生物炭基调理剂对水稻镉吸收的影响

罗惠莉; 王宇霖; 周思; 姜良军; 周颖; 马贵权; 吴根义; 杨建; 姜良政

doi:10.12030/j.cjee.201712041

生物炭基调理剂对水稻镉吸收的影响

1.
湖南农业大学资源环境学院，长沙410128
2.
湖南鼎玖能源环境科技有限公司，长沙410005
基金项目:
湖南省重点研发计划项目（2016SK2061）

湖南省教育厅科学研究重点项目（16A092）

Effect on absorption of Cd in rice applying biochar-based conditioner

1.
College of Resources and Environment, Hunan Agricultural University, Changsha 410128,China
2.
Hunan Dingjiu Energy Environment Scientific Ltd., Changsha 410005,China
Fund Project:

摘要: 以木质生物炭为基础，与沸石、石灰石、磷酸钙等混配制生物炭基调理剂，并用于镉污染稻田。通过田间水稻栽培实验，探讨该生物炭基调理剂的合适配比及应用效果。按照DTPA浸提法分析土壤中有效态镉含量，按HNO3-HCLO4消化法测定水稻植株中镉的含量。结果表明：随木炭用量增加，土壤中有效态镉减少，施用0.48 kg·m-2木炭时降幅高达23.87%。施用不同配比炭基调理剂实验中，木炭:石灰石:沸石:磷酸钙=4:1:1:1时对土壤中有效态镉的钝化效果最好，达到36.42%。水稻根、茎累积镉量高于叶、壳、糙米，并且稻米中镉含量与栽培后期50 d土壤中有效态镉含量高度相关，相关系数为0.921 6（P<0.05）。
- 生物炭 /
- 调理剂 /
- 镉 /
- 土壤修复
Abstract: Biochar-based soil conditioners has been prepared by mixing wood biochar-based material with zeolite, limestone and calcium phosphate, which has been applied to the research of cadmium pollution paddy remediation. The field experiment was carried on rice cropping in order to probe the suitable ratio and application effect of the charcoal-based conditioner. Available cadmium in soil was extracted by DTPA extraction and cadmium in rice plants was digested according to HNO3-HClO4 digestion method. Results show that available cadmium in soil decreased while the usage of charcoal increased. When 0.48kg·m-2 charcoal was applied, the decrease rate was 23.87%. In application of different composition conditioners, the best passivation of available cadmium was 36.42% with using the conditioner that charcoal: limestone: zeolite: calcium phosphate = 4: 1: 1: 1. Accumulation of cadmium in roots and stems was higher than that in leaves, shells and brown rice. Furthermore, content of cadmium in rice was highly correlated with the content of available cadmium in 50 d soil and the correlation coefficient was 0.921 6 (P< 0.05).
- biochar /
- conditioner /
- cadmium /
- soil remediation

近年来，随着工、农业生产的迅速发展，土壤重金属污染问题日趋严重，土壤重金属通过土壤-植物系统转移进入食物链的潜在风险^[1]问题也日益受到广泛关注。重金属镉( Cd)在环境中的化学活性强^[2]，容易通过食物链的富集作用危及人类健康，对人体具有“三致”作用，能诱发肾衰变、关节炎、癌症等^[3]。据报道^[4]，我国耕地土壤点位超标率为19.4%，其中轻微、轻度、中度和重度污染点位比例分别为13.7%、2.8%、1.8%和1.1%，主要污染物为镉、镍、铜、砷、汞、铅、滴滴涕和多环芳烃。水稻作为我国第一大粮食作物，年种植面积约2 860万hm^2[5]，但目前水稻的生产受重金属污染的影响逐渐扩大，严重威胁着粮食生产安全。2007年，甄燕红等^[6]在华东、东北、华中、西南、华南和华北等地县级以上市场随机采购大米样品91个，结果表明10％左右的市售大米重金属镉超标。

当前对土壤重金属原位修复研究较多，主要是施加无机矿物材料^[7-9]，通过溶解沉淀、离子交换吸附、氧化还原、有机络合等作用降低其迁移性和生物有效性^[10-11]。生物炭是生物质在缺氧或无氧环境中经高温热裂解后生成的固态产物，已广泛应用于固碳减排、水源净化、重金属吸附和土壤改良等方面^[12-13]。生物炭对重金属离子的吸附行为主要依靠表面吸附，表面吸附能较好地去除溶液和土壤中的重金属离子^[14-15]。黄益宗等^[16]研究了骨炭对水稻吸收积累重金属的影响，发现施入骨炭能促使土壤中形成碳酸铅类化合物沉淀，降低了土壤中铅的有效生物性。李力等^[17]和DOUGHERTY ^[18]用玉米秸秆炭对Cd²⁺的吸附机制进行研究，结果表明，离子交换和阳离子-π作用是玉米秸秆炭对Cd²⁺吸附的2种最主要的可能机制。许多研究^[19-21]表明，生物炭的施用能显著影响土壤或水体中重金属的形态和迁移行为。

本研究通过施用由废木屑制备得生物炭和不同配比炭基调理剂（配以石灰石、沸石、磷酸钙）于镉污染稻田中种植水稻。研究土壤中有效镉含量和水稻各个部分积累的镉含量，分析木质生物炭及不同配合辅料对土壤中有效镉和水稻镉吸收的抑制效果，为生物炭基材料在土壤重金属污染治理的实际应用提供参考和依据。

1 材料与方法

1.1 材料

1）实验田位置和土壤性质。实验田位于长沙县青山铺，土壤总镉含量1.47 mg·kg⁻¹。土壤为潴育型水稻土，长年水稻种植。土壤pH为7.13，阳离子交换量（CEC）为17.69 cmol·kg⁻¹，有机质为29.74 g·kg⁻¹。

2）炭来源和性质。采用废木屑在惰性环境600~800 ℃的温度下碳化制得。pH为8.72，主要成分含量见表1。

3）调理剂配料。调理剂配料均为市售产品，石灰石为400目重质碳酸钙粉，pH为7.54。沸石为天然沸石350目细粉，pH为10.86。磷酸钙纯度为99%（食品级），产品为320目细粉，pH 11.02。

表1 材料组成
Table 1 Composition of materials

表1 材料组成
**Table 1** Composition of materials
材料	Ca/ (g·(100 g)⁻¹)	Al/ (g·(100 g)⁻¹)	Si/ (g·(100 g)⁻¹)	Mg/ (g·(100 g)⁻¹)	K/ (g·(100 g)⁻¹)	Fe/ (mg·kg⁻¹)	Mn/ (mg·kg⁻¹)	S/ (mg·kg⁻¹)	P/ (g·(100 g)⁻¹)
木炭	0.68	0.02	7.47	0.29	1.59	2752.84	235.65	327.66	0.29
石灰石	59.92	0.04	0.25	0.25	0.06	80.57	68.61	一	0.42
沸石	2.60	1.27	8.52	0.01	0.26	540.22	154.36	140.45	0.02
磷酸钙	40.33	0.03	0.26	0.23	0.09	40.74	59.40	124.24	13.69

4）水稻种类。栽种的早稻品种是两优819。

1.2 实验设计

设置2组实验处理，实验组1为木炭不同用量实验，各实验木炭用量见表2。实验组2为不同配比炭基调理剂施用实验。所有调理剂于水稻种植前施用于表土25 cm内，人工翻耕混合。实验田划分为5 m×10 m田块，实验组2控制生物炭基调理剂总用量0.42 kg·m⁻²，各实验调理剂配比见表3，每个处理3次重复。

表2 木炭施用量
Table 2 Usage of charcoal

表2 木炭施用量
**Table 2** Usage of charcoal
处理	木炭/（kg·m⁻²）
CK-1	0
1-1	0.24
1-2	0.30
1-3	0.36
1-4	0.42
1-5	0.48

表3 炭基调理剂配比
Table 3 Composition ratio of charcoal based conditioner

表3 炭基调理剂配比
**Table 3** Composition ratio of charcoal based conditioner
处理	沸石	石灰石	磷酸钙	木炭
CK-2	0	0	0	0
2-1	3	0	0	4
2-2	0	3	0	4
2-3	1	2	0	4
2-4	2	1	0	4
2-5	3	4	2	12
2-6	1	1	1	4

1.3 采样与预处理

本实验采用农田土进行小面积批处理验证实验。在修复期按5、15、30、50、75 d取土样。土样按照W或梅花法每小区至少取5点位共1 kg湿土样，采集的土样过20目筛，做好标记封装，待处理。

以水稻为实验作物，在抽穗期、收获期测定植株的生长状况。收获水稻整株（含根）采回，将植株根、茎、叶分别切碎装袋，做好标记封装待处理，进行根及地上部分镉含量测定。

1.4 分析方法

土壤总镉按照GB/T 17141-1997进行消解后，经石墨炉原子吸收法（岛津AA6880）测定。土壤有效态镉用DTPA浸提法处理后测定。

水稻Cd含量用HNO₃-HClO₄消化法处理后经石墨炉原子吸收法测定。

叶绿素由叶绿素测定仪（浙江托普，TYS-A）进行测定。

1.5 数据处理

采用Microsoft Excel 2010统计软件进行数据分析，采用Duncan新复极差法进行显著性差异分析。

2 结果与讨论

2.1 土壤Cd有效态变化

按照实验组1，加入不同用量木炭后，各实验小组土壤中有效态镉含量如图1所示。

图1 施用不同用量木炭对土壤有效态Cd的影响
Fig. 1 Effect on available Cd in soil by using different usage of charcoal

空白对照土样在栽种期间基本无变化，而加入木炭后土壤有效态镉含量降低。在施用了木炭处理15 d，施加0.24、0.36、0.42、0.48 kg·m⁻²的木炭后土壤中有效态镉相比空白对照的降幅分别为4.54%、6.22%、4.97%、10.48%。施加0.48 kg·m⁻²炭的实验小组栽培期30 d时土样最大pH为7.72，相比空白提高8.27%，土壤pH随炭施用量的增加有所增加，但并不显著。

在施用了木炭30 d后，随着木炭用量的增加，木炭对土壤中镉有效态的钝化效果增强，其中，施入0.48 kg·m⁻²木炭的处理组1～5钝化效果最好，30 d时土壤有效态镉含量为0.504 mg·kg⁻²，降幅高达23.87%。而其他处理组土样均在50 d时有效态镉含量达到栽培期最低值。比较处理组1-4（即0.42 kg·m⁻²）和1-5，50 d时分别为0.524 mg·kg⁻¹和0.529 mg·kg⁻¹，75 d时分别为0.542 mg·kg⁻¹和0.567 mg·kg⁻¹，土壤中有效镉含量相近。结果表明，施加过量的木炭，土壤有效镉钝化效果不明显。这主要是由于生物炭施入土壤后，使游离态镉在炭表面吸附及部分化学沉淀降低了活性^[17,19]，但在处理后期（50 d后），随着水稻土落干，土壤温度增加，木炭对镉吸附能力减弱。

该实验结果与前期盆栽实验一致，因此，混配炭基均采用了0.42 kg·m⁻²的用量。

加入不同配比炭基调理剂后，土样中有效态镉的含量如图2所示。空白对照土样在处理期间基本无变化。在5 d的土样中，处理2-1木炭：沸石为4:3时，有效态镉含量降幅相比其他配比最大，为5.59%。测定同期各实验小区土样pH，处理2-1也是最大，为8.11，表明在施用早期，碱性强的物质钝化效果好。

图2 混配炭基调理剂对土壤有效态Cd的影响
Fig. 2 Effect on available Cd in soil by using different proportion charcoal based conditioner

在15 d各土样中，处理2-2中木炭：石灰石为4:3时，有效态镉含量最大降幅为15.68%，相比实验组1中1-4，其有效态镉含量降幅也达到了10.46%。在处理30 d后，各个处理组的土壤有效态镉含量呈下降趋势，其中施入木炭:石灰石:沸石:磷酸钙质量比为4:1:1:1的2-6处理组钝化效果好于其他处理组，30 d、50 d相比同期CK值均为效果最好，降幅分别达到29.37%、36.42%。木炭:沸石为4:3的处理组，其最大降幅也达到了22.95%。同时，30 d、50 d各配比处理对土壤镉钝化效果均好于同期实验组1-4，有效态镉含量最大降幅为20.15%。表明在木炭基材钝化镉基础上，混配调理剂在栽培中期有进一步的增效作用。

处理后期，75 d的土样中有效镉含量相比50 d反而均有所增加，但均低于75 d空白土样有效镉含量。其中2-6处理组钝化效果仍最好，相比空白土样降低14.52%。在水稻灌浆后期至收获，土壤中镉有效态含量均有所增加，主要是由于随栽种后期水稻土落干，氧化还原电位提高，部分重金属沉淀物又转化为游离态^[20-21]，导致了土壤有效态镉含量在后期缓慢上升。

2.2 对水稻生长及镉吸收影响

2.2.1 不同处理对水稻植株生长影响

施入不同用量木炭和混配炭基调理剂后水稻植株的株高及叶绿素值如表4所示。

表4 生物炭调理剂对水稻植株生长的影响
Table 4 Effect on plant by using charcoal based conditioner

表4 生物炭调理剂对水稻植株生长的影响
**Table 4** Effect on plant by using charcoal based conditioner
处理	30 d 株高/cm	30 d 叶绿素	75 d 株高/cm	75 d 叶绿素
CK-1	60.3±1.8	25.1±0.6	73.5±1.9	32.1±0.6
1-1	56.7±2.1	26.8±0.4	79.6±2.0	30.5±1.4
1-2	58.1±1.7	26.5±0.7	85.3±1.7	31.5±0.7
1-3	60.2±2.3	25.1±0.3	83.4±2.4	36.7±0.9
1-4	66.7±1.8	32.8±0.5	89.2±2.1	35.3±1.2
1-5	65.6±2.4	31.6±0.8	90.3±2.1	38.5±1.1
CK-2	62.4±2.2	31.3±1.2	75.8±1.8	37.4±1.5
2-1	61.7±2.6	33.7±1.4	80.8±1.6	35.5±1.3
2-2	62.9±2.3	28.6±0.8	86.4±1.6	41.5±0.9
2-3	64.5±2.5	29.8±0.7	82.5±1.9	36.1±0.7
2-4	63.8±1.9	28.2±0.9	84.4±2.4	34.1±0.8
2-5	68.7±2.3	31.7±1.1	86.6±2.3	40.2±0.5
2-6	68.5±2.1	34.7±1.6	88.9±2.4	38.6±1.3

加入不同量的生物炭和炭基调理剂，水稻都能正常生长。在处理30 d，施入木炭:磷酸钙:石灰石:沸石为4:1:1:1的处理组2-6株高和叶绿素含量相较于其他处理组均是最高，在处理中期，2-6处理组生长最好。

而在处理75 d，处理组1-4和1-5植株生长较好，株高相近；施入木炭:石灰石为4:3的处理组2-2叶绿素含量最高。综合比较各处理组，处理组1-4、1-5和2-2、2-5、2-6均能明显促进水稻植株生长。

在施加木炭和炭基调理剂后，各个处理组的千粒重如表5所示，空白处理组的千粒重相较于其余处理组略小，施入0.42 kg·m⁻²的处理组1-4千粒重最高，产量最好。除去空白处理组，施入量<0.30 kg·m⁻²的处理组1-1和1-2千粒重低，产量少。

表5 水稻千粒重
Table5 Thousand kernel weight of rice

表5 水稻千粒重
**Table5** Thousand kernel weight of rice
处理	千粒重/g	处理	千粒重/g
CK-1	17.55±0.4	CK-2	18.90±0.4
1-1	20.58±0.5	2-1	23.28±0.4
1-2	20.22±0.3	2-2	23.42±0.5
1-3	23.17±0.3	2-3	21.69±0.5
1-4	24.58±0.4	2-4	22.62±0.4
1-5	23.14±0.3	2-5	23.15±0.3
		2-6	24.36±0.4

2.2.2 水稻Cd吸收量

按照实验组1和实验组2，加入混配炭基调理剂后，各实验组栽培的水稻积累的镉总量如图3、图4所示。

图3 施用木炭水稻各部位Cd的含量
Fig. 3 Content of Cd in different part of rice by using charcoal

如图3所示，比较不同木炭用量处理下根、茎、叶、稻壳、糙米中镉含量总体分布与已有研究^[9,22]一致，即水稻各部分中镉吸收累积含量顺序为：根>茎>叶>壳>米。

空白组水稻除叶以外，其余各部分积累的镉含量均比施加了木炭的处理组高。而根茎部分，处理组木炭施加越多，其积累的镉含量越少。叶中所积累的镉，施入0.24 kg·m⁻²、0.3 kg·m⁻²木炭的处理组相较于空白组没有变化（差异在0.02 mg·kg⁻¹范围内），而施入0.48 kg·m⁻²木炭的水稻叶部分所积累的镉含量却要高于其余处理组，表明加入的木炭越多，叶部分所积累的镉含量呈上升趋势。

除去施入0.48 kg·m⁻²木炭的处理组外，土壤中施加的木炭越多，稻壳和糙米积累的镉含量呈下降趋势。施入0.48 kg·m⁻²木炭的处理组相较于加入0.42 kg·m⁻²木炭的处理组稻米所积累的镉含量已经不再减少。结果表明：施加过量的木炭后，稻米中所积累镉含量不再降低，因此，综合土壤有效镉变化和水稻植株吸收2个方面的影响，木炭施用量控制在0.42 kg·m⁻²。

图4 施用不同混配炭基调理剂水稻各部位Cd的含量
Fig. 4 Content of Cd in different part of rice by using different proportion charcoal based conditioner

施入混配的炭基调理剂后，根、茎、叶、稻壳、糙米的Cd浓度如图4所示，实验结果表明：空白组土壤种植的水稻各个组分积累的镉含量均高于其他处理组。除去加入木炭:石灰石:沸石:磷酸钙=4:1:1:1的处理组2-6以外，其余处理组都是水稻中根部积累的镉含量高于其余的部分。除空白组以外，其余各个处理组叶部分积累的镉含量差异不大（0.035 mg·kg⁻¹）。而对于可食糙米部分，处理组2-6所积累的镉含量最少，为0.12 mg·kg⁻¹。

结合图3和图4，加入混配炭基调理剂对抑制水稻镉吸收效果好于加入等量木炭（实验组1-4）。并且施入处理组2-6后效果最好，水稻糙米镉积累量相比空白降低45.51%。加入石灰石较多的处理组2-2种植的水稻各部分积累的镉含量均低于均沸石较多的处理组2-1，说明石灰石相较于沸石能更好地抑制水稻镉吸收。施加了磷酸钙的处理组2-6中水稻各部分积累的镉含量均较低，表明配施磷酸盐进一步降低了水稻根系对镉的吸收。

2.2.3 糙米镉含量与土壤有效镉的关系

施入不同用量的木炭和不同配比的炭基调理剂后，稻米中镉含量与栽培50 d、75 d土壤有效镉之间的关系如图5、图6所示。

图5 施用木炭后糙米镉含量与土壤有效镉关系
Fig. 5 Relationship between content of Cd in rice and content in soil by applying charcoal

图6 施用混配炭基调理剂后糙米镉含量与土壤有效镉关系
Fig. 6 Relationship betwee content of Cd in rice and soil by applying biochar-based conditioner

稻米镉含量受土壤镉含量，尤其是有效态镉的影响较大^[23]。本实验中各个处理组稻米镉含量与栽培后期土壤镉含量呈显著正相关关系：施入不同量木炭实验组稻米镉含量与50 d、75 d土壤镉含量的相关系数（P<0.05）为0.921 6、0.902 7。而施入不同炭基调理剂的稻米实验组稻米镉含量与50 d、75 d土壤有效镉含量的相关系数（P<0.05）为0.862 6、0.879 4。由此可见，水稻栽种后期土壤镉有效性对稻米镉吸收影响大，因此，应施用具有长效性的调理剂在水稻栽种后期抑制对重金属镉的吸收。

3 结论

1）随着木炭用量的增加，木炭对土壤中镉有效态的钝化效果增强，施用0.48 kg·m⁻²木炭在30 d时对土壤中有效态镉降幅达23.87%。栽种后期炭使用量对土壤有效态镉影响不大，因此，木炭适宜的施用量为0.42 kg·m⁻²。加入混配炭基调理剂后，施入木炭:石灰石:沸石:磷酸钙=4:1:1:1的处理组（实验处理2-6）对土壤有效态镉的钝化效果最好，最大降幅达到36.42%。

2）施用木炭和混配炭基调理剂后均能抑制水稻镉吸收。施入木炭:石灰石:沸石:磷酸钙=4:1:1:1的处理组（实验处理2-6）糙米镉积累量相比空白降低45.51%，效果最好。比较抑制水稻镉吸收的效果而言，石灰石好于沸石。

3）木炭实验组稻米镉含量与50 d土壤有效镉含量的相关系数为0.921 6。表明水稻栽种后期土壤镉有效性对稻米镉吸收影响大，因此，应施用具有长效性的调理剂在水稻栽种后期抑制对重金属镉的吸收。

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