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石油炼化行业是指将原油等石油类物质进行一系列物理和化学加工处理，得到各种以汽油、煤油、柴油等为主的成品油石油产品和烯烃、芳烃等基础化工原料的行业，主要涉及原油开采、加工、炼油产品生产、销售和运输等方面，是石油工业和基础化工的关键连接点，担负着为社会提供燃动能源的重任，对国家能源安全、社会经济发展和建设节约型社会有着直接的影响。我国炼油能力逐年增长，到2022年，我国净增炼油能力1 260×104 t·a−1，总能力升至9.24×108 t·a−1，根据美国能源信息署统计，同年美国可运营炼油能力继续下降至8.98×108 t·a−1，中国已经稳居世界第一大炼油生产国[1]。然而我国石油炼化行业存在产能过剩和“大而不强”的问题。一方面，根据《高耗能行业重点领域节能降碳改造升级实施指南 (2022年版) 》[2]的工作目标，到2025年约30%的行业落后产能需要实施淘汰升级，以提高行业的绿色低碳能力。另一方面，我国炼油厂数量众多，截止目前资料统计，我国共有225家炼油企业，平均加工规模411×104 t·a−1。随着我国碳中和、碳达峰重大战略的持续推进，将推动石油炼化行业产能升级、结构优化、绿色低碳高质量发展。由于原料和产品的有毒有害性质，且其具有生产周期长、工艺链复杂、生产设备多、管线密集等特点[3-5]，以及前期监管缺失等原因，在开采、加工炼制及储存运输过程中容易出现“跑、冒、滴、漏”等现象，石油炼化工业场地存在较大环境污染风险，土壤及地下水污染形势严峻[6-7]，并对人体健康具有一定的危害。WU等[8]以我国胜利油田为对象，对不同人口密度地区多环芳烃的健康风险进行了评价，结果表明原油开采造成了区域内土壤的多环芳烃污染，在人口密度低、中和高的地区，成人总致癌风险 (TCR) 超过10−6的概率分别为9.9%、9.3%和13.4%，而儿童的TCR分别为7.8%、7.1%和10.1%。ZHANG等[9]对我国南方某炼油厂各加工单元的61种挥发性有机化合物 (VOCs) 逸散性排放进行了监测，以评估VOCs对该炼油厂工人的健康风险，结果表明基础化工和炼化领域内的工人均存在致癌风险。明确石油炼化行业特征污染物及开展相应的风险评估[10-11]，对后续产业升级改造及落后产能安全再利用具有重要的指导作用。
目前我国国内已经开展了不少在产或已经退役的石化类场地土壤及地下水污染的调查工作，结果显示，在石化场地及其周边土壤和地下水中检出有多种有机污染物，包括石油烃[12]、苯系物[13-14]和卤代烃[15]等挥发性有机物以及多环芳烃[16-18]等半挥发性有机物。同时已有研究表明原油中含有重金属，在原油炼制和加工的过程中所排放的大量废水、废气、废渣也可能对土壤及地下水造成一定的重金属污染[19-21]。因此，为避免此类石化场地遗留污染物对周围环境及人体健康造成更大的损害，明晰石油炼化行业的特征污染物并对其进行健康风险分析就变得尤为重要。
本研究通过整理国内炼化企业的地理位置信息及石化污染场地调查相关文献资料，分析我国石油炼化行业的分布情况及行业典型污染物，并对典型污染物的暴露特征及它们的潜在健康风险进行量化模拟计算，以期为石油炼化在产场地土壤与地下水风险管控提供基础理论支持。
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石油炼化行业作为我国国民经济的重要支柱产业，其分布情况与自然资源条件、交通运输条件、市场需求以及政策支持等多方面因素息息相关[22]。本研究通过“天眼查”、“百度地图”等公开渠道获取了我国总共4 330家石油炼化企业的地理位置信息，各地区的炼化企业数量分布见图1。从整体上来看，我国石油炼化行业的分布具有较明显的不均匀性，主要集中在东部沿海地区和长江中下游地区，空间格局呈“沿海强、内地弱”特征，小微炼厂众多，产业集约化、规模化、一体化水平较低，高端石化产品发展较为滞后[23]。借鉴一些发达国家的石化行业分布格局，近年来，我国进一步改善并优化了产业布局，形成了长江三角洲、珠江三角洲、环渤海地区三大炼化产业集聚区[24]和以东北、西北、沿江三大炼化产业带为特征的炼化产业“三圈三带”格局，空间布局基本成形。据统计，近年来新建的大型炼油企业基本布局于沿海地区炼化一体化基地，中西部、东北、西北地区没有新布局大型炼油项目。2023年下半年，国内暂无新建及改扩建炼油项目建成投产，全国炼油总能力保持在9.2×108 t的规模，而化工项目原料需求明显上升，预计全年原油加工量为7.36×108 t，未来产业集群化仍然是我国石化行业布局的主流趋势。
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为进一步了解石油炼化行业的典型污染物，本研究基于文献计量分析，在Web of Science (WOS) 数据库中以“refinery”“oil exploitation”“polluted sites”“soil”“groundwater”等为主题词进行检索，文献类型以“article”和“review”作为限制，共检索英文文献1 500余篇，将文献数据导出后运用VOSviewer (1.6.20) 的共现分析 (co-occurrence) 功能，对高频关键词进行分析，分析过程中对同义词进行替代后共有7 089个关键词，提取频次高于25次的57个关键词 (图2) [25-26]。图中，出现频次较高的与污染物种类相关的关键词有石油烃 (202次) ，多环芳烃 (228次) ，重金属 (132次) ，说明石油炼化污染场地以石油烃、多环芳烃和重金属为主要污染物类型。
此外，本研究在Web of Science (WOS) 、中国知网和万方数据库中使用关键词“石化场地”、“加油站”以及“炼油厂”等检索了2000—2023年近20年内国内报道的有关石化行业污染场地的调查文献及部分石化场地风险评估文献，对石化行业的特征污染物进行分析。如表1所示，本研究共计检索中英文文献46篇，涉及石化污染场地49个，分布于我国的七大地理分区，可以在一定程度上反映我国大部分地区的石化场地污染状况。这些文献报告了我国目前在役或是已经退役的一些石化场地及其周边土壤及地下水中的污染物数据，包括污染物种类、检出率、最小浓度、最大浓度和平均浓度等。所统计的石化场地中，共有42个场地涉及土壤污染调查，28个场地涉及地下水污染调查。根据数据统计分析结果，调查场地土壤中共检出污染物96种，调查场地地下水中共检出污染物69种，各污染物的场地检出率、最小浓度、最大浓度、平均浓度及筛选值如表2和表3所示 (仅展示场地检出率>15%的污染物信息) 。
从污染物的组成来看，石化场地土壤中的主要污染物种类为总石油烃 (TPH) 、多环芳烃 (PAHs) 、苯系物 (BTEX) 、卤代烃和重金属，污染类型以有机-无机复合污染为主，有机污染物中以TPH (场地检出率57.14%) 、苯 (45.24%) 和萘 (40.48%) 为主，这与李婷[19]的报道结果一致，无机污染物以铅 (54.80%) 和砷 (46.34%) 为主。场地地下水中主要污染物种类与土壤中总体相似，但对于PAHs类污染物质，仅有萘的检出率>15%。据报道，环境中90%的PAHs都储存在土壤介质中，这可能是由于PAHs结构内存在2个或2个以上苯环，具有一定疏水性，不易溶于水，而萘的环数最少，因此相较于其他PAHs，水溶性更高、迁移性更强[27-31]。TPH作为石油炼化行业最典型的特征污染物，是石油的主要组成成分，通常包含有多种不同的碳氢化合物，一般用TPH来衡量这类物质的总量，BTEX和PAHs作为指示化合物[32-34]。据《全国土壤污染状况调查公报》[35]统计结果显示，在调查的13个采油区的494个土壤点位中，超标点位占23.6%，TPH是主要污染物。本研究对文献中TPH的最大浓度进行了统计，以筛选值4 500 mg·kg−1[36]为限值，炼化场地土壤中TPH浓度最高达28 848 mg·kg−1[37]，以上海市第二类用地地下水中石油烃 (C10-C40) 筛选值1.2 mg·L−1为限值，炼化场地地下水中TPH污染浓度最高达91.1 mg·L−1[37]，表明石油炼化污染场地土壤和地下水存在较高的环境风险。
从污染物的浓度特征来看，各场地土壤和地下水中污染物的浓度变化范围较大，这可能是由于各场地的生产工艺和污染管控措施不尽相同，且场地土壤与地下水条件存在差异，导致污染程度各异。多数场地的污染物最小检出浓度为未检出 (ND) 或是很小，而最大检出浓度最高可达上千乃至上万mg·kg−1或mg·L−1，例如韩丰磊等[37]对一废弃石化场地的污染调查发现土壤中TPH的浓度范围为32~28 848 mg·kg−1。从场地污染物的平均浓度来看，土壤中各污染物的平均浓度都处在一个较低的水平且未超过相应筛选值，而地下水中的TPH、苯、甲苯、乙苯和1,2-二氯乙烷均超过了筛选值，超标倍数分别为6.18、2.01、2.24、5.73和3.75倍。土壤中以TPH和重金属的平均浓度占污染物总量 (平均浓度总和) 比例最高，分别为87.91%和8.27%，地下水中则以BTEX和TPH占比最高，分别为66.88%和32.85% (图3) 。
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石油炼化场地属于《城市用地分类与规划建设用地标准》GB50137-2011规定的第二类工业用地[39]。本研究选取表2 (土壤) 和表3 (地下水) 中列出的污染物作为关注污染物，利用课题组自主研发的污染场地土壤与地下水风险评估软件HERA++[40]，依据《建设用地土壤污染风险评估技术导则》 (HJ 25.3-2019) [41]初步计算各类污染物不同暴露途径下的健康风险并推导主要暴露途径的贡献率[42-45]。本研究根据所有统计文献中各污染物在每个场地的最大浓度进行健康风险计算。若计算得到的单一污染物的危害商 (hazard quotient，HQ) 大于1或致癌风险 (carcinogenic risk，CR) 大于10−6，可以认定为该地块区域的污染风险不可接受，反之则没有风险[46-50]。各受体暴露参数均为《建设用地土壤污染风险评估技术导则》 (HJ 25.3-2019) [41]推荐默认值。
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1) 土壤污染物健康风险。风险表征结果如图4所示，其中图4(a)、(c)、(e)反映了各场地土壤中污染物的HQ统计结果，HMs中仅有砷和镍存在部分超标，二者超标率仅为5%；PAHs的HQ均小于1，说明土壤中PAHs不存在非致癌风险；TPH、苯和二甲苯的HQ均有超标，超标率分别为38%、12%和33%，其中TPH的HQ最大值达19.1。而图4(b)、(d)、(f)则反映了各场地土壤中污染物的CR统计结果，HMs中砷和镍的超标率分别为5%和11%；PAHs中仅有萘和苯并(a)芘存在少数超标，超标率均不高于10%；BTEX中以苯和乙苯的超标率最高，分别为41%和29%，其中苯的CR普遍较高，最大值达1.05×10−4。
2) 地下水污染物健康风险。如图4(g)所示，场地地下水污染物仅有TPH的HQ超标，且超标率高达65%，HQ最大值为75.9，说明其存在较高的非致癌风险。如图4(h)所示，地下水中各污染物的CR超标率从高到低依次为1,2-二氯乙烷 (29%) 、苯 (27%) 和乙苯 (22%) ，其中以苯的CR最高，达1.84×10−5。
3) 暴露途径贡献率分析。针对场地土壤与地下水中风险超标率高于10%的污染物，利用HERA++软件，根据国家导则默认参数，推导出了它们在不同暴露途径下的贡献率 (exposure pathway contribution，PPC) ，见表4。表4的贡献率分析结果表明，土壤中重金属镍的主要暴露途径为吸入室内土壤颗粒物，致癌风险贡献率高达82.80%，其次为吸入室外土壤颗粒物 (17.20%) 。土壤中的苯、乙苯、二甲苯和TPH等有机物以吸入下层土壤室内蒸气为主要暴露途径，致癌风险/非致癌危害商贡献率均达90%以上，其他途径占比较小，不超过5%。地下水中污染物均以吸入地下水室内蒸气为主要暴露途径，对致癌风险/非致癌危害商的贡献率都高达96%以上，吸入地下水室外蒸气途径贡献率或可忽略不计。
以上的暴露途径贡献率分析结果可为降低石油炼化行业从业人员的健康风险提供一定的指导依据。相关从业人员工作时应佩戴好相应的防护用具，如面具、手套等，如有待建新厂区，建议选址时做好前期勘查工作，尽量以粘性土作地基，对于已建成厂区应加强对室内地面裂缝的监测，以减少蒸气入侵带来的健康风险。
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本研究仅基于可查询的已公开发表的文献数据对我国石油炼化行业场地典型污染物的浓度和健康风险进行统计分析，而较多污染场地调查监管情况由于数据保密性，难以被查询获取，研究结果仅能部分反映我国石化行业污染特征与潜在健康风险情况，因此评估结果具有一定的不确定性；此外，本次风险评估研究主要根据我国《建设用地土壤污染风险评估技术导则》 (HJ 25.3-2019) [41]推荐的默认参数进行统一计算，但我国石油炼化行业场地分布广泛，不同区域场地水文地质条件及人群暴露特征差异显著，因此评估结果可能与实际特定条件下的风险水平存在差异。总体而言，本研究主要起到对石油炼化行业场地典型污染物的人群健康风险进行初步筛选作用。
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1) 我国石油炼化行业的分布具有较强的不均匀性，空间分布呈“沿海强、内地弱”特征。近年来，我国进一步改善和优化了产业布局，形成了长江三角洲、珠江三角洲、环渤海地区三大炼化产业集聚区和以东北、西北、沿江三大炼化产业带为特征的炼化产业“三圈三带”格局，空间布局基本成形，未来产业集群化仍会是我国石化行业布局的主流趋势。
2) 石油炼化行业污染场地土壤污染类型以有机-无机复合污染为主，主要污染物种类为总石油烃 (TPH) 、多环芳烃 (PAHs) 、苯系物 (BTEX) 、卤代烃和重金属，其中以铅和TPH的场地检出率最高，分别为56.10%和53.66%。场地地下水以有机污染为主，其中以苯和TPH的场地检出率最高，分别为61.54%和57.69%。各场地土壤和地下水中污染物的浓度变化范围较大，可能是由于各场地的生产工艺不尽相同，且场地土壤与地下水条件存在差异，导致污染程度各异。土壤中以TPH和重金属占污染物总量比例最高，分别为87.91%和8.27%，地下水中则以BTEX和TPH占比最高，分别为66.88%和32.85%。
3) 污染物的风险表征结果表明，场地土壤中HQ超标污染物主要为TPH (38%) 、二甲苯 (33%) 、苯 (12%) ，以TPH的HQ最高，达19.1；CR超标污染物主要为苯 (41%) 、乙苯 (29%) 和镍 (11%) ，以苯的CR最高，达1.05×10−4。场地地下水中仅有TPH的HQ超标，超标率高达65%，HQ最大值75.9；各污染物的CR超标率从高到低依次为1,2-二氯乙烷 (29%) 、苯 (27%) 和乙苯 (22%) ，其中苯的CR最大值1.84×10−5。综上，应重点关注场地中TPH和苯带来的非致癌和致癌风险。对各暴露途径的贡献率分析表明，土壤中重金属镍的主要暴露途径为吸入室内土壤颗粒物，苯、乙苯、二甲苯和TPH等有机物以吸入下层土壤室内蒸气为主要暴露途径；而地下水中污染物均以吸入地下水室内蒸气为主要暴露途径。
我国石油炼化行业特征污染物及其健康风险分析
Analysis of characteristic pollutants and health risks in the petroleum refining industry in China
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摘要: 石油炼化行业是我国国民经济的重要支柱产业，但其在加工炼制及储存运输过程中出现的“跑、冒、滴、漏”等现象造成了土壤和地下水的污染，给人体健康带来了一定风险。本研究通过梳理国内石油炼化企业的空间分布及相关污染调查文献资料，查明了我国石油炼化行业典型污染物，并分析了典型污染物的暴露特征及潜在健康风险。结果表明我国石油炼化行业的分布具有较强的不均匀性，空间分布呈“沿海强、内地弱”特征。该类场地中以有机-无机和有机-有机复合污染为主，主要污染物为总石油烃 (TPH) 和重金属，而地下水中以TPH和苯系物等有机污染为主。污染物的风险表征结果表明，场地土壤中TPH (38%) 、二甲苯 (33%) 和苯 (12%) 存在显著非致癌健康风险，其中TPH的危害商达19.1；而苯 (41%) 、乙苯 (29%) 和镍 (11%) 存在显著的致癌健康风险，苯的致癌风险水平为1.05×10−4。地下水中TPH的非致癌危害最高为75.9，苯的致癌风险最高为1.84×10−5。因此控制TPH和苯系物非致癌危害和致癌风险是石油炼化场地中土壤与地下水污染治理的关键。Abstract: Petroleum refining is an important pillar industry of China's national economy. However, the phenomena of “running, bubbling, dripping and leaking” in the process of processing, refining, storage and transportation have caused soil and groundwater pollution, which poses a certain risk to human health. By combing the spatial distribution characteristics of domestic petroleum refining enterprises and relevant pollution investigation literature, this study analyzed the typical pollutants in China's petroleum refining industry, and analyzed the exposure characteristics of typical pollutants and their potential health risks. The results showed that the petroleum refining industries in China were unevenly distributed in coastal areas mostly and less in inland areas. The sites were mainly polluted by the mixed organic-inorganic or organic-organic compounds, with total petroleum hydrocarbon (TPH) and heavy metals as dominant pollutants in soil, while TPH and BTEX mainly in groundwater. On the one hand, the results of risk characterization showed that TPH (38%), xylene (33%) and benzene (12%) in soils could introduce notable noncarcinogenic health risk with the highest hazard quotient (HQ) of 19.1 for TPH, and the carcinogenic risks (CR) of benzene (41%), ethylbenzene (29%) and nickel (11%) were much higher than other pollutants, with the highest CR of 1.05×10−4 for benzene. On the other hand, the highest HQ for TPH was up to 75.9, while the highest CR for benzene reached 1.84×10−5. Therefore, controlling the non-carcinogenic hazards and carcinogenic risks of TPH and BTEX is the key for the remediation of soil and groundwater contamination in petroleum refinery sites.
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图 1 我国石油炼化企业分布
Figure 1. Distribution of petroleum refining and chemical enterprises in China
图 2 石油炼化污染场地关键词共现网络
Figure 2. Keywords co-occurrence network of petroleum refining contaminated sites
图 3 土壤与地下水中各类污染物平均浓度占污染物总量比例
Figure 3. Concentrations of various pollutants in soil and groundwater accounted for the proportion of total pollutants
图 4 近20年我国石化污染场地土壤与地下水中污染物的风险统计
Figure 4. Risk statistics of pollutants in soil and groundwater of petrochemical contaminated sites in China in last 20 years
表 1 我国石化场地污染调查的文献地理位置分布
Table 1. Geographical distribution of literature on pollution investigation of petrochemical sites in China
地区 省级行政区及场地计数 场地总数 华东 山东 (6) 、上海 (3) 、江苏 (3) 、浙江 (2) 、福建 (1) 、安徽 (1) 16 西北 甘肃 (5) 、山西 (2) 、新疆 (2) 、陕西 (2) 11 西南 重庆 (3) 、四川 (1) 、贵州 (1) 5 东北 辽宁 (3) 、吉林 (2) 5 华南 广州 (5) 5 华北 北京 (4) 4 华中 河南 (2) 、湖北 (1) 3 总计 — 49 
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表 2 石化场地土壤主要污染物组成与含量特征
Table 2. Composition and content characteristics of major pollutants in soil of petrochemical sites
污染物类别 污染物名称 场地检出率/% 浓度/mg·kg−1 最小 最大 平均 筛选值 石油类 TPH 57.14 0.8 56 967 1 953.39 4 500a 重金属 铅 54.80 2.27 454 29.36 800a 砷 46.34 0.012 112 10.87 60a 镍 45.24 5 954 33.34 900a 铜 45.24 3.60 1 030 33.50 18 000a 镉 42.86 0.02 7.69 0.44 65a 汞 40.48 0.004 13.40 0.82 38a 铬 30.95 0.50 206 60.10 — 锌 23.81 7.5 2050 104.81 — 苯系物 苯 45.24 0.004 155 2.38 4.00a 甲苯 40.48 ND 79.25 5.52 1 200a 乙苯 33.33 ND 95.90 20.74 28a 二甲苯 33.33 ND 2137 — 570a 多环芳烃 萘 40.48 ND 166.1 7.01 70a 苯并[k]荧蒽 35.71 ND 3.09 0.21 151a 苯并[a]蒽 35.71 ND 2.61 0.16 15a 苯并[a]芘 35.71 ND 2 0.21 1.50a 苯并[b]荧蒽 33.33 ND 0.90 0.14 15a 茚并[1,2,3-c,d] 33.33 ND 1.20 0.13 15a 芘 30.95 ND 4.03 0.35 — 䓛 28.57 ND 4.32 0.35 1 293a 苯并[g,h,i]苝 28.57 ND 0.96 0.14 — 菲 28.57 ND 9.75 1.10 — 荧蒽 26.19 ND 1.85 0.22 1.50a 二苯并[a,h]蒽 26.19 ND 1.30 0.17 — 芴 21.43 ND 5.06 0.52 — 蒽 21.43 ND 5.86 0.70 — 苊 19.05 ND 0.65 0.08 — 苊烯 16.67 ND 0.76 0.08 — 卤代烃 氯仿 16.67 0.000 55 0.14 0.02 0.90a 二氯甲烷 16.67 0.000 75 15.59 0.05 616a 注：场地检出率指污染物在所有统计场地中检出的频率；ND表示污染物未检出；“—”表示数据缺失；筛选值a选取《土壤环境质量 建设用地土壤污染风险管控标准 (试行) 》 (GB36600—2018) [36]中第二类用地筛选值。
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表 3 石化场地地下水主要污染物组成与含量特征
Table 3. Composition and content characteristics of major pollutants in groundwater of petrochemical sites
污染物类别 污染物名称 场地检出率/% 浓度/mg·L−1 最小 最大 平均 筛选值 石油类 TPH 60.71 0.0042 2 777.40 8.62 1.2c 重金属 砷 21.43 ND 0.0254 0.001 0.05b 铅 17.86 ND 0.285 0.001 0.1b 苯系物 苯 60.71 ND 44.71 0.321 0.12b 二甲苯 50 ND 197.185 8.78 — 甲苯 42.86 ND 155.625 4.54 1.4b 乙苯 32.14 ND 32.66 4.04 0.6b 卤代烃 1,2-二氯乙烷 25 ND 5.45 0.19 0.04b 多环芳烃 萘 17.86 ND 0.233 0.006 0.6b 注：场地检出率指污染物在所有统计场地中检出的频率；ND表示污染物未检出；“—”表示数据缺失；筛选值b选取《地下水质量标准》[38]中Ⅳ类水体限值；筛选值c选取上海市建设用地地下水污染风险管控筛选值补充指标。
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表 4 土壤与地下水中污染物在不同暴露途径下对致癌风险/危害商的贡献率
Table 4. Contribution rates of pollutants in soil and groundwater to carcinogenic risk/hazard quotient under different exposure paths
环境介质 污染物 不同暴露途径下对致癌风险 (非致癌危害商) 的贡献率/% PPCsing PPCsder PPCsip PPCsop PPCssur-ov PPCssub-ov PPCsiv PPCgwov PPCgwiv 土壤 镍 — — 82.80 17.20 — — — — — 苯 3.00 (3.14) — 0.01 (0.01) 0.00 (0.00) 0.60 (0.62) 1.20 (1.23) 95.20 (95.00) — — 乙苯 4.50 — 0.00 0.00 1.50 3.00 91.00 — — 二甲苯 (0.55) — (0.04) (0.01) (1.61) (3.21) (94.58) — — TPH (0.78) — (0.00) (0.00) (0.11) (0.23) (98.88) — — 地下水 苯 — — — — — — — 3.09 96.91 乙苯 — — — — — — — 2.99 97.01 1,2-二氯乙烷 — — — — — — — 3.89 96.11 TPH — — — — — — — (2.54) (97.45) 注：PPCsing，经口摄入土壤；PPCsder，皮肤接触土壤；PPCsip，吸入室内土壤颗粒物；PPCsop，吸入室外土壤颗粒物；PPCssur-ov，吸入表层土壤室外蒸气；PPCssub-ov，吸入下层土壤室外蒸气；PPCsiv，吸入下层土壤室内蒸气；PPCgwov，吸入地下水室外蒸气；PPCgwiv，吸入地下水室内蒸气；括号内为危害商贡献率； —，污染物对应暴露途径下无致癌风险/非致癌危害商。
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