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重金属因其强毒性、持久性、不可降解性及可在微量水平上危害人类健康和生态系统，长期以来受到广泛关注[1-2]。农田土壤中重金属污染导致土壤质量恶化，一方面通过生物富集对农作物产生毒害，另一方面通过食物链、食物网的作用对人体健康造成潜在威胁[3-4]。此外，河流沿岸农田土壤重金属随雨水冲刷、地表径流和地表水位波动迁移至水体，成为水体污染的面源污染源。丹江口水库作为国家南水北调中线工程水源地、亚洲第一大人工淡水湖和国家一级水源保护区，库区水质安全是南水北调工程实施的重要前提。库区沿岸遍布林、田、草地，其中农田土壤由于频繁的农业生产活动更易受到重金属污染，严重威胁库区水质。因此，研究饮用水水源地丹江口库区沿岸农田土壤重金属的分布及来源，对库区土壤、水环境保护和居民健康均具有重要意义。
目前，关于丹江口水库重金属的研究多侧重于库区水质、沉积物、生态环境治理以及迁建区土壤重金属污染等方面，对库区沿岸农田土壤重金属空间分布特征及来源解析研究鲜有报道。赵丽等[5]研究水库沉积物发现，8种重金属（Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Hg和Pb）处于中等偏低的污染状态，其中，Cd和Hg这2种危害性极大的元素污染系数稍高；李子成等[6]对丹江口水库迁建区土壤有机氯农药风险评价进行研究，发现迁建区土壤中有机氯农药污染处于中等偏低水平；王剑等[7]进行了丹江口水库新增淹没区农田土壤重金属生态危害评价等工作，结果表明Cd是丹江口水库新增淹没区主要的污染元素，Cr、Pb、Ni、Zn、Cu、As则处于无污染水平。但是，对于农田土壤重金属的分布特征及来源还有待进一步明确。丹江口水库生态系统内的水质安全问题、土壤质量退化和土壤污染的威胁直接关系到南水北调工程的实施，土壤重金属污染被认为是最大的威胁之一。因此，确定和量化土壤中重金属的分布、污染和来源是区域污染控制和管理的基础。
本研究选取丹江口库区蓄水量较大的淅川主库区为研究对象，分析库区沿岸农田土壤重金属空间分布特征及变异规律，评价8种土壤重金属污染水平，通过Spearman相关系数、主成分分析法识别农田土壤重金属来源，以期为南水北调中线工程水源地的生态环境保护和库区水质安全提供科学依据。
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丹江口水库位于豫、鄂、陕三省交界处，是国家一级水源保护区。主要由汉江库区和丹江库区组成，汉江库区位于湖北省丹江口市，形状狭长；丹江库区位于河南省淅川县境内，蓄水量大，是丹江口水库的主库区。丹江库区沿岸土壤以黄棕壤为主，通透性差，易受降水侵蚀，流域内以浅山丘陵为主，耕地面积较大，以“玉米－小麦、玉米－油菜”轮作为主，因而库区沿岸农田土壤重金属分布状况对库区水质有直接影响。2023年枯水期对位于河南省境内蓄水量较大的淅川库区沿岸农田土壤进行采样分析，参考《土壤环境监测技术规范：HJ/T 166—2004》，采用GPS（全球定位系统）和“S”形采样法采集0～20 cm深度的农田湿土样50个，采样点分布见图1。所有土壤样品密封在聚乙烯袋中，带回实验室于室温下自然风干，剔除碎石固体物、植物残留物等杂质，研磨过74 μm尼龙筛后备用。
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土壤pH采用电位法（水∶土=2.5∶1）（HJ 962—2018）测定，土壤样品依据《全国土壤污染状况详查土壤样品分析测试方法技术规定》进行分析。采用电感耦合等离子体质谱仪ICP-MS（Agilent ICP5100 E-083-05EAL）测定Cd、Cu、Pb、Ni、Zn、Cr的浓度，As和Hg用原子荧光光谱仪（BAF-2000 E-098-07EAL）测定。为确保实验精密度和准确度，测试过程设置样品空白、平行样品和国家土壤标准物质（GSS-12和GSS-40）进行质量控制，标样中目标重金属的回收率在84.700%～114.000%之间。
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研究区农田土壤重金属含量见表1。土壤pH平均值为7.507，表明库区大部分土壤呈弱碱性。研究区8种重金属（除2个样品的总As浓度外），其他样品重金属浓度均未超过《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准（试行）：GB 15618—2018》筛选值。As、Cd、Cu、Pb、Hg、Ni、Zn和Cr的平均值分别超过河南省土壤环境背景值的1.297、1.473、1.628、1.487、1.500、1.624、1.378、1.501倍，表明库区农田土壤呈轻度富集趋势。
标准偏差和变异系数反映了重金属的富集程度和空间变异特征。表1可知，8种重金属标准偏差相差较大，说明各采样点污染程度各不相同，图2的重金属空间分布图也体现了这一特点。根据DOABI et al[8]对变异系数（CV）的分类，CV≤20%，表示低变异性，21%≤CV≤50%为中度变异性，50%≤CV≤100%为高度变异性，而CV超过100%则为极高变异性。Hg的变化幅度最大，属于高度变异类型，其范围为0.010～0.251 mg/kg，变异系数为88.500%，表明Hg受人类活动影响较大，应予以重点关注。而Cr变化幅度最小，变异系数为17.400%，表明Cr的空间分布较均匀，污染程度波动相对较小。重金属As、Hg、Ni和Zn的峰度和偏度均较高，且呈右偏态，表明研究区存在部分高值，反映了库区农田土壤中As、Hg、Ni和Zn元素受人为活动的影响较大。
用ArcGIS对研究区农田土壤中的8种重金属进行Kriging插值，分布特征见图2。（1）As在整个库区的空间变异较小，其高浓度区位于水库西南岸的凉水河镇。（2）研究区Cd、Cu、Pb、Ni、Zn的空间格局呈西南向东北的顺时针减少趋势，其高浓度区位于凉水河镇，该区域是丹江口市粮食和蜜桔的主产区，蜜桔是库区主要的经济作物。据报道，不合理的使用杀虫剂、动物粪便和化肥会导致土壤中重金属Cd的积累[9-11]。库区南岸的G241国道是连接华中地区和华南地区的主要通道之一，而西岸S77和S337省道是贯穿十堰市和南阳市的重要交通干线。文献[12-13]研究表明，Pb被视为交通污染的标识元素。（3）Hg的空间格局呈自西向东的减少趋势，其高含量区位于香花镇和仓房镇。（4）Cr的空间格局呈西北向东南的减少趋势，其高浓度区主要位于仓房镇。以往的研究报告指出，Cr可能来自岩石风化和土壤母质的自然源[14]。
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地累积指数Igeo不仅是评估土壤中重金属污染程度的定量指标，也是区分人为活动影响的重要参数，见式（1）：
式中：Igeo为重金属i的地累积指数；ci为土壤中重金属i的浓度，mg/kg；Bi为河南省土壤重金属背景值，mg/kg；K为不同地区母质差异引起的背景值波动的系数(通常K=1.5)；Igeo污染程度划分标准，见表2和表3。
农田土壤8种重金属地累积指数分布见图3。除Cu和Ni外，As、Cd、Pb、Hg、Zn和Cr的Igeo平均值均<0，只有少数点位的Igeo值在0～2.299之间，表明库区存在不同程度的富集点位。其中Hg元素富集程度最高，均有4%采样点处于中度富集状态（1<Igeo≤2）和重度富集状态（2<Igeo≤3）。As、Cd、Ni和Zn均有2%的样点处于中度富集。此外，As、Cd、Cu、Pb、Ni、Hg、Zn和Cr分别有12%、40%、56%、40%、22%、56%、26%和46%的样点处于轻度富集状态（0<Igeo≤1）表明这些重金属可能受到点源污染的影响。由此得出，Hg是研究区主要的重金属污染元素，需要引起足够的重视。
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富集系数被广泛用于评估土壤中金属相对于背景的丰富程度，也可定量判定人为源与自然源的贡献水平。富集系数的计算见式（2）：
式中：EF为土壤重金属的富集系数；ci为重金属元素在土壤中的所测浓度，mg/kg；cref为参比元素铁[15]在土壤中的所测浓度，mg/kg；Bi为重金属在背景环境中的浓度，mg/kg；Bref为参比元素在背景环境中的浓度，mg/kg。
根据SUTHERLAND[16]的富集系数分级法(见表3)对重金属进行分析，见表4。整个研究区8种重金属无污染至轻度污染区均大于92%，说明研究区土壤重金属处于低富集状态，As、Cd、Hg和Cr的中度以上污染区分别为4%、4%、6%和4%，仅Hg有2%的区域属重度污染，且这些样点位于农业活动和交通运输相关的区域，说明这些重金属受到该区域人类活动的影响。SONG et al[17]发现库区重金属污染较轻，Cr主要来自自然地球化学源，而Ni、Cd、As、Cu和Zn等元素主要来源于人类活动，与该研究结论总体上趋于一致。
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土壤重金属各元素间的相关性可以反映其来源或富集特征等地球化学行为的相似性，对8种重金属元素进行Spearman相关分析（p<0.01），见图4。Cu、Ni、Hg、Zn和Cr两两之间存在极显著正相关性，相关系数均大于0.5（p<0.01），说明这5种元素可能具有同源性。Cu和Zn存在显著正相关性，与其他研究者结论一致[18-19]。
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主成分分析方法(Principal component analysis ,PCA)可对环境中具有相似行为及来源的多种重金属进行分类，因此被广泛用于确定自然界中各种重金属的来源。主成分分析KMO(0.639)和Bartlett’s检验(p<0.001)的结果表明8种重金属之间线性相关关系较强，因子方法是可靠的。主成分分析提取了5个主成分（PC1、PC2、PC3、PC4、PC5），解释了总方差的92.688%，见图5。
PC1的方差贡献率为44.655%，主要由As、Cu、Ni、Zn组成。研究区土壤中Cu、Ni、Zn正相关性显著（p<0.001），具有高度同源性，且As、Cu、Ni、Zn平均含量分别是河南省土壤元素背景值的1.297、1.628、1.624、1.378倍，表明库区农田土壤重金属可能受到一定外源输入的影响。库区周围居民的生活污染物由于不合理排放及渗漏等途径进入土壤，可造成重金属富集[20]。此外，鉴于该区域以往有船舶制造业[21]，因此推测因子1可能受生活污染源和工业污染的混合影响。
PC2对Pb的方差贡献率为15.376%，大量研究表明交通废气中的颗粒物含有丰富的金属，尤其是Pb，且刹车轮胎磨损、燃油和润滑油泄漏等均可导致重金属在土壤中积累[22-23]。此外，库区西南岸的S77和S337省道是贯穿十堰市和南阳市的重要交通干线。综上分析，可将因子2判定为交通运输污染源。
PC3为Cd，其方差贡献率为13.093%，变异系数为45.700%（表1），文献[24-25]研究发现农作物种植过程中农药化肥使用、塑料薄膜覆盖及污水灌溉均可导致重金属积累。此外，库区经济不发达以传统农耕和牲畜养殖为主，同时该地区是粮食和蜜桔的主产区，蜜桔是库区主要的经济作物。因此，这一来源可视为农业污染源。由此可见，合理使用化肥和选择低镉含量的磷肥对农业生产和人类健康都至关重要。
PC4为Hg，其方差贡献率为11.178%。Hg的平均含量（0.051 mg/kg）是河南省土壤背景值（0.034 mg/kg）的1.500倍，同时库区土壤中Hg富集明显，其2%的区域属重度污染，且Hg变异系数较大（88.500%），说明Hg含量主要受到人为活动的影响。居民通过燃烧煤中的化石燃料可将Hg排放到大气中[26]，而Hg随着大气沉降、雨水冲刷、水位波动及生物活动进入土壤，由此推测库区Hg浓度较高的主要原因是受大气沉降源的影响。
PC5对Cr的方差贡献率为8.386%，其变异系数为17.400%（表1），该元素的变化似乎受母岩的控制。许多研究表明母质是土壤中的Cr的主要来源，WEI et al[27]研究发现，Cr在中国所有城市污染最少，而Cd和Hg在大多数城市的Igeo值较高，中国和其他国家的许多报告将Cr视为自然影响的指标[28-29]。因此，可认为因子5为自然源。
综上所述，研究区农田土壤重金属As、Cd、Cu、Pb、Hg、Ni、Zn、Cr的来源为混合源（生活污染和工业污染）、交通源、农业污染源、大气沉降源及自然源，各来源的贡献率分别为44.655%、15.376%、13.093%、11.178%、8.386%。
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（1）研究区8种重金属（除As的2个样品外），其他样品的重金属浓度均未超过国家标准（GB 15618—2018）筛选值。As、Cd、Cu、Pb、Hg、Ni、Zn和Cr的平均值分别超过河南省土壤环境背景值的1.297、1.473、1.628、1.487、1.500、1.624、1.378、1.501倍，表明库区农田土壤呈现轻度富集趋势。空间上，8种重金属分布差异显著，Hg含量变化幅度最大，属于高度变异类型，且与人类活动密切相关，库区土壤重金属污染防治应以Hg为主。
（2）2种污染评价表明，Hg富集程度最高，均有4%采样点处于中度富集状态（1<Igeo≤2）和重度富集状态（2<Igeo≤3），As、Cd、Ni和Zn均有2%的样点处于中度富集。此外，As、Cd、Cu、Pb、Ni、Hg、Zn和Cr分别有12%、40%、56%、40%、22%、56%、26%和46%的样点处于轻度富集状态（0<Igeo≤1），表明这些重金属可能受到点源污染的影响。8种重金属无污染至轻度污染区均＞92%，说明研究区土壤重金属处于低富集状态。采样点As、Cd、Hg和Cr的中度以上污染区分别为4%、4%、6%和4%，仅Hg有2%的区域属重度污染，反映了这些重金属受到该区域人为活动的影响。总体而言，长期的农业活动、工业排放、车辆排放，会使环境中的重金属随着大气沉降、雨水冲刷、水位波动、生物活动进入土壤，对丹江口水库水质造成一定的威胁。
（3）综上相关性和主成分分析解析出5个贡献源，混合源、交通源、农业污染源、大气沉降源及自然源。其中，As、Cu、Ni和Zn的污染源较为复杂，主要受生活污染源和工业污染混合影响；Pb以交通源为主；Cd主要来源于农业污染源；Hg受大气沉降源的污染；Cr受人为活动影响较小，主要来源于自然源。尽管土壤重金属的定量分布可使用相关性和PCA模型进行，但在未来的研究中，我们建议将同位素示踪技术与PMF模型相结合，对潜在污染源进行定期的时空采样，以提高土壤重金属源分布的准确性。
丹江口库区沿岸农田土壤重金属分布与来源解析
Distribution and source analysis of heavy metals in farmland soils along Danjiangkou reservoir area
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摘要: 丹江口水库作为南水北调中线水源地，库区沿岸土壤重金属分布特征直接影响水库水质安全。为研究丹江口水库沿岸农田土壤重金属的污染特征及来源，测定了As、Cd、Cu、Pb、Hg、Ni、Zn和Cr等8种重金属。采用地质累积指数和富集因子对土壤污染状况进行评价，并运用相关性分析及主成分分析展开溯源。结果表明：研究区8种重金属（除2个样品的总As浓度外），其他样品重金属浓度均未超过《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准（试行）：GB 15618—2018》筛选值。Hg富集程度最高，均有4%采样点处于中度富集状态（1<Igeo≤2）和重度富集状态（2<Igeo≤3）。整个库区农田土壤重金属As、Cd、Cu、Pb、Hg、Ni、Zn和Cr的无污染至轻微污染区均＞92%,As、Cd、Hg和Cr的中度以上污染区分别为4%、4%、6%和4%，仅Hg有2%区域属重度污染。空间上，8种重金属分布差异显著，库区农田土壤呈轻度富集趋势。来源解析发现，As、Cu、Ni和Zn主要受生活污染源和工业污染的混合影响，Pb以交通源为主，Cd主要来源于农业污染源，Hg受大气沉降源的污染，而Cr主要来源为成土母质自然源输入，其贡献率分别为44.655%、15.376%、13.093%、11.178%、8.386%。Abstract: Danjiangkou Reservoir, as the water source of the middle route of South-to-North Water Diversion, the distribution characteristics of heavy metals in soil along the reservoir area directly affect the safety of water quality for the reservoir. To study the pollution characteristics and sources of heavy metals in farmland soils along the Danjiangkou Reservoir, eight heavy metals, including As, Cd, Cu, Pb, Hg, Ni, Zn, and Cr, were measured. Geological accumulation index and enrichment factor were used to evaluate the soil pollution status, while correlation analysis and principal component analysis were applied to develop traceability. The results showed that none of the eight heavy metals in the study area (except for the total As concentration in two samples) exceeded the risk screening value of "Soil Environmental Quality- risk control standard for soil contamination of Agricultural Land " (GB 15618-2018), while Hg was the most enriched, with both 4% of the sampling sites in the moderate enrichment state (1<Igeo≤2) and heavy enrichment status (2<Igeo≤3). The non-polluted to slightly polluted areas of As, Cd, Cu, Pb, Hg, Ni, Zn, and Cr in farmland soil in the whole reservoir area were all more than 92%, the moderately polluted areas of As, Cd, Hg, and Cr were 4%, 4%, 6%, and 4%, respectively, and only 2% of the area of Hg was heavily polluted. Spatially, the distribution of the eight heavy metals varied significantly, and the farmland soil in the reservoir area showed a slight enrichment trend. Source analysis revealed that As, Cu, Ni, and Zn were mainly affected by a mixture of living pollution sources and industrial pollution, Pb was mainly from transportation sources, Cd was mainly from agricultural pollution sources, Hg was polluted by atmospheric deposition sources, and Cr was mainly imported from natural sources of soil-forming matrices. Their contribution was 44.655%, 15.376%, 13.093%, 11.178%, and 8.386%, respectively.
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Key words:
- Danjiangkou /
- farmland soil /
- heavy metals /
- spatial distribution /
- source apportionment
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图 1 丹江口水库研究区位置和采样点
Figure 1. Location of Danjiangkou Reservoir study area and sampling site
图 2 丹江口库区农田土壤重金属空间分布图
Figure 2. Spatial distribution of heavy metals in farmland soil in Danjiangkou reservoir area
图 3 农田土壤8种重金属地累积指数分布
Figure 3. The geo-accumulation indexes of eight heavy metals in farmland soils
图 4 农田土壤 8 种重金属元素相关性热图
Figure 4. Correlation heatmap of eight heavy metal elements in farmland soil
表 1 研究区农田土壤重金属含量描述性统计
Table 1. descriptive statistics of heavy metal concentrations in farmland soil in the study area
重金属 最小值/
mg∙kg−1最大值/
mg∙kg−1平均值/
mg∙kg−1标准偏差/
mg∙kg−1变异系数/
%偏度 峰度 河南省土壤背景值/
mg∙kg−1GB15618—2018筛选值/
mg∙kg−1As 7.61 52.5 14.79 6.763 45.7 3.872 19.331 11.4 25 Cd 0.03 0.25 0.109 0.05 45.7 0.742 -0.025 0.074 0.6 Cu 17.8 56 32.066 8.134 25.4 1.12 1.367 19.7 100 Pb 13.9 50.6 29.142 6.475 22.2 0.92 2.028 19.6 170 Hg 0.01 0.251 0.051 0.045 88.5 2.784 8.951 0.034 3.4 Ni 18.2 83.1 43.348 11.781 27.2 1.673 3.999 26.7 290 Zn 43.6 182 82.83 24.198 29.2 2.075 6.127 60.1 300 Cr 69.3 139 95.77 16.649 17.4 0.703 -0.03 63.8 250 pH 5.51 8.4 7.507 0.441 0.059 -2.327 8.265 
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表 2 地累积指数分级
Table 2. Grading table of geo-accumulation indexes and enrichment factors
地累积指数(Igeo) 级别 污染程度 Igeo<0 0 无污染 0≤Igeo<1 1 轻污染 1≤Igeo<2 2 中污染 2≤Igeo<3 3 中-重污染 3≤Igeo<4 4 重污染 4≤Igeo<5 5 重-极重污染 Igeo≥5 6 极重污染
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表 3 富集系数分级
Table 3. Enrichment factors
富集系数（EF） 级别 污染程度 EF<1 0 无污染 1≤EF<2 1 轻度污染 2≤EF<5 2 中度污染 5≤EF<20 3 重度污染 20≤EF<40 4 严重污染 40≤EF 5 极度污染
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表 4 重金属在不同污染级别所占百分比
Table 4. The percentage of heavy metals in different pollution levels
% 污染级别 As Cd Cu Pb Hg Ni Zn Cr EF<1 86 58 56 66 66 66 72 66 1≤EF<2 10 38 44 34 26 34 28 30 2≤EF<5 4 4 0 0 6 0 0 4 5≤EF<20 0 0 0 0 2 0 0 0 20≤EF<40 0 0 0 0 0 0 0 0 40≤EF 0 0 0 0 0 0 0 0
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