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微塑料通常指粒径<5 mm的塑料颗粒，具有难分解、分布广泛和生态危害大等特点[1]。塑料制品在人们生活中被广泛使用，2021年我国塑料制品产量超过8 000万吨[2]，塑料制品废弃后，除部分回收、焚烧等处理外，许多塑料通过不同方式进入自然环境中。由于自身化学性质稳定，塑料废弃物在物理破碎、光化学分解、生物破碎等作用下[3-4]，形成数量庞大的微塑料继续保留在自然环境中。在各种自然过程影响下，如水力作用、大气运动和生物作用等，微塑料广布全球。当微塑料累积到一定数量后，可影响水体透明度和热环境，改变沉积物物理、化学性质，吸附重金属和持久性有机污染物，释放有毒有害化学物质等[5-8]。微塑料通过生物摄入等过程进入生物体内，在食物链的累积效应下加剧其生态风险，最终对人类健康产生不可预估的危害[9-12]。
河流是微塑料从陆地输入海洋的重要途径，相关研究显示每年有115万～241万吨微塑料通过河流输入海洋[13]。土地利用和人口密度等人类活动特征[14-16]，以及河流的宽度和流速等水文、水力特征[17-18]，均可对河流微塑料污染产生重要影响。LI et al[15]发现土地利用可影响微塑料形态，农业区微塑料形态以薄膜状为主，人口密集区则以纤维状为主。然而，人类活动如何影响内陆水体中微塑料的形态、迁移和分布还不清晰。诸多定性分析通常认为，诸如城市土地利用、人口密度和工业生产活动等人类活动是微塑料污染严重的重要原因[14-15, 19-20]，同时也有许多定量研究发现，这些人类活动与微塑料污染并非简单线性相关关系[21-23]。SCHELL et al[14]研究发现，河流微塑料污染丰度与城市土地利用相关，位于建成区下游的微塑料污染显著高于其他区域。MAI et al[21]通过定量研究发现，反映人类活动强度的社会、经济指标，如人口密度、城市土地利用、水产品产量和养殖水面面积等，与微塑料污染在部分采样点存在协同变化趋势，但整体并无显著相关性。与氮、磷和重金属等传统污染物相比，微塑料完全来自人类生活、生产活动[3]，其在内陆水环境中的迁移过程与分布格局受人类活动影响可能更为复杂。因此，定量研究不同人类活动影响下内陆水体中微塑料污染特性，对理解微塑料迁移转化机理和防治微塑料污染有重要意义。
东江是珠江水系三大主要干流之一，干流全长562 km，流域面积35 340 km2，它是惠州、东莞、深圳和香港等重要城市的关键居民饮用水源，对粤港澳大湾区用水安全有着极其重要的作用。东江干流自博罗县观音阁进入下游，从惠州至东莞其流域城市化程度显著增加，惠州段是东江进入粤港澳大湾区的关键带。本文以东江惠州段为例，研究其干流和主要支流的微塑料污染特征，定量研究土地利用与微塑料污染的关系，初步揭示城市化对东江微塑料污染的影响机制，为城市河流微塑料污染防治提供科学参考。
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惠州市属于南亚热带季风气候，多年平均气温为22 ℃，多年平均降雨量为1 897 mm。西枝江是惠州境内最大东江支流，也是东江流域第二大支流。西枝江流域积水面积为4 120 km2，干流全长176 km，流域内支流众多，起源于深圳的淡水河是其最大支流[24]。西枝江下游流经惠州主城区，汇入东江，沿岸土地利用从农田到郊区再到主城区变化，城镇化显著增加。惠州西湖是典型的城市景观湖泊，属于国家级5A级景区，近几十年来开展多次湖底疏浚、清洁水源引流和生态治理等措施保护其水环境。根据惠州市人民政府网站信息，截至2021年末，惠州全市常住人口606.6万人，城镇化率为72.9%，地区生产总值接近5 000亿元。其中，三大产业GDP占比分别为5%、53%和42%，集中发展以电子行业、石化能源新材料和生命健康制造业为主的“2+1”产业。新能源、新材料等许多产业是重要的微塑料排放源，如动力电池、新化工材料在生产、包装和运输等过程都涉及使用塑料材料。
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采样时间在2020年3～5月份进行，集中在雨季前，所采集水体沉积物分为3种类型，分别是东江干流惠州段、西枝江下游支流和惠城区城市公园湖泊（图1）。其中，东江干流惠州段共采集12个样品，分为上、下两段各6个样品，上段河流沿岸城市化程度呈增加趋势，下段河流反之。西枝江下游支流中，选择6个不同城市化水平的支流，2条乡村河流（大坑水和麻溪水）、1条城郊河流（大沥水）、3条城市河流（吊鸡沥、河桥水与冷水坑河），在各支流的上、下游分别采集1个沉积物样品，共计12个样品。城市公园湖泊方面，在惠城区选择5个典型城市公园湖泊，共计采集16个样品。其中，惠州西湖（平湖）均匀采集10个样品，其余4个湖泊共采集6个样品。
沉积物样品采集时，在湖泊或河流缓流处离岸2 m外距离进行，采用150 μm密眼抄网采集表层0～5 cm沉积物约2 kg湿重样品，将样品装入洗净的玻璃保鲜盒，带回实验室去除大石块、大塑料垃圾等杂质，于阴凉通风环境下自然风干。
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本研究微塑料分析采用筛分法、密度法分离法和目检法综合分析。微塑料分析过程参考文献[20]，具体为，将风干后的沉积物经2 mm土壤筛去除杂质，然后称取100 g沉积物样品，加入900 ml饱和NaCl溶液（水土比10:1），充分搅拌30 min后静置24 h。将上清液用0.42 μm孔径聚酯纤维膜抽滤，自然风干2 h后，采用体视显微镜（放大3.5～180倍）进行目视检测，分别统计滤膜上微塑料数量与形态，微塑料丰度单位为个/kg风干沉积物，形态分为颗粒状、碎片状和纤维状3种。
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土地利用数据采用文献[25]等生产的2017年10 m分辨率的遥感解译产品，并通过谷歌地球、天地图等高分辨率影像验证。针对本研究区范围小、土地利用类型相对简单等特点，将原有数据产品的分类合并为建筑、绿地、裸地和水体4类。其中，建筑为原数据产品的不透水面，绿地包括原有分类的耕地、森林、草地和灌丛，裸地与原有分类一致，水体包括原水体和湿地2类。
采样点土地利用类型的缓冲区和流域分析，采用ArcGIS 10.7中相应缓冲区模块和水文分析模块进行。其中，采样点缓冲区分析，缓冲区半径参考文献[22]，采取小尺度研究采用较多的500 m。采样点缓冲区和子流域的土地利用类型统计采用Fragstats 4.2软件进行。微塑料与土地利用类型数据的描述性统计分析、方差分析和相关分析等，采用IBM SPSS Statistics 24相应模块进行，数据图片采用ArcGIS10.7 与Origin Pro 2022软件绘制。
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东江惠州段各水体沉积物微塑料丰度分布，见表1。各水体沉积物整体微塑料平均丰度为327个/kg，其中西枝江下游各支流沉积物微塑料丰度最高，平均值为498个/kg，东江干流惠州段和城市湖泊沉积物的微塑料平均丰度相近，约为各西枝江各支流平均丰度的一半。城市公园湖泊沉积物中，惠州西湖微塑料平均丰度显著低于其他城市小湖泊。西枝江下游各支流沉积物中，乡村、城郊、城市支流间的微塑料丰度并无显著差异。东江干流惠州段，沉积物微塑料丰度在采样区上、下段存在显著差异，下段显著高于上段。
微塑料形态方面，纤维状微塑料是各水体沉积物微塑料的主导形态，平均占比为60%～87%，碎片状次之，颗粒状最少，见图2。其中，西枝江各支流沉积物微塑料纤维状占比最高，城市公园湖泊最低。碎片状微塑料在城市公园湖泊与东江干流惠州段的沉积物的占比较为接近，平均值约为21%。颗粒状微塑料占比整体较低，城市公园湖泊（18%）要高于西枝江各支流（4%）和东江干流惠州段（4%）。
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平湖是惠州西湖最大的子湖，其沉积物微塑料丰度空间分布整体呈沿岸高湖心低的格局，见图3。平湖沉积物微塑料丰度高值区主要分布在湖湾较多的西部区域，平均丰度为237个/kg；低值区分布在水面较开阔的中南部区域，平均丰度为138个/kg。
西枝江下游各支流中，沉积物微塑料丰度整体空间变化较小，丰度最小值分布在位于乡村区域的大坑水，平均丰度为220个/kg，最大值同样出现在乡村河流麻溪水的上游采样点。经现场调查和高清影像对比，发现麻溪水上游采样点附近为一座大型塑料、玻璃制品加工厂，该点源排放可能是导致微塑料丰度增加的主要原因。值得注意的是，通过成对数据T检验对比各河流上、下游采样点微塑料丰度，发现上游采样点微塑料丰度显著高于下游（p=0.025），见图4。
东江干流惠州段沉积物微塑料丰度空间差异性较大，上游至下游整体呈增加趋势，见图5。其丰度低值主要分布在城区中心的西枝江与东江汇入口附近，而丰度最高值分布在惠州西湖下游。结合高清卫星影像和现场调研，发现沉积物微塑料丰度最高值附近为惠城区老城区的青年河与东江汇入口，其附近有一个城市排水设施，这些点源排放可能是微塑料丰度增加的主要原因，而低丰度可能与西枝江河口较强水力条件，有利于微塑料迁移等因素有关。
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缓冲区尺度上，东江惠州段与西枝江下游支流采样点间的土地利用组成差异较大，见图6。东江惠州段采样点缓冲区土地利用平均占比顺序为水体（59.1%）、建筑（17.5%）、绿地（13.7%）和裸地（9.8%），西枝江下游支流为绿地（55.6%）、建筑（40.3%）、水体（4.1%）和裸地（0.1%）。综合两者，采样点缓冲区各土地利用平均占比为绿地>水体>建筑>裸地。流域尺度上，西枝江下游采样点所在支流土地利用平均占比分别是绿地（74.5%）、建筑（21.4%）、水体（2.5%）和裸地（4.6%）。
土地利用与微塑料丰度间的相关分析发现，在采样点缓冲区尺度上，微塑料丰度与建筑和绿地占比呈正相关，与裸地和水体呈负相关，但相关性均较弱，见表2。综合东江惠州段与西枝江下游支流各采样点，其沉积物微塑料丰度与缓冲区4类土地利用均呈极显著相关关系（p<0.01）。在流域尺度上，西枝江下游6个子流域的微塑料平均丰度与建筑、裸地和绿地占比呈正相关，与水体占比呈负相关，但相关系数均未达到显著水平（p>0.05）。
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内陆水体沉积物中的微塑料，即可作为污染汇埋藏至水体沉积物底部，当外部条件改变时，如水动力条件变化、人工疏浚等，也可成为污染源，其分布状态对内陆水体生态环境有重要影响[7, 26-27]。城市区域由于强烈的人类活动，其微塑料污染被高度关注。与其他城市河流相比，东江惠州段各水体沉积物微塑料丰度整体处于中等偏低水平。东江惠州段水体沉积物微塑料丰度，和珠江流域下游各支流、深圳的茅洲河、长沙的城市水体、合肥的南淝河、南非约翰内斯堡某城市河流等处于同一数量级，见表3。值得注意的是，由于目前还缺乏标准的微塑料提取、分析方法，在比较不同研究间的微塑料污染丰度时需要谨慎。如也有研究发现，珠江广州段沉积物微塑料丰度范围是80～9 597个/kg干重[28]，上海城市河道沉积物微塑料丰度为5 274.3±3 812.5个/kg干重[26]，高于本研究结果一个数量级。东江惠州段属于东江下游上段部分，东江自此河段开始流入高度城市化地区，而此河段之上的中、上游区域主要是城市化程度较低的丘陵、山地。此外，自2019年来惠州市开展了大量的城市黑臭水体改造工程，加强了城区污水收集、河道淤泥疏浚和河岸整治等，这些工程措施也会对降低微塑料污染产生重要影响[29]。
在形态方面，东江惠州段水体沉积物微塑料以纤维状为主，与南淝河、洞庭湖、上海城市河流、珠江广州段等研究结果基本一致，见表3。赵昕等[26]研究发现上海中心城区和市郊城镇河流，其沉积物纤维状微塑料占比高达91%。然而，长沙城市水体和深圳茅洲河的沉积物微塑料以碎片状为主导[18, 30]。研究结果显示，人口密集区域其微塑料形态通常以纤维状为主，而农业区多以薄膜碎片状为主[15]。前人研究认为，纤维状微塑料主要来源于衣物洗涤的污水排放、渔业中渔网老化破碎等，碎片状微塑料主要产生于农业薄膜、塑料包装破碎等[7, 31-32]。
在分布格局上，东江惠州段各水体沉积物微塑料平均丰度以支流最高，干流最低，城市湖泊介于两者之间。本研究的微塑料分布格局与长沙城市水体沉积物微塑料分布有所不同[30]，但与青藏高原不同城市化下河流、湖泊水样中的微塑料分布有相似之处[20]。冯三三等[20]研究发现，青藏高原地区城市河流水样微塑料丰度最高、乡村河流最低、湖泊水样微塑料丰度居中，但WEN et al[30]发现长沙市城市湖泊沉积物微塑料丰度显著高于城市河流。值得注意的是，本研究中各支流上游沉积物微塑料污染丰度高于下游，与东江干流下段高于上段不同，也与许多前人研究有所不同[31-32]。可能与两方面原因有关，一是上游采样点大多位于城郊或村庄，生活污水与垃圾处理能力弱，直接排放情况相对较多，河道管理状况也较差；二是小支流上游更易断流，水动力条件不利于微塑料向下游传输。与长沙市城市公园湖泊跃进湖相比（866.59个/kg）[30]，惠州西湖微塑料丰度非常低（175个/kg），这可能和惠州西湖景区的水环境治理措施有关。自20世纪80年代以来，惠州西湖开展了多次湖底淤泥疏浚，控制污水排放，引入红花湖、东江清洁水源等，这些措施可能对降低微塑料污染有重要作用。本研究惠州西湖外的其他城市湖泊沉积物微塑料丰度，与洞庭湖沉积微塑料丰度较为相似[33]。这种现象也表明城市水环境管理对控制微塑料污染具有重要意义，同时也需要注意疏浚后淤泥的无害处理，避免造成第二次污染。
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微塑料与自然污染物不同，其来源完全由人类活动主导，如城乡居民的生产、生活过程等。本研究中东江惠州段各支流沉积物微塑料丰度，在城乡梯度带上并未表现出显著差异。该结果与CORCORAN et al[23]等研究类似。但更多的研究显示，微塑料丰度在城区河段显著高于乡村河段。如WANG et al[37]调查发现武汉市的水体微塑料随着向市中心靠近，其丰度逐渐增加。SCHELL et al[14]和Tibbetts, Krause, Lynch and Smith [38]等发现城区河流微塑料显著高于乡村河段。通过缓冲区和子流域两个尺度分析，东江惠州段河流沉积物微塑料丰度与土地利用并未发现显著相关关系。该结果与许多定性研究不同，如诸多研究显示城市化用地类型显著增加了微塑料污染程度[18, 20, 38, 39]。然而，许多定量研究结果同样发现，河流微塑料污染与土地利用类型或者其他社会、经济指标间并无显著相关关系[21-22]。上海市河网研究结果显示，采样点缓冲区的土地利用性质与河流微塑料污染物无显著相关性[22]。在高度城市化区域，土地利用与微塑料污染较为复杂的相互关系，可能与如下3方面有关。首先，土地利用等人类活动指标与微塑料污染并不呈线性关系。人类活动强度增加到一定程度，由于环境保护与管理措施，如塑料垃圾处理、污水处理和城市河道管理等，可使微塑料污染达到一个较稳定状态。其次，在流域尺度上，跨流域的塑料迁移，可能进一步弱化土地利用对微塑料的影响。城市河道清淤与淤泥的跨流域处理、城市塑料垃圾的跨流域运输等，均可改变微塑料基于流域输送的迁移模式。最后，点源污染对城市化地区微塑料污染有重要影响。本研究结果显示，点源排放是造成微塑料丰度异常高值的关键原因，然而点源排放点与土地利用类型无必然联系，进一步减弱缓冲区尺度上微塑料污染丰度与土地利用类型之间的相关关系。
沉积物、海洋和生物体等是城市河道中微塑料的最终受体，足够数量的微塑料既能够改变沉积物的物理性质，也能够改变沉积物中微生物的群落组成[26]。城市是微塑料污染的热点区域，减少城市区域微塑料来源对控制全球微塑料污染有重要作用。本研究结果显示，城市水环境管理对河流沉积物微塑料污染有重要影响。如惠州西湖的水质提升工程显著降低了微塑料污染，而针对城市黑臭水体的河流整治工程有效降低河流沉积物微塑料污染水平，与汾河太原段治理效果类似[40]。同时，也要求妥善处理水体整治工程所带来的淤泥等，避免二次污染。此外，加强污水排放管理，雨污分流、减少城市薄弱地区污水直接排放、提升污水处理水平等措施[41]，可有效降低微塑料污染。
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东江惠州段水体沉积物微塑料丰度属于中等偏低水平（327±257个/kg），分布格局上呈西枝江各支流丰度最高（498±216个/kg），东江干流和城市公园湖泊相近（约250个/kg）。良好的城市公园水体管理措施，使惠州西湖沉积物微塑料丰度显著低于其他城市公园小湖泊。城乡梯度带上，西枝江各支流沉积物微塑料丰度无显著差异，但发现河流上游采样点微塑料丰度显著高于下游。东江干流方面，流出市中心河段的沉积物微塑料丰度显著高于流入河段。微塑料丰度与土地利用的关系方面，两者在缓冲区和子流域尺度均未发现显著相关关系，这可能与水体管理措施、跨流域的塑料废弃物处置以及点源无序排放等原因有关。
城市化下东江水体沉积物微塑料分布特征研究
——以惠州段为例Effects of urbanization on the distribution of microplastics in sediments of the lower Dongjiang River
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摘要: 城市是微塑料污染的热点区域，文章以东江下游惠州段为例，采集不同城市化梯度上水体沉积物样品，通过密度分离、目视镜检和地理信息技术等方法，分析微塑料的空间分布特征，探讨城市化对水体微塑料分布的影响。结果显示，东江惠州段水体沉积物微塑料丰度中等偏低，丰度范围为40～1 200个/kg，以纤维状形态为主。分布格局上，微塑料丰度在支流中最高、公园湖泊和干流丰度接近。值得注意的是，各支流中，上游样点微塑料丰度显著高于其下游样点。微塑料丰度与土地利用类型在样点缓冲区和子流域尺度上，均未发现显著相关关系，这可能与城乡间水环境管理措施、塑料废弃物处理方式和点源排放等因素有关。该研究可为城乡水环境微塑料污染治理提供科学依据。Abstract: Cities are hotspots for microplastic pollution, but the effects of urbanization on the microplastic distribution in the freshwaters is still unclear. Sediment samples were collected from the river network of “tributaries - urban lakes - main streams” along an urbanization gradient in the Huizhou section of the Dongjiang River. The spatial distribution characteristics of microplastics were analyzed by density separation, visual microscopy and geoinformation technology. And the influence of urbanization on the microplastic distribution was discussed. The results showed that the abundance of microplastics was medium to low, ranging from 40 to 1200 n/kg, with an average of 327 n/kg. The microplastics shapes were dominated by fibers, accounting for 60%-87%, followed by fragments and least by particles. The microplastics showed the highest abundance in tributaries and similar abundance in urban lakes and the main streams. It is noteworthy that the microplastics abundance was significantly higher in the upstream sample sites than those in their downstream in all studied tributaries. There was no significant correlation between microplastic abundance and land use types at both buffer and subbasin scales. This may be related to differences in water environment management measures, waste treatment and sewage discharge between urban and rural areas. The results of this study can provide a scientific basis for the microplastic pollution management in urban and rural water environments.
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图 2 不同水体沉积物微塑料各形态平均占比
Figure 2. Average percentage of microplastics forms in sediments from different water bodies
图 3 惠州西湖（平湖）沉积物微塑料分布特征
Figure 3. Distribution of sediment microplastics in Huizhou West Lake
图 4 西枝江6条支流上下游沉积物微塑料丰度对比
Figure 4. Comparison of the microplastics abundance in sediments from upstream and downstream of six tributaries of the Xizhi River
图 5 东江惠州段干流沉积物微塑料分布特征
Figure 5. Distribution of microplastics abundance in the main stream sediments of the Huizhou section of the Dongjiang River
图 6 河流采样点缓冲区(r=500 m)及其子流域土地利用组成
Figure 6. Land use composition of the buffer zone (r=500 m) and its sub-basins at the river sampling site
表 1 不同水体沉积物微塑料丰度分布特征
Table 1. Distribution of microplastic abundance in sediments of different water bodies
个·kg−1 水体类型 分区 样本数/个 平均值 标准差 最小值 最大值 城市
公园
湖泊西湖 10 175 45 110 250 其他 6 398 172 200 690 整体 16 259 153 110 690 西枝
江各
支流城市河流 6 500 101 360 660 郊区河流 2 500 226 340 660 乡村河流 4 495 369 200 1 000 整体 12 498 216 200 1 000 东江
干流
惠州段上段 6 82 38 40 130 下段 6 410 419 80 1 200 整体 12 246 331 40 1 200 研究区整体 40 327 257 40 1 200 
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表 2 微塑料丰度与土地利用间的Spareman相关系数
Table 2. Sparman correlation coefficients between microplastic abundance and land use
尺度 区域
(样点数/个)土地利用类型 建筑 裸地 绿地 水体 缓冲区
(r=500 m)支流(12) 0.102 −0.241 0.158 −0.295 东江(12) 0.322 −0.622* 0.455 −0.462 支流+东江(24) 0.499* −0.676** 0.589** −0.680** 子流域 支流子流域(6) 0.143 0.371 0.429 −0.657 注：*与**分别表示p<0.05和p<0.01。
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表 3 不同城市化河流湖泊沉积物微塑料丰度比较
Table 3. Comparison of microplastic abundance in sediments from different urbanized rivers and lakes
区域 河流 丰度/个·kg−1 主导形态 提取方法 文献来源 湖南 洞庭湖 388.6～501.4 纤维 ZnCl2 [33] 合肥 南淝河 661/330～1 363 纤维57.3% NaCl [34] 深圳 茅洲河 35～560 碎片89.4% ZnCl2 [18] 长沙 城市河流 413/308～581 碎片50.8% ZnCl2 [30] 城市湖泊 561/270～867 珠三角 东江下游 604 碎片 甲酸钾 [35] 西江下游 586 北江下游 132 惠州 支流 498/200～1 000 纤维86.5% NaCl 本研究 湖泊 259/110～690 纤维60.1% 干流 246/40～1 200 纤维66.8% 德国 科布伦茨 城市河流 2562/260～5 220 - ZnCl2 [36] 西班牙 埃纳雷斯堡 城市河流 937/50～2 630 碎片87% NaI [14] 南非 约翰内斯堡 城市河流 166.8/4～1 347 - NaCl [17] 注：“/”前为平均值，后为分布范围。
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