型的重工业城市，2019年生铁、粗钢、原煤、水泥产量和发电量在全省均处于最高水平[50]，2020年1—2月份唐山生铁、粗钢产量同比均呈增长趋势。从重污染天气重点行业绩效分级结果[51]来看，2019年唐山市长流程联合钢铁企业32家，其中A级企业仅首钢股份公司迁安钢铁公司1家，90%以上为C级企业，可见唐山的钢铁企业环保水平存在较大差距。春节至元宵节期间承德和张家口空气质量严重反弹，尤其PM2.5、SO2及CO上升比例均在50%以上。承德和张家口拥有粗钢年产量600万吨以上的河钢股份有限公司承德分公司和宣化钢铁集团有限责任公司。2020年河北省重污染天气重点行业绩效分级A级、B级和引领性企业名单[52]中，承德仅一家水泥企业，而张家口无一家企业在列。
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（1）2020年新冠肺炎疫情一级应急响应期间，河北省空气质量整体较好，但在春节至元宵节期间出现区域性重污染过程，从污染来源看，一方面与烟花爆竹燃放密切相关，另一方面医药、供热、电力等基础保障类工业生产较为稳定，废气排放量较大的行业仍处于运行状态，生铁、粗钢、平板玻璃等产品产量同比均呈增长趋势；交通运输业虽受到一定影响，但作为NOx、颗粒物及VOCs主要排放源的货车及小型客车的出行率仍较高，各项污染物的排放量并没有出现较大幅度的降低。
（2）河北省大气污染防治中存在几点突出问题值得思考：全省臭氧普遍反弹，二次细颗粒物污染较重，重工业地区和非通道城市污染问题凸显，区县空气质量明显较差、不同地域间污染治理水平参差不齐等。大气污染问题虽与区域地形地貌、气象条件等客观因素密切相关，但更多的是折射出在环境管理过程中存在的诸多薄弱之处。
（3）建议一是河北省钢铁行业要均衡发展、绿色发展，提高产业集中度和环保执法力度，建立公平竞争环境，提高企业治污的积极性，企业要从产业转型、源头工艺结构调整等长远角度考虑走高质量发展道路。二是加强省控站的标准化建设和区县级以下面源管控力度，将区县站点纳入城市国控考核体系，不仅一市一策，更要一县一策，有效避免“一刀切”式环境管理。三是促进科研成果落地支撑环境管理需求。十四五及以后更长时期我省空气质量改善面临的挑战是以二次PM2.5和臭氧为主的“二次污染”治理，不同地区臭氧成因、PM2.5与臭氧协同控制方案、VOC与NOx减排比例、客观认识NH3排放与治理等问题都需要深入开展科学研究，真正实现科学治污。
2020年COVID-19疫情期间河北省空气污染特征及来源识别
Study on the characteristics of air pollution and source identification during the epidemic period of COVID-19 in 2020 in Hebei Province
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摘要: 2020年初新冠肺炎疫情暴发，1月24日至4月30日河北省启动重大突发公共卫生事件一级响应。针对响应期间河北省空气质量从污染演变、时空特征、PM2.5组分、污染来源等多方面开展研究。结果表明，河北省空气质量整体较好，但全省臭氧普遍反弹（-1.3%），二次细颗粒物污染突出（SNA占比60%以上），重工业城市（唐山）空气质量最差，太行山沿线地区（石家庄、保定等）颗粒物污染严重，非通道城市（承德和张家口）明显反弹（PM2.5、SO2及CO反弹比例均50%以上）。春节至元宵节期间污染过程一方面与烟花爆竹燃放相关，另一方面是由于供热、电力等基础保障类工业生产稳定，废气排放量较大行业仍处于运行状态，各项污染物排放量并位出现较大幅度降低。“十四五”及以后更长时期河北省将聚焦以二次PM2.5和臭氧为主的二次污染治理，建议加强省控站的标准化建设和区县级以下面源管控力度，钢铁企业从均衡发展、绿色发展、产业转型、工艺结构调整等长远角度考虑走高质量发展道路，有效促进科研成果落地支撑环境管理需求。Abstract: Since the outbreak of COVID-19 in early 2020, the first-level response to major public health emergencies was launched in Hebei Province from January 24 to April 30. The air quality in Hebei Province during the response period was studied from the aspects of pollution evolution, space-time characteristics, PM2.5 components, pollution sources and so on. The results show that, the air quality in Hebei Province was good as a whole, but ozone generally rebounded (-1.3%) over the whole area, secondary Fine Particle pollution was prominent (SNA accounts for more than 60% of mass concentration). The Heavy Industry City (Tangshan) had the worst air quality, the cities along the Taihang Mountains River (Shijiazhuang, Baoding, etc.) were heavily polluted with particulate matter, while the Non-channel cities (Chengde and Zhangjiakou) were significantly more polluted for most pollutants (PM2.5, SO2 and CO rebounded by more than 50 percent). The pollution process during the Spring Festival to the Lantern Festival was related to the discharge of fireworks and firecrackers on one hand, on the other hand, because of the stable production of the basic guarantee industries such as heating boilers and power stations, the industries with large emission contributions were still in operation. At the same time, the transportation rate of trucks and minibuses was higher than before, and the emission of various pollutants from vehicles was reduced greatly. During the 14th five-year plan and beyond, Hebei Province will focus on the control of secondary pollution, mainly PM2.5 and ozone. It is suggested that the standardization construction of provincial air quality stations and the control of non-point sources below the district and county levels should be strengthened, and that iron and steel enterprises should consider taking the pathways of high-quality development from the long-term perspective, especially on balanced and green development, industrial transformation, and adjustment of technological structure. Effective promotion of scientific research results is also needed to support environmental management.
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Key words:
- COVID-19 /
- PM2.5 /
- heavy pollution /
- Survey of pollution sources /
- Spring Festival /
- Hebei Province
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氮素是导致水体富营养化的重要营养物质之一，污水处理厂总氮排放标准为15~20 mg L−1，远高于地表水环境质量标准(GB 3838-2002)。过量的氮排入地表水会造成水体富营养化。因此，对污处理水厂的二级处理出水进行再处理尤为迫切，而潜流型人工湿地因其处理效率高和具有多重生态服务功能而在污水再处理中得到广泛应用[1]。潜流型人工湿地是通过植物、微生物、基质间的协同作用实现氮去除。有研究[2-5]表明，植物吸收和基质吸附对氮去除的贡献较小，微生物对氮的转化利用才是主要的脱氮途径。潜流型人工湿地微生物脱氮主要依靠硝化和反硝化过程[6]，介导硝化反应的细菌主要是好氧的自养微生物，而介导反硝化过程的微生物主要是厌氧的异养微生物[7]，且该过程需要碳源提供电子受体。传统的人工湿地中总氮去除率为40%~55%[8]，很多人工湿地总氮处理效率均低于50%[9]。氮去除主要受氧气和有机碳不足的限制[10]，因此，亟需采取强化措施提高人工湿地脱氮效率。LAI等[11]对曝气条件下的垂直流人工湿地的脱氮效果进行了研究并发现，在C/N由3增加到12的过程中，TN、
NO−3 、COD去除率随C/N增加而增加，但C/N过高会抑制
NH+4 的去除。CHEN 等[12]的研究表明，在无曝气、碳源缺乏条件下(C/N=1.6)，因
NO−3 与
NO−2 竞争电子受体，导致
NO−2 积累；而在C/N增加到2.8时，在种植植物下TN去除率可达99%，且无
NO−2 积累。曝气和C/N对低C/N污水中氮转化途径具有重要影响，然而，曝气条件下低C/N污水处理效果和微生物对不同C/N的响应仍不清楚。
在植物生长旺盛期，植物根系分泌物中的可溶性糖和小分子有机酸(乙酸、草酸、琥珀酸等)可以为反硝化微生物提供部分碳源[13]。已有文献中，多采用5∶1、10∶1、15∶1等较高的C/N研究不同C/N对人工湿地污水处理效果[14-15]。然而在高C/N条件下，虽然氮去除效率较高，但也会消耗更多的可溶性氧，会限制好氧硝化过程；同时，过量的碳源也会增加二次污染的风险[16-17]。因此，只有平衡碳源和可溶性氧的需求才能实现最佳的氮去除效果，节能减耗。本研究在芦苇旺盛期开展，评价了在曝气条件下不同低C/N(0.9∶1，2∶1，4∶1)对污水的处理效果，阐明了在低C/N污水处理中氮去除的微生物机制，以期为水平潜流型人工湿地的节能运行提供参考。
1. 材料与方法
1.1 实验地点
供试湿地为水平潜流型人工湿地，位于济南市西区污水厂，该区域属暖温带大陆性季风气候。共设有3个湿地单元，湿地单元面积为24.05 m2 (长6.50 m，宽3.70 m)，每个湿地单元设有独立的进水系统和曝气装置。水平潜流型人工湿地基质由下而上依次是粗砂、粗砾石、细砾石、细砂、粗砂、土壤种植层，各层厚度分别为0.10、0.30、0.30、0.15、0.10、0.20 m。湿地进水为污水处理厂的尾水，尾水排放执行《城镇污水处理厂污染物排放标准》(GB 18918-2002)中的一级A标准，COD、
NH+4 、TN、TP年均浓度为20.00、7.20、22.00、2.01 mg·L−1。湿地进水为连续进水，人工湿地水力负荷为0.33 m3·(m2·d)−1。
1.2 实验处理与样品采集
潜流型人工湿地种植植物为芦苇，种植密度为16株·m−2。曝气装置安装在进水端，曝气条件为(1.0±0.2) L·min−1。选用甲醇作为外加碳源，共设置3个处理，即不加甲醇对照C/N为0.9∶1(CW0)、添加甲醇调节C/N为2∶1(CWH)、添加甲醇调节C/N为4∶1(CWC)。在每个供试潜流型人工湿地单元的进水端采用点滴输液器将甲醇均匀地添加至湿地进水中。实验周期为90 d，于2019年7月1日添加碳源，预培养30 d后开始采集水样。实验结束后采集基质样品，首先移除采样点表面的种植土、粗砂，继续深挖砾石填料直至出现水面或显著的水浸痕迹，按照S形取样法，采集5个点的样品混匀，取上层粗砂、细砂、细砾石填料各100 g，装入无菌封口袋，按照相同的取样方法采集不同的点位混匀后作为重复。采集的基质样品用液氮急冻，置于放有冰袋的保温箱中，运至实验室，存放至−20 ℃。
1.3 水质监测
预运行30 d后采集水质样品，分别于运行39、48、57、66、75、84、93 d采集进水和出水，水样采集时间为上午10:00，在每个湿地单元的进水口和出水口每隔5 min采集1次，共采集3次作为重复。水质测定指标为COD、
NH+4 、
NO−3 、TN。COD采用重铬酸钾法(HJ/T 399-2007)测定，TN浓度使用碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法(HJ 636-2012)测定，
NH+4 浓度采用纳氏试剂比色法(GB/T 5750-2006)测定，
NO−3 浓度采用紫外分光光度计法[18]测定。
1.4 DNA提取
将采集的填料样品放入塑料杯中，加超纯水100 mL，用超纯水涡旋振荡10 min洗脱生物膜，取上清液于10 000 r·min−1离心15 min，收集微生物富集物。称取约0.10 g土壤样品和0.10 g洗脱下来的生物富集物，采用E. Z.N.A.Soil DNA Kit (D5625, Omega, Inc., USA)提取。DNA提取步骤按照试剂盒说明书的操作程序进行。最后DNA溶解于60 μL solution 6溶液中。利用NanoDrop ND-1000(Thermo Scientific，Wilmington，DE)测定DNA浓度、检测DNA质量。
1.5 定量PCR
利用实时定量PCR检测仪(Bio-Rad, USA)测定功能基因丰度，anammox 16S rRNA、amoA、nxrA、nirK、nirS、nosZ引物序列[19-23]如表1所示。引物序列由金斯瑞生物科技有限公司合成。定量PCR反应液体系为 20 μL，其中包含10 μL SYBR 2 Premix Ex Taq (Takara Shuzo, Shiga, Japan)，正向引物和反向引物各0.8 μmol·L−1，0.2 μL牛血清蛋白(BSA, 20 mg·mL−1)，2 μL 10倍稀释的DNA(浓度在10~20 ng·μL−1)作为模板，6.2 μL 灭菌水。每个样品设置3个重复。将含有正确目的基因的质粒10倍梯度稀释后作为标准曲线。每次定量均需测定用灭菌水为模板的阴性对照。溶解曲线只出现1个特殊峰。扩增效率在90%~110%才可以应用。
表 1 目的基因定量PCR引物Table 1. Primers of target genes used in quantitative PCR基因 引物 引物序列 (5′~3′) 扩增长度/bp anammox 16S rRNA AMX809F GCCGTAAACGATGGGCACT 257 AMX1066R AACGTCTCACGACACGAGCTG amoA amo598f GAATATGTTCGCCTGATTG 120 amo718r CAAAGTACCACCATACGCAG nxrA F1norA CAGACCGACGTGTGCGAAAG 322 R1norA TCYACAAGGAACGGAAGGTC nirK nirK583F TCA TGGTGCTGCCGCGKGACGG 326 nirK909R GAA CTTGCCGGTKGCCCAGAC nirS nirScd3aF GT(C/G)AACGT(C/G)AAGGA(A/G)AC(C/G)GG 425 nirSR3cd GA(C/G)TTCGG(A/G)TG(C/G)GTCTTGA nosZ nosZ1527F CGCTGTTCHTCGACAGYCA 250 nosZ1773R ATRTCGATCARCTGBTCGTT | Show Table
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1.6 高通量测序
采用高通量Illumina MiSeq300 平台测定细菌序列，16S rDNA V3-V4区扩增引物为338F (ACTCCTACGGGAGGCAGCAG)，806R(GGACTACHVGGGTWTCTAAT)[21]。用2%琼脂糖凝胶电泳对PCR扩增产物进行检测，检测合格后用DNA凝胶回收试剂盒回收目标片段。扩增产物送至联川生物技术股份有限公司(杭州，中国)进行细菌组分分析。检测合格的序列按照97%的序列相似度聚类成OTU，采用QIIME1.8.0分析细菌群落结构和α多样性，利用RDP(Ribosomal Database Project)对物种进行分类。
1.7 数据处理
采用Excel 2013和SPSS 19.0软件对水质数据和功能基因拷贝数进行分析，方差分析和差异显著性比较用单因素(one-way ANOVA)和邓肯(Duncan)法分析，文中所有图采利用Sigmaplot 12.5软件作图。
2. 结果与分析
2.1 不同处理的湿地中污染物的去除率
曝气和添加碳源强化措施处理的水平潜流型人工湿地对COD、TN、
NH+4 去除率如图1所示。CW0(C/N=0.9)、CWH(C/N=2)、CWC(C/N=4)的COD平均去除率分别为71.20%、80.32%、80.40%。在曝气条件下添加碳源可增加COD的去除率，CWC、CWH中COD的去除率均显著高于CW0(P<0.05)，但CWC与CWH之间无显著差异(P>0.05)。在曝气条件下添加碳源可增加总氮的去除率，各处理的总氮去除率均高于70%，表现为CWH、CWC 的TN平均去除率显著高于CW0(P<0.05)，CWH和CWC的TN平均去除率分别为82.59%和80.52%，两者之间无显著差异(P>0.05)。在不同C/N下
NH+4 去除率无显著差异(P>0.05)，CW0、CWH、CWC的
NH+4 平均去除率分别为83.68%、83.65%、82.85%。硝态氮去除率随C/N增加显著增加，CW0、CWH、CWC的
NO−3 平均去除率分别为57.48%、78.52%、83.19%。
图 1 不同C/N处理的COD、TN、NH+4 、
NO−3 去除率
Figure 1. Removal rates of COD, TN,NH+4 and
NO−3 of different C/N ratio treatments
2.2 不同处理下氮转化功能基因丰度
氮转化过程中的主要功能基因丰度如图2所示。CW0、CWC、CWH的anammox 16S rRNA基因丰度分别为5.19、5.67和5.79 log拷贝数·g−1，CWC和CWH处理的anammox 16S rRNA丰度均显著高于CW0(P<0.05)，而CWC与CWH 处理间无显著差异(P>0.05)。amoA基因和nxrA基因是硝化过程的标记物，CW0、CWH、CWC的amoA基因和nxrA基因丰度分别为3.83、3.81、4.02 log拷贝数·g−1和3.98、3.68、3.52 log拷贝数·g−1。CW0处理的nxrA基因丰度显著高于CWH和CWC处理(P<0.05)，而CWC和CWH处理间无显著差异(P>0.05)。
图 2 不同处理的氮转化功能基因丰度Figure 2. Copy number of functional genes related to nitrogen metabolism in different treatmentsnirS、nirK、nosZ是反硝化过程的主要功能基因。CW0、CWH、CWC处理的nirS基因丰度分别为3.76、3.79、3.91 log拷贝数·g−1，不同处理间无显著差异(P>0.05)。提高碳氮比显著增加了nirK基因丰度，CW0、CWH、CWC处理的nirK基因丰度分别为3.75、4.71和4.46 log拷贝数·g−1，CWC和CWH处理的nirK基因丰度显著高于CW0处理(P<0.05)。CW0、CWH、CWC处理的nosZ基因丰度分别为2.78、2.65和2.26 log拷贝数·g−1，不同处理的nosZ基因丰度与nirK基因丰度具有相同的趋势，均表现为加碳源处理组显著高于不加碳源的对照组。
2.3 不同处理下微生物群落结构分析
1)微生物群落丰富度和多样性分析。CWH和CWC处理的物种数均高于CW0，CWC、CWH处理的物种数较CW0增加了13.36%和7.64%(表2)。表征细菌多样性的Shannon-Wiener和Simpson指数、表征群落丰富度的Chao1指数均表现为随C/N增加而增加的趋势，这说明添加碳源增加了物种多样性和丰富度。
表 2 不同处理的微生物群落丰富度和多样性指数Table 2. Richness and diversity indices of the microbial communities in different treatments处理 物种数 Shannon-Wiener Simpson Chao1 CW0 2 186 9.738 0.994 3 616.17 CWH 2 353 9.742 0.995 4 103.56 CWC 2 478 9.819 0.996 4 326.24 | Show TableDownLoad:
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2)细菌在门水平的群落组成。选取丰度排名前10位的物种进行分析(图3)。变形菌门和酸杆菌门相对丰度较高，分别为32.26%~47.11%和21.38%~35.10%。所有处理中均表现为变形菌门丰度最高，CWC处理的变形菌门相对丰度(47.11%)显著高于CWH处理(32.26%)和CW0处理(34.56%)(P<0.05)。而加碳源显著降低了酸杆菌门丰度(P<0.05)，CW0处理(35.10%)的酸杆菌门丰度是CWC处理(21.38%)和CWH处理(30.63%)的1.64倍和1.15倍。CWC(4.05%)和CWH(6.14%)的厚壁菌门(Firmicutes)相对丰度均显著高于CW0(1.80%)(P<0.05)。CWC处理的拟杆菌门(Bacteroidetes)相对丰度(2.98%)显著高于CWH处理(2.03%)和CW0处理(2.00%)(P<0.05)。CW0、CWH、CWC的硝化螺旋菌门(Nitrospirae)相对丰度分别为1.87%、1.77%、1.45%，硝化螺旋菌门相对丰度随C/N增加呈逐渐降低趋势。
图 3 不同湿地基质中门水平细菌群落结构组成分布Figure 3. Taxonomy of the relative abundances of bacterial communities at phylum-level in the substrate of different constructed wetlands2.4 微生物群落结构差异性分析
对细菌高通量测序结果(图4)进行PCoA分析发现，加碳源处理(CWC、CWH)与CW0在PCo1和PCo2轴上均距离较远，说明其微生物群落组成结构差异较大，添加碳源对人工湿地基质层微生物群落组成的影响较大。PCo1解释量为54.77%，CWH和与CWC位于PCo1轴的正值端，CW0位于PCo1轴的负值端。PCo2的解释量为25.65%，CWC和CWH位于PCo2轴的正值端，CW0在PCo2轴的负值端。
图 4 不同C/N条件下微生物群落主坐标(PCoA)分析Figure 4. Principal Coordinate Analysis of microbial communities at different C/N ratios3. 讨论
3.1 强化措施对低C/N污水中氮去除率的影响
碳源和可溶性氧是水平潜流型人工湿地中有机质和氮去除的重要影响因子。对曝气条件下低C/N污水的处理结果表明，CW0、CWH、CWC处理的出水中COD无显著差异，这说明在本研究中不同C/N处理均未造成二次污染。
NO−3 去除率随C/N的增加而增加，CW0处理的C/N显著低于CWH和CWC。这说明在低C/N条件下，由于碳源缺乏导致电子供体不足抑制了反硝化过程，随着碳源增加，异养反硝化微生物快速生长繁殖，改善了反硝化速率[10]。CWH和CWC处理的TN去除率显著高于CW0，CWH和CWC处理间无显著差异，说明TN去除率并非随C/N增加而增加，这与CHEN等[24]的研究结果一致。潜流型人工湿地脱氮效率受基质、植物、微生物等多种因素的影响，在人工湿地实际运行过程中，发挥作用的碳源并非只是污水中的碳源。湿地植物根际有机碳释放速率、根系分泌物类型或数量均会影响根系周围微生物丰度和活性[25]。ZHAI等[26]根据湿地植物DOC释放速率推测，每年根系分泌物能够促进人工湿地反硝化脱氮94~267 kg·hm−2。在低碳高硝态氮污水处理中，根系分泌物是潜在的重要碳源。本研究中，供试人工湿地已运行3 a，所种植物芦苇为多年生植物，根系较发达，且该实验在植物生长旺盛期开展，故根系分泌物释放量较高。另外，植物根系残茬腐解亦释放部分碳源，也可以为低C/N污水处理提供碳源[27]。本实验中，在芦苇生长旺盛期，当C/N分别为2和4时，很多指标并未呈现出显著差异。这可能是由于植物根际效应对低C/N污水处理中氮转化功能微生物的影响较大，削弱了外源碳添加导致的处理间的差异。一方面，根系能够为附着的微生物提供较大的表面积，为根际微生物提供适宜的生存条件，因而促进了微生物的生长繁殖[28]；另一方面，植物根系分泌物会改变微生物群落结构，提高氨氧化细菌和反硝化细菌丰度[13,29]。本研究仅对低碳氮比条件下人工湿地运行开展了初步的探索，至于植物根际效应与氮转化功能微生物相关性、根系分泌物释放量和植物细根腐解释放碳源等因素与污水处理效果的相关性还有待深入的研究。
3.2 强化措施对氮转化功能微生物丰度和群落结构的影响
为了解强化措施对低C/N污水氮转化过程的影响，对硝化、反硝化和厌氧氨氧化过程的主要功能基因进行了分析。本研究中，厌氧氨氧化16S rRNA基因丰度表现为添加碳源处理(C/N为2.0和4.0)显著高于对照处理。厌氧氨氧化过程的发生与底物浓度和厌氧条件有关，添加碳源促进了反硝化过程的发生，底物
NO−2 浓度增加，为厌氧氨氧化过程提供了充足的底物；此外，有机物氧化消耗可溶性氧造成的厌氧条件也促进了厌氧氨氧化过程的发生[10]。本研究中，不同处理的amoA丰度无显著差异，而不加碳源处理的nxrA基因丰度显著高于加碳源处理。这与以前研究结果不一致。大多研究认为，有机物氧化会与氨氧化过程竞争氧气，amoA和nxrA丰度随C/N增加而降低，硝化过程受抑制[11-12]。造成本研究结果与前人研究结果不一致的原因是：前人研究[10-11]中C/N较高(C/N≥6)，而本研究中C/N较低(C/N≤4)，且进水中可溶性氧含量可以为硝化过程提供部分氧气，并未限制氨氧化过程。nxrA介导的是硝化反应的第二步，加入碳源增加了氧气消耗，而进水中的可溶性氧不足以供应
NO−2 氧化为
NO−3 过程的发生，因有机物降解与亚硝酸盐氧化过程竞争可溶性氧，
NO−2 氧化为
NO−3 的过程受抑制[30]。反硝化微生物主要是异养微生物，添加甲醇作为碳源可以促进反硝化脱氮[10]。本研究中，不同处理的nirS基因丰度无显著差异，而CWH、CWC处理的nirK基因丰度显著高于CW0处理，添加碳源对nirS和nirK基因丰度产生不同影响的原因是nirK基因对环境变化较敏感，其丰度受环境因素的影响显著[31]。CWC和CWH处理的nosZ基因丰度均高于CW0处理，nosZ基因通常作为完全反硝化的标志基因，说明添加碳源促进了完全反硝化过程的发生[31]。
对潜流型人工湿地基质微生物群落结构的分析表明，添加碳源增加了物种多样性和丰富度。这与LI等[32]的研究结果一致。他们发现，在C/N为2∶1时物种数量最高，在低C/N的条件下，植物根系发达促进了微生物的附着和生长。本研究中，所有处理均表现为变形菌门丰度最高，这与前人的研究[33]结果一致。变形菌门细菌种类繁多，广泛参与碳、氮循环过程。CWH处理的厚壁菌门丰度最高，厚壁菌门能够执行异养反硝化的过程[34]，这也是添加碳源能够提高反硝化效率的原因之一。硝化螺旋菌门相对丰度随C/N增加呈逐渐降低趋势，说明添加碳源增加了对氧气的消耗，从而抑制了硝化微生物生长繁殖[12]，不同碳氮比对硝化菌组分的影响还有待进一步研究。
4. 结论
1)人工湿地在植物生长旺盛期，在曝气条件下调节C/N为2和4均可显著提高TN和
NO−3 的去除率。
2)添加碳源改变了氮转化功能基因丰度，在C/N为2和4处理中的nirK、nosZ、厌氧氨氧化细菌16S rRNA基因丰度均显著高于对照。
3)添加碳源可增加物种的丰富度，从而改变细菌群落的结构。
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图 3 春节和元宵节期间河北污染物浓度同比变化及部分时段PM2.5实况图
Figure 3. Year-on-year variation of pollutant concentration and PM2.5 in Hebei Province during Spring Festival and Lantern Festival
图 4 春节和元宵节期间河北省污染特征时序图
Figure 4. Temporal map of pollution characteristics during Spring Festival and Lantern Festival in Hebei Province
图 6 河北省各城市PM2.5化学组分占比
Figure 6. Chemical composition of PM2.5 in cities of Hebei Province
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