惠州市环境空气污染物监测数据来源于《广东省空气质量状况》( https://app.gdeei.cn/StationStatus/AppCheck) ，主要包括PM_{2. 5}、PM₁₀、SO₂、CO、NO₂ 和O₃等污染物的年均质量浓度、月均质量浓度实况统计数据，并计算了各污染物的单项指数 (参考《环境空气质量评价技术规范 (试行) 》 (HJ 663-2013) C.1公式计算) ，分析大气环境质量状况和主要大气污染物浓度的变化趋势，以及影响其变化的可能要素。

本研究包含排放清单编制、模型设置与情景模拟、污染贡献分析3个部分，按图1所示技术路线开展。珠三角2016和2020年排放清单由华南理工大学研究团队提供。CMAQ (Community Multi-scale Air Quality，即通用多尺度空气质量) 模拟体系中的不同情景方案源于“十三五”期间惠州市大气环境质量改善的主要影响因素设计，用以评估各影响因素对惠州市大气环境质量改善的贡献。为验证模型的可靠性，利用模拟区域内国控站点监测数据进行校验。模型结果经与实际监测数据校验满足误差要求后，采用SMAT-CE (Software for Model Attainment Test-Community Edition，即达标评估软件) 工具^[5]将模型-监测数据融合处理，以进一步利用监测值减小模拟误差。最后，通过比较不同排放情景与基准情景模拟结果的浓度差异，分析了惠州市大气污染治理措施对大气环境质量改善的影响。

使用WRF-CMAQ三层嵌套模拟体系，模拟区域如图2所示。三层嵌套网格分辨率从外至内分别为27 km×27 km、9 km×9 km和3×3 km。各层网格行列数分别为175×124、133×133、106×130，模拟域垂直方向分为14层。最外层初始文件和边界文件为CMAQ的默认配置文件；第2层和第3层的初始文件和边界文件均来自上层网格的模拟结果；第3层网格区域是研究区域，经纬度为114.281°E~114.782°E，22.582°N~22.910°N，分为惠州市、周边城市和域内其他城市 (不包含在排放情景内) 3类。图2中五角星形是惠州市5个国控大气环境质量站点 (河南岸金山湖子站、下埔横江三路子站、江北云山西路子站、惠阳区承修路船湖子站和大亚湾管委会子站) 所在位置，其数据代表了惠州市大气环境质量状况。为减小初始条件误差影响，提前5 d进行WRF-CMAQ模拟。

WRF模型版本为v3.9.1，气象驱动数据来自美国国家环境预报中心 (the National Center for Environmental Forecasting，NCEP) 提供的气象再分析资料 (Final Operational Global Analysis，FNL) ，时间间隔为6 h，分辨率1 (°)×1 (°)，包含位势高度、海平面气压、地面气压、海面温度、温度、相对湿度、冰层覆盖、垂直运动和涡度等气象参数。此外，本研究还使用 NCEP 自动化数据处理 (automated data processing，ADP) 全球地表观测数据和探空观测数据进行网格四维数据同化。WRF主要物理过程参数见表1，参数化方案与已有研究报道相同^[6]，模拟区域与CMAQ 模型网格重合，但在其基础上各添加上下3行和左右3列。CMAQ 是美国环保署开发的第3代模式，WRF模型的输出结果为CMAQ模型提供气象场。使用CMAQ v5.2(即CMAQ模型版本为v5.2) 基于污染源排放清单、气象数据等输入资料，可得到模拟区域主要大气污染物浓度。参考上述已有研究和惠州市大气环境质量实测数据，选取2016和2020年1、4、7、10月作为典型模拟时段，以模拟结果均值代表惠州市2016和2020年大气污染物的年际浓度；模拟气相化学反应与气溶胶反应分别采用CB6和AERO6机理。

为评估主要因素对惠州市大气环境质量改善影响，设置了5组模拟情景。表2列出了各模拟场景细节。1)基准情景2016-BASE和2020-BASE，分别表征惠州市2016年和2020年的大气环境质量实际情况。2)气象因素情景(MET)，基于同一份2016-BASE清单，输入不同年份 (2016和2020年) 气象，评估气象变化的影响。3)疫情情景(COV)，基于2020年活动水平数据、各排放源相关参数及文献调研等资料，估算2020年疫情影响情况下各类人为源的排放水平作为输入，评估疫情对大气环境质量的影响；4)以2016-BASE为基准，设计惠州排放控制情景(HZC)和周边城市排放控制情景(SURC)，分别研究本地减排控制和周边地区减排控制的效果；5)设计燃煤电厂减排情景(PSC)、交通运输源减排情景(TRA)、扬尘源减排情景(DSC)和VOCs相关源减排情景(VOCs_PRC) 4个本地减排情景，研究惠州市主要减排政策对大气环境质量影响。系列控制情景MET、HZC、SURC、PSC、TRA、DSC和VOCs_PRC的自然排放、初始和边界条件与2020-BASE情景相同，仅人为排放和气象条件有所变化。

模拟区域第1层和第2层的人为排放清单来自清华大学MEIC (Multi-resolution Emission Inventory for China，即中国多尺度排放清单模型) 全国排放清单，第3层采用华南理工大学开发的2016和2020年广东省排放清单。清单编制采用排放因子法^[7]，根据编制年份的活动水平和排放因子数据，计算并建立空间分辨率3 km×3 km的大气污染源排放清单，涵盖SO₂、NO_x、PM_2.5、PM₁₀、VOCs、CO、NH₃等7种污染物。活动水平数据来源于广东省统计年鉴和《中国能源统计年鉴》，排放因子来自技术指南和文献资料等。

清单结果显示2020年惠州市人为排放SO₂、NO_x、PM_2.5、PM₁₀、VOCs和CO分别为1.7×10⁴、5.9×10⁴、3.5×10⁴、10.9×10⁴、8.1×10⁴和24.6×10⁴ t。与2016年相比，2020年惠州SO₂、NO_x、PM_2.5、PM₁₀、VOCs、CO排放量分别下降了53.6%、48.3%、41.7%、30.5%、38.6%和29.2%。周边6个城市 (广州、河源、深圳、汕尾、东莞、韶关) SO₂、NO_x、PM_2.5、PM₁₀、VOCs、CO排放量相比2016年分别减少了35.2%、37.9%、32.6%、22.4%、30.5%和33.4%。图3显示虽然惠州各个空气污染物的减排总量低于周边城市，但具有较高的减排比例。

图4表明，2020年惠州市大气环境质量整体改善明显，环境空气质量综合指数及优良率均达到“十三五”时期的最优水平，扭转了2016—2019年大气环境质量总体下滑的局面。从单项污染指标来看，影响环境空气质量综合指数的主要污染物是O₃、PM_{2. 5}、PM₁₀和NO₂；与2016相比，2017—2019年惠州市大气环境质量综合指数呈波动上升趋势，2017、2018和2019年O₃、PM_{2. 5}、PM₁₀和NO₂质量浓度均呈波动上升的态势；而2020年环境空气质量综合指数则改善7%，主要是由于PM_{2. 5}、PM₁₀和NO₂均有不同程度的改善，尽管O₃质量浓度上升13%，但PM_{2. 5}、PM₁₀和NO₂质量浓度分别下降了20%、7%和18%。2016—2020年惠州市空气质量优良率保持在95%以上，2020年达到五年内最佳 (97.8%) 。因此，研究“十三五”期间惠州市大气环境质量的改善策略，可基于2016和2020年的对比，使用大气环境质量模型模拟进一步分析气象条件变化、疫情影响和大气污染治理减排等因素与大气环境质量状况的关联性影响。

图5表明，“十三五”期间惠州市SO₂与CO质量浓度保持在低位，PM_{2. 5}、PM₁₀、NO₂和O₃质量浓度月变化特征较为显著，每年大气环境质量季节性的波动大体可用1、4、7和10月的数据变化来表征。O₃质量浓度峰值主要出现在4—10月，这跟高温、低湿、强辐射等气象条件在一年中的分布变化情况密切相关。同一年度PM_{2. 5}、PM₁₀和NO₂质量浓度月变化趋势大体一致，其中颗粒物污染物浓度峰值出现在秋冬季，这跟秋冬季干燥少雨易引发颗粒物特别是扬尘污染有关。

“十三五”期间，惠州市共有超标天数60 d，其中臭氧超标天数55 d，PM_2.5超标天数5 d (2016年2月和3月各1 d，2017年1月和12月各1 d，2018年2月1 d) ，2019年起通过春节期间烟花爆竹禁燃等大气环境质量保障行动，消除了PM_2.5超标天数。惠州市大气环境质量超标主要由臭氧污染造成，尤其是2019年以来臭氧污染导致的超标天比例达到100%，表明臭氧已成为影响惠州市大气环境质量优良率提高的关键污染物。图6表明惠州市臭氧超标天出现在4—12月，主要集中在7—9月。

近年来，珠三角臭氧浓度呈波动上升的趋势^[8-9]，夏秋季频频出现长时间、大范围、高浓度的区域性臭氧污染过程。尤其是在2019年秋季，全国大范围出现高温晴热静稳天气，我国中东部大部分地区均出现了不同程度的臭氧污染；与此同时， 控制广东省大部分地区的副高强度大，控制时间长；特别是9月份，在副热带高压控制以及热带气旋外围的双重作用下，广东的下沉气流加强，高温酷热天气加剧，O₃污染严重，导致珠三角9月大气环境质量优良率仅为 47. 4%^[10-12]。这些不利的气象条件已成为制约珠三角大气环境质量进一步改善的关键瓶颈。图7显示惠州市和珠三角每月臭氧浓度变化趋势大体一致，说明臭氧污染受区域性的影响明显。

在上述背景下，2016—2020年惠州市臭氧浓度总体呈上升态势，然而2020年大气环境质量优良率较2016年仍有所改善。2020年臭氧污染对应不同时间阶段呈现出不同的污染特征。1) 疫情管控期间 (1月23日—3月31日) 。社会经济活动下降显著，除部分工序流程不可中断的行业外，珠三角工业生产活动总体放缓，交通运输活动水平大幅降低，以上因素导致臭氧前体物NO_x和VOCs等大气污染物排放明显减少，1—3月惠州市臭氧、NO₂、PM_2.5和PM₁₀等污染物质量浓度处于“十三五”期间同期低位，未出现大气环境质量超标天。2) 全面复工复产阶段 (4月) 。广东省众多行业恢复正常化，大气污染物排放增加，多项污染物浓度接近历史同期水平，广州、东莞与中山等地的VOCs质量浓度同比上升7%~31%，加上广东出现了高温、强日照等不利气象条件，2020年4月珠三角日照时数达到同比增长56%，也明显高于2017—2019年同期的水平^[13]，珠三角和惠州市臭氧浓度均达到年度峰值，4月惠州市臭氧超标2 d。3) 大气污染防治攻坚阶段 (5月底至年终) 。广东省生态环境厅先后出台了《2020年夏秋挥发性有机物治理达标排放百日服务行动方案》、《关于开展蓝天保卫战百日冲刺工作强化督导帮扶的通知》，广东省大范围实施了臭氧前体物协同治理，包括惠州市在内的珠三角城市加强了工业污染源废气排放综合治理“三率” (治污设施收集率、运行率和去除率) 及污染天气预警期间启动错峰或减荷生产等应对措施，区域联防联控有助于减少臭氧高峰时段 (10时至18时) NO_x和VOCs排放，2020年8—11月珠三角和惠州市臭氧质量浓度峰值均较2017、2018和2019年同期下降明显，2020年5—12月惠州市超标天数也降至“十三五”期间同期最低值 (6 d) 。

根据实测数据，2020年惠州市NO₂、PM₁₀、PM_2.5质量浓度为18、38和20 µg·m⁻³，较2016年分别下降18.1%、7.3%和20%；O₃质量浓度为138 µg·m⁻³，较2016年上升13.1%。为进一步探究2020年惠州市大气环境质量较2016年整体改善的原因，利用WRF-CMAQ模拟结果，进一步分析了惠州市本地减排措施 (燃煤电厂减排、交通运输源减排、扬尘源减排和VOCs相关源减排) 、周边城市排放控制、气象条件变化和新冠疫情等因素对惠州市大气环境质量的关联性影响。WRF-CMAQ模拟结果表明 (表3) ，扬尘源减排、VOCs相关源减排、交通运输源减排、燃煤电厂减排、新冠疫情影响、周边城市减排和较为有利的气象条件均可降低大气污染物浓度，其中综合减排更有利于大幅度降低NO₂和PM₁₀质量浓度。

1) 气象条件的影响。2016和2020年惠州市主要气象因素见表4，2020年平均风速和总降水量较2016年分别增加0.3 m·s⁻¹和211.9 mm，温度相差不大。较高的风速和更多的降雨量有利于污染物扩散，能够有效稀释污染物浓度^[14]。已有研究发现，相对湿度、云量和太阳辐射是O₃化学反应的重要因素^[15]，较低的相对湿度、较少的云量和较高的太阳净辐射有利于光化学反应，导致O₃生成增多^[16]。2020年相对湿度较2016年增加了2.9%，云率增加9.1%，太阳净辐射减少11.9 W·m⁻²。模拟情景MET用于评估气象条件对惠州市大气环境质量的影响，结果显示在人为排放相同时，在2020年气象条件的影响下，NO₂、PM_2.5、PM₁₀和O₃质量浓度分别降低了2.6%、4.4%、1.7%和0.9%。

2) 惠州市本地减排措施的影响。图8是各污染源减排情景下的大气污染物空间分布差值图 (包含SO₂、NO₂、PM_2.5、PM₁₀和O₃) 。其中，扬尘源情景 (DSC) 下惠州市西北部、中部和南部颗粒物减排效果较明显，对应的博罗县、惠城区和惠阳区是惠州市的中心区域，建筑施工场地和道路路网相对密集。扬尘减排措施重点聚焦建筑工地扬尘污染防治，同时强化道路清洁、洒水频次，能够有效防尘抑尘、净化空气。

在O₃污染缓解方面，VOCs相关源情景 (VOCs_PRC) 对于惠州市中心及西部城区的影响较为突出，而燃煤电厂源情景下 (PSC情景，主要削减NO_x与SO₂) O₃质量浓度不降反升。尽管O₃前体物NO_x和VOCs排放质量浓度均有下降，但NO_x排放的削减会造成本地NO滴定作用的减弱，不利于O₃的消耗，其副作用超出了VOCs减排对降低O₃质量浓度的促进作用，导致O₃总体质量浓度升高^[17-19]。

对于SO₂而言，燃煤电厂减排情景的贡献较大，归因于燃煤电厂是SO₂的主要污染来源。燃煤电厂情景 (PSC) 对于NO_x的减排同样贡献较大，主要由于燃煤电厂实施的超低排放改造严格限制了NO_x和SO₂排放标准。据测算超低排放改造工作完成后，以各燃煤电厂2013年排放总量为基数，每年氮氧化物和SO₂削减比例均超过50%，减排效果显著。交通源情景对于颗粒物和NO_x的减排具有一定贡献，但贡献幅度相对较低，随着下阶段更严格机动车污染排放标准的实施与新能源车辆的推广，交通源仍有较大的减排潜力。

经上述情景模拟测算，惠州市本地减排措施对PM_2.5、NO₂和PM₁₀等主要污染物质量浓度的降低均起到了促进效果。1) 燃煤电厂超低排放改造严格限制了氮氧化物和颗粒物排放标准，对于NO₂质量浓度贡献比达到4.5%，是除交通源减排措施外影响NO₂减排的第二大因素，对PM₁₀减排也有一定贡献率 (2.5%) ；2) 交通源减排措施对于NO₂和颗粒物减排具有一定贡献，贡献比分别为5.7% (NO₂) 、1.2% (PM₁₀) 和3.6% (PM_2.5) ；3) 扬尘源减排对降低PM_2.5、PM₁₀质量浓度的贡献比分别达到了6.4%和2.4%，是颗粒物减排的首要贡献因素。

3) 新冠肺炎疫情的影响。疫情期间政府采取了限制人口聚集、关闭学校和12路段封锁等措施^[20]，从源头上降低了污染物排放源的活动水平，社会活动大幅减弱，有利于大气环境质量改善^[4]。模拟结果显示，除O₃外，疫情对降低其他污染物的质量浓度均有一定程度的贡献，其中对于降低NO₂和PM_2.5质量浓度的贡献较大，分别为2.6%和2.0%。2020年惠州市疫情带来的减排影响主要发生在2—3月 (2—3月为当地防疫严控期，3月之后社会生产活动恢复正常) ，且2月也叠加了春节、元宵节带来的减排影响，这说明疫情不是影响惠州市2020年全年大气环境质量的主要因素。

4) 周边城市减排的影响。2020年，在广东省生态环境厅的部署下，全省大范围特别是珠三角在大气污染防治攻坚阶段步调一致的采取了一系列减排措施。这些周边城市减排与惠州市本地减排形成了协同效应，对降低惠州市各项污染物质量浓度也起到了一定的作用，尤其对于一次污染来源为主的污染物NO₂ (1.8%) 和PM_2.5 (0.9%) 改善幅度较大。这说明对机动车、扬尘等重点污染源应当开展区域联防联控，共同提升区域环境大气环境质量^[14]。

5) 臭氧质量浓度变化分析。近年来臭氧污染日益凸显，PM_2.5和O₃具有共同的前体物，能通过一系列复杂的光化学反应彼此影响^[21-22]，如何协同控制颗粒物和臭氧已成为管理部门制定减排政策的一项挑战。惠州市本地VOCs相关源减排、气象条件改善和周边城市减排均有效削减了臭氧前体物VOCs等污染物质量浓度，对降低臭氧浓度贡献比分别为6.4%、0.9%和0.7%；但疫情对惠州市的影响、惠州市本地交通源减排和燃煤电厂减排在降低PM_2.5和NO₂等污染物质量浓度的同时，也降低了局地NO的排放质量浓度，导致对臭氧滴定作用减弱，故O₃质量浓度不降反升；经测算，疫情、交通源减排和燃煤电厂减排对臭氧质量浓度上升的贡献比分别为9.2%、8%和4%。NO局地滴定效应对臭氧浓度的影响程度与当地处于何种臭氧前体物 (NO_x或VOCs) 控制区有关，且气象条件的多变性也增加了不确定因素，因此仍需进一步研究，以增进对城市臭氧污染的科学认识。

1) 2020年惠州大气环境质量综合指数、优良率分别为2.77、97.8%，均到“十三五”期间最佳水平；与2016年相比，2020年惠州市NO₂、PM_2.5和PM₁₀质量浓度分别降低了18.1%、7.3%和20%，这是惠州市本地污染源减排、周边城市污染源减排、新冠疫情和气象条件改善等因素共同作用的结果。模拟结果表明，基于2016年大气污染源排放清单，2020年的气象条件更有利于NO₂、PM_2.5、PM₁₀和O₃质量浓度的降低，可分别减低2.6%、4.4%、1.7%和0.9%；惠州本地污染源减排措施对NO₂、PM_2.5和PM₁₀的降低贡献最大，贡献率分别为10.1%、12.8%和4.6%；新冠疫情对降低NO₂和PM_2.5质量浓度的贡献率分别为2.6%和2.0%；周边城市污染源排放措施对降低惠州市各项污染物质量浓度也有一定的贡献，尤其有利于降低NO₂ (1.8%) 和PM_2.5 (0.9%) 的质量浓度。

2) “十三五”期间惠州市臭氧浓度呈波动上升趋势，这与珠三角近年来臭氧污染加重的大环境背景有关；惠州市臭氧超标天出现在4—12月，主要集中在7—9月；2020年8—11月惠州市臭氧质量浓度峰值较2017、2018和2019年同期均有下降，臭氧污染的减轻明显减少了大气环境质量超标天数；臭氧已成为改善惠州市大气环境质量优良率最关键的污染物。

3) 局地NO滴定效应对臭氧污染的影响仍有待进一步定量分析，但2020年下半年惠州市与周边城市采取的污染防控政策在一定程度上减少了臭氧超标天数。这说明继续加强NO_x和VOCs等臭氧前体物区域性协同减排研究，对改善城市大气环境质量有重要意见。