改性钙基蒙脱石酸性条件下吸附油酸钠
Sodium oleate adsorption by modified Ca-montmorillonite under acid condition
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摘要: 为脱除选矿废水中油酸根,研究了钙基蒙脱石和十六烷基三甲基溴化铵改性钙基蒙脱石在pH2+、Al3+反应的标准自由能变化ΔG0与pH的关系。结果表明,pH2+、Al3+与油酸根化学吸附的标准自由能变化ΔG0具有较大负值,化学吸附具有自发趋势。Abstract: Using Ca-montmorillonite and hexadecyl trimethyl ammonium bromide modified Ca-montmorillonite to adsorb sodium oleate in simulation flotation wastewater under pH value less than 6.5, in order to remove C17H32COO- in the flotation wastewater. The different adsorption products under different adsorption conditions were studied by infrared spectrum test, also, the microstructure of Ca-montmorillonite and modified montmorillonite absorbed by C17H32COO- were observed through scanning electron microscope, the relationship between standard Gibbs free energy change ΔG0, pH value of the reaction of oleate and Ca2+, Al3+ was explained by thermodynamics. The results show that under the condition of pH value less than 6.5, the chemical adsorption of C17H32COO- can exist in the surface of Ca-montmorillonite and modified Ca-montmorillonite plates, and as the form of oleic acid molecules and indissolvable oleate, the corresponding maximum adsorption rate at the pH value of 3 and 5 are 75.15%, 95.82%, respectively,and the corresponding adsorption capacities are 17.83 and 22.73 mmol/100 g. The ΔG0 negative value of the reaction of oleate and Ca2+, Al3+ in the montmorillonite plates is much larger, and the chemical adsorption has spontaneous tendency.
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Key words:
- Ca-montmorillonite /
- sodium oleate /
- cetyl trimethyl ammonium bromide /
- adsorption
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近年来，随着城市生态环境的建设，我国城市点源污染控制效果良好，但合流制管道溢流(combined sewer overflows，CSOs)作为城市典型的非点源污染的危害日益凸显出来[1]。由于历史等原因，合流制排水系统仍存在于国内外大多数老城区中，承载着城市生活污水和雨水收集、输送、排放等任务[2]，但在降雨时，存在着溢流污染问题。溢流污水中含有各种病原微生物、氮磷等营养元素、各种病菌及有毒有害物质[3]，会在降雨期间通过侵蚀或冲刷进行迁移，对城市水体造成污染[4]。合流制溢流污染已经成为城市水环境污染、生态系统失衡的重要原因[5]，对城市生态环境产生了严重的威胁，因此，溢流污染的治理已十分紧迫[6−7]。
为治理污水溢流所造成的污染，需从源头对管道进行改造，早在1964年美国就开始了对合流制管道溢流污染控制的研究，经过几十年的发展，现已形成较为成熟的理论和技术[8]。合流制管道溢流污染控制核心包含两方面，一方面是排水系统改造，如扩容管径、铺设新的输水管道、增加排水泵站等来提高截污效率，减少溢流量；另一方面是通过绿色措施，如雨水花园、生物滞留系统、绿色道路等从源头上降低排水管道负荷[9]。我国对合流制溢流污染研究起步较晚，一直没有予以足够的重视，以至于没有形成相关的法规与技术指导标准。现阶段国内一些城市开始逐步重视了CSOs污染问题，并开展了相关研究及相应治理措施[10]。
为了响应国家《水污染防治行动计划》的明确要求，武汉市对巡司河制定了黑臭水体整治方案。本研究基于巡司河片区CSOs治理项目，以武汉市巡司河片区为研究对象，针对溢流污染问题，尝试借鉴工程实例并运用暴雨洪水管理模型(storm water management model，SWMM)软件建立该地区管网水力学模型。通过对工程措施的模拟，进行了污染物截流效率及年污染物溢流量的模拟评估，量化评价工程措施的运行效果，由此确定合理的治理方案，解决了合流制管网污水溢流所导致的城市内涝和城市内河黑臭问题。
1. 模型的构建
1.1 研究区域概况
武汉市巡司河片区位于武汉市武昌区南部，地处亚热带大陆季风性(湿润)气候区，年降雨量1 150~1 450 mm，每年4—9月是主要雨期，降水量占全年70%左右。汇水区域包括：武泰闸合流区子系统、晒湖合流区子系统、武船子系统和沿途合流子系统，总面积达到11.5 km2。该地区的总体地势较为平坦，典型下垫面包括道路路面、屋面、停车场、绿地等，路面根据道路面层可以分为水泥路面、沥青路面；屋面根据屋顶材质可以分为油毡屋面、水泥屋面、瓦屋面；绿地根据植被种类以少部分草坪为主。
1.2 模型概化及参数设定
SWMM是由美国国家环境保护局(United States Environmental Protection Agency)于20世纪70年研制的城市暴雨管理计算机模型[11]。该模型可用模拟完整的城市降雨径流，包括地表径流和排水管网中水流、地表污染物的积聚与冲刷、合流污水溢流过程等，因此，对于合流制溢流污染特征分析和合流制排水管道的规划设计来说是一个行之有效的工具。
汇水区域内地形数据主要采用1:2 000地形图，根据巡司河地区实际道路的走向、街区的分布与地表径流的流向，将模拟区域人工划分为288个汇水子区域，面积从1.4 ha到7.2 ha不等，根据地形图，计算各汇水子区域的平均坡度为1%，汇水区域概化宽度为52.66 m。假设整个区域上的降雨是均匀的，每个子小区雨水就近汇入管网节点，再根据管网资料以及上述汇水区域的划分结果，将管道信息录入模型，排水管道的主干管均为钢筋混凝土管道。由此得到的管道概化结果如图1所示：在288个汇水子区域里，排水管网概化为516个节点和515段管道，124个排口，5个电排站。
水力模型参数有透水地面初始积洼深度、不透水地面初始积洼深度、透水地面曼宁系数等，此类参数需要依据实际情况并参照手册提供的参数[12]确定。其中入渗模型选择霍顿模型，最大入渗率、最小入渗率、入渗衰减系数分别为76 mm·h−1、3.3 mm·h−1、2 h−1[13]；不透水地面初始积洼深度为1.5 mm；不透水地面粗糙系数为0.015；透水地面初始积洼深度为5 mm；透水地面粗糙系数为0.02；排水干管的材质为钢筋混凝土，通过查询SWMM用户手册，再参考国内的研究模拟成果，拟定管道曼宁系数为0.01；无洼地蓄水的不透水地表百分数为25%；汇流模型采用非线性水库模型；水力模型选择动力波。
1.3 设计雨型及雨量
本研究采用武汉市暴雨强度公式[14]进行暴雨强度计算，如式(1)所示。
q=885(1+1.58lg(P+0.06))(t+6.37)0.604 (1) 式中：q为设计暴雨强度，L·(s·hm2)−1；P为重现期，年；t为降雨历时，min。
设计雨型采用芝加哥雨型[15]，降雨重现期分别设为3、5、10年，降雨历时为2 h，退水时间为2 h，模拟总历时为4 h。雨峰系数r取值如下：P=3年时，r=0.4；P=5年时，r=0.45；P=10年时，r=0.5。设计降雨情况如图2所示。其中，降雨重现期在3年时的总降雨量和峰值雨强分别为59.60 mm和171.82 mm·h−1，重现期为5年时对应的总降雨量和峰值雨强分别为71.24 mm和205.37 mm·h−1，重现期为10年时对应的总降雨量和峰值雨强的分别为87.14 mm和251.21 mm·h−1。
图 2 不同重现期设计暴雨强度Figure 2. Hyetography of the design storms with different return periods1.4 水质检测及分析方法
水样的监测指标包括化学需氧量(COD)、总磷(TP)、氨氮(NH3-N)、悬浮颗粒物(SS)。测试方法：SS采用重量法，TP采用钼酸铵分光光度法，COD用重铬酸钾快速消解法测定，NH3-N用纳氏试剂光度法测定。
事件平均浓度(CEMC)是整个降雨过程中所有瞬时污染物浓度对流量的加权平均值，其计算方法如式(2)所示。
CEMC=MV=∫CtQtdt∫Qtdt=∑mj=1CjQj∑mj=1Qj (2) 式中：M为降雨事件中污染物总量，mg；V为降雨事件中总流量，L；Ct为t时刻污水中污染物的瞬时浓度，mg·L−1；Qt为t时刻的瞬时流量，L·h−1；t为发生溢流的时间，h；Cj为第j次取样污染物浓度，mg·L−1；Qj为第j次取样时的流量，L·h−1；m为径流事件次数。
排入受纳水体中的污染物总量分为2部分，一是因为降雨而产生的溢流污染负荷，二是日常污水直排产生的污染负荷。其中因降雨产生的溢流污染负荷是考察的重点，可按式(3)计算。
Mj=∑Ci[ΨS(hi−h0)+Qdti] (3) 式中：Mj为第j个合流制溢流口因降雨全年排污量，mg；Ci为第i场降雨溢流污水污染物浓度EMC值，mg·L−1；Ψ为综合径流系数；S为合流制管网服务面积，m2；hi为第i场降雨场次降雨量，mm；h0为形成径流所需降雨量，mm；Qd为日常污水日均排放量，L·h−1；ti为第i场降雨历时，h。
1.5 模型校核
本项目采用遗传算法对水量模型参数进行了自动校核，对于水质模型参数采用了人工校核。选取COD、SS、TP、NH3-N等4种水质指标作为参考来分析污染状况。根据SWMM使用手册及相关研究数据，初步确定模型水质参数，而后再根据现场实测数据对此参数进行调整，校准结果见表1。
表 1 SWMM水质模型参数Table 1. Basic parameters in water quality model of SWMM水质指标 屋顶 路面 绿地 最大累积量/(kg·(hm2)−1) 半饱和累积时间/d 冲刷系数 冲刷指数 最大累积量/(kg·(hm2)−1) 半饱和累积时间/d 冲刷系数 冲刷指数 最大累积量/(kg·(hm2)−1) 半饱和累积时间/d 冲刷系数 冲刷指数 COD 80 10 0.006 1.8 170 10 0.007 1.8 40 10 0.004 1.2 SS 140 10 0.007 1.8 270 10 0.008 1.8 60 10 0.004 1.2 NH3-N 4 10 0.002 1.5 5 10 0.002 1.5 2 10 0.001 1.2 TP 0.4 10 0.002 1.6 0.2 10 0.002 1.6 0.6 10 0.001 1.2 | Show Table
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利用研究区于 2017年3月6日和2017年4月4日监测的2场实际降雨监测数据对模型进行模拟精度校核。由图3可见，模型模拟的流量过程与实测径流过程拟合较好，洪峰流量的模拟值和实测值相接近，表明校核后模拟精度较好，可满足工程需要。
2. 管网溢流污染模拟
2.1 设计暴雨模拟分析
排水系统在暴雨重现期分别为3、5、10年，降雨历时均为2 h的降雨条件下，溢流情况的模拟结果如表2所示。由表2可知，在暴雨重现期为3年时，截流水量仅为44万m3，溢流水量为427.95 m3，溢流水量远大于截流的水量，截流比例仅为9%，各类污染物的溢流量也均超过截流量，截流比例均不超过25%，这说明有大量的污水通过溢流管道流入巡司河中，对巡司河的水生态环境造成破坏。随着暴雨重现期的升高，截流量减小，溢流量增大，截流比例也显著减小。在实际情况下，如果溢流污水大于50万m3，城市自然水体的自净能力将无法处理溢流污水所造成的污染，很有可能导致水质下降，甚至变成黑臭水体[16]。
表 2 不同重现期下的降雨模拟结果Table 2. The results of rainfall simulation under different return periods重现期/年 截流量 溢流量 截流比例 水量/(万m3) 污染物/t 水量/(万m3) 污染物/t 水量/% 污染物/% COD NH3-N TP SS COD NH3-N TP SS COD NH3-N TP SS 3 44 23.79 3.12 0.39 15.97 427.95 126.88 11.49 1.43 73.33 9 16 21 21 18 5 44.48 21.75 2.86 0.36 15.07 481.51 121.65 11.67 1.45 72.86 8 15 20 20 17 10 46.7 18.77 2.36 0.29 13.45 634.6 127.77 12.58 1.57 75.69 7 13 16 16 15 | Show TableDownLoad:
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2.2 年降雨模拟分析
采用武汉市2014年和2015年的全年降雨数据对排水管道进行模拟，排水系统发生的溢流次数是全年溢流，结果如表3所示。由表3可以看出，全年溢流的污水接近2 000万m3，流入地表水中的COD约3 300 t、NH3-N约500 t、TP约60 t、SS约2 000 t，截流比例均小于70%，说明现有的合流制管网排水能力过小，一旦发生降雨，很有可能在雨水口附近产生路面积水，造成城市内涝，也会有大量的溢流污水流入地表水中，对环境造成破坏。由此可以推测，降雨发生后，管道内流量快速增加、排水管网超负荷运行是造成溢流量增加和城市内涝的主要原因。
表 3 全年降雨模拟结果Table 3. Simulation results of annual rainfall年份 截流量 溢流量 水量/(万m3) 污染物/t 水量/(万m3) 污染物/t COD NH3-N TP SS COD NH3-N TP SS 2014 3 100.87 7231.75 1 147.28 143.41 43 35.1 1 977.37 3 377.84 515.62 64.43 2 038.75 2015 3 071.72 7 298.67 1 160.9 145.11 4 376.61 1 827.29 3 248.13 500.29 62.52 1 953 | Show TableDownLoad:
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因此，如何快速有效的处理这部分径流污水，是解决合流制溢流污染问题的关键。在本次模拟中，欲满足溢流控制规定，则需要将年溢流量控制在50万m3以下，截流比例控制在85%以上，年溢流次数控制在10以下。拟根据研究区域的土地利用情况，设计合理的溢流污染控制方案，增大该地区排水系统的调蓄能力及输水能力，减少溢流次数，从源头上降低溢流污水量，从根本上改变传统排水系统易渍涝、易污染的状况[17]。
3. 研究区域溢流控制模拟
3.1 工程措施组合方案
根据研究区控制目标和总体规划，制定一套可行的方案，在实际工程中通常采用多种工程措施协同作用的方案，发挥各工程措施的特点，实现控制效果最大化。通过分析比较几种典型的工程措施发现，扩增管径的综合效能相对较低，铺设新的输水管道由于建造时需要破坏大量的道路，会长时间影响交通情况，给人们正常工作带来很大影响，此外雨水花园造价和维护成本又过高。因此，根据目标需求以及研究区域场地条件，综合选择了3种工程措施：雨水调蓄池能够缓解管道负荷、减少溢流污水量及溢流次数和滞后洪峰时刻，是一种行之有效的“中端”治理措施[18-19]；排水泵站能够有效降低降雨时排水系统所受到的冲击，控制溢流效果显著，且占地较少；箱涵具有较大的调蓄能力及输水能力，所以在安装箱涵之后，可以无需安装排水泵站来调控管网水量，然而在实际应用中，箱涵施工难度较大，而且需要较大的占地面积，对区域整体规划影响较大[20]。
措施布设情况见图4。D1及D2均采用雨水调蓄池和截流泵站组合措施，在晒湖箱涵的末端修建雨水调蓄池和截流泵站，武泰闸片区的溢流污水利用DN1500管道输送至截流泵站。首先利用截流泵站截流溢流污水，超出泵站截流能力的污水再被雨水调蓄池截流，没有被截流的污水最终溢流至巡司河，其中D1被截流的污水输送至下游处理设施，D2被截流的污水就地进行处理，D3利用雨水调蓄池和箱涵组合措施截流来自武泰闸片区及晒湖片区的溢流污水，降雨初期排渠箱涵闸门关闭，污水先流入调蓄池，调蓄池蓄满后关闭进调蓄池闸门，污水进入下游截流箱涵，最后输送送至下游处理设施，截流箱涵满负荷以后，污水溢流入巡司河，晴天利用排空泵站排空调蓄池。
3.2 模拟结果与分析
3.2.1 设计重现期模拟
选取3、5、10年3种降雨情景(降雨历时均为2h)对3种方案模型进行模拟分析，探究各种方案在不同降雨强度下的控制效果，模拟结果见图5和表4。
图 5 不同降雨重现期下各方案的效能Figure 5. Performances of the schemes under different rainfall return periods表 4 场降雨模拟结果Table 4. Simulation results of pollutant loads under different rainfall return periods方案 重现期/年 截流量 溢流量 截流比例 水量/(万m3) 污染物/t 水量/(万m3) 污染物/t 水量/% 污染物/% COD NH3-N TP SS COD NH3-N TP SS COD NH3-N TP SS 3 199.62 67.26 7.01 0.87 40.71 410.62 100.19 6.62 0.82 45.96 33 40 51 52 47 D1 5 204.96 56.06 5.49 0.68 34.62 545.4 110.44 7.82 0.97 50.52 27 34 41 41 41 10 214.67 44.32 3.97 0.49 28.45 919.01 127.7 10.42 1.3 58.6 19 26 28 28 33 3 141.83 54.86 5.69 0.71 32.81 459.57 125.07 9.61 1.16 61.81 24 30 37 38 35 D2 5 144.56 46.27 4.61 0.57 28.13 577.35 131.58 10.47 1.27 65.54 20 26 31 31 30 10 149.56 38.08 3.66 0.45 24.88 862.23 135.59 11.67 1.42 67.27 15 22 24 24 27 3 24.66 6.62 0.52 0.1 5.35 10.78 1.35 0.16 0.03 1.16 70 83 76 75 82 D3 5 25.26 5.97 0.49 0.09 5.02 14.47 1.51 0.19 0.04 1.39 64 80 72 70 78 10 26.7 5.84 0.47 0.09 4.89 25.34 2.02 0.26 0.05 1.88 51 74 64 63 72 | Show TableDownLoad:
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可以看出，在3年至10年的降雨重现期的条件下，D2的截流能力最差，径流总量分别减少了24%、20%、15%，D3的截流效果最好，径流总量分别减少了75%、68%、54%，但各方案的控制效果均好于现状排水系统，由模拟结果可以看出调蓄池对于降雨径流具有截流减量的作用。D2对SS截流比例分别为35%、30%、27%，D1对SS截流比例分别为47%、41%、33%，D3对SS截流比例分别为82%、78%、72%。由模拟结果可知，雨水调蓄池使得城市暴雨所带来的非点源污染程度有所降低，对污染物截流具有一定的强化效果，对污染物骤增骤减的现象有所缓解，但是随着重现期的增大，暴雨强度增加，雨水调蓄池对各污染物截流效果会随之减小，主要原因是管道输水能力有限，当降雨量随重现期增大而增大时，各措施的截流效果会逐渐减弱。D3对总径流量和污染物有较强的截流效果，这是由箱涵和雨水调蓄池共同作用的结果。
对比表1可以看出，D1和D2的溢流量与现状下的溢流量相差不大，但截流量有着显著提高，比现状下的截流量提高了约200 m3，因此，导致溢流水量和污染物的截流比例有所提高。虽然截流量的提高能使雨水口附近道路处的路面积水减少，城市内涝问题有所缓解，但任有大量的溢流污水流入地表水中，对环境造成破坏。D3的截流效果最好，不仅溢流量最小，截流效率也是3个方案里最大的，说明采用D3能使溢流进入巡司河的污水减少。因为箱涵具有较大的调蓄能力及输水能力，而雨水调蓄池容积和水泵流量较小，而该地区主要用于截流来自箱涵的污水，根据管道拓扑关系分析，来自晒湖箱涵的污水占总水量的73%，故导致调蓄池和水泵的负荷增大，溢流污水增加，截流效率降低。D2在泵站流量与调蓄池容积的设置上与D1类似，但是由于就地一级强化处理的最大流量为2.5 m3·s−1，使得调蓄池与泵站的共同截流污水的能力受到限制，因此截流效率最低。
3.2.2 往年降雨控制效果分析
由上述模拟分析对比得知，D3对于溢流污染控制效果远优于其他方案。在连续降雨条件下，再分别对3个方案进行模拟分析，探究3种方案在不同降雨强度下对污染物溢流量的截流能力，模拟结果见表5。
表 5 不同年份下污染物溢流模拟结果Table 5. Simulation results of pollutant overflow under different years方案 年份 溢流次数 截流量 溢流量 截流比例 水量/(万m3) 污染物/t 水量/(万m3) 污染物/t 水量/% 污染物/% COD NH3-N TP SS COD NH3-N TP SS COD NH3-N TP SS D1 2014 31 5 250.56 8 006.96 1 256.61 157.05 4 813.81 324.25 68.86 5.54 0.69 36.23 94.18 99.15 99.56 99.56 99.25 2015 20 4 935.09 7 761.74 1 223.47 152.94 4 661.99 332.28 59.81 5.13 0.64 31.99 93.69 99.24 99.58 99.59 99.32 D2 2014 46 4 660.75 10 312.88 1 631.59 203.95 6 182.17 506.15 130.62 11.85 1.47 77.03 90.20 98.75 99.28 99.28 98.77 2015 32 4 527.42 10 302.81 1 635.39 204.42 6 177.69 498.8 114.74 10.72 1.33 66.13 90.08 98.90 99.35 99.35 98.94 D3 2014 9 1 109.13 737.92 109.96 22.35 792.43 158.8 20.34 2.46 0.5 16.75 90.50 97.30 97.80 97.80 97.90 2015 8 862.5 533.48 74.81 15.1 565.62 142.39 14.65 1.92 0.39 12.99 90.80 97.30 97.50 97.50 97.80 | Show TableDownLoad:
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可以看出，3种方案的水量总体的截流比例均大于90%，总体水质的截流比例均在95%以上，其中D3在2014年和2015年的溢流量分别为158.8 m3和142.39 m3，在3个方案中最少，对比表2现状下的模拟结果，年溢流水量平均减少了1 751.7万m3、COD减少了3 295.5 t、NH3-N减少了505.8 t、TP减少了63.1 t、SS减少了1 981.1 t，溢流问题得到了极大的缓解，控制污染成效显著。D2和D1的截流水量约为D3的5倍，说明在污水的调蓄和输送方面，能力稍有不足，较高的截流量会使排水管网长期处于高负荷状态，在溢流的污染物方面，3种方案下所溢流的NH3-N和TP差距不大，但溢流的水量、COD和SS差距较大，D2和D1的溢流水量比D3多出约200 t，且只有D3的年溢流次数小于10，这说明在年降雨量相同时，采用D3可以减少溢流进入巡司河的水量和污染物。
虽然溢流水量得到了有效的控制，但降雨后短时间内管道流量较大，依然存在积水和溢流隐患。这一问题反应出对合流制溢流污染的问题治理不能仅依赖于排水系统的改造，绿色设施(透水铺装、绿色屋顶、生物滞留池等)的相对缺乏，使得对径流雨水的截流、蓄水和削峰作用无法发挥[21]，导致降雨径流快速汇入排水管道，使得管道内流量短时间内激增。过度依赖于排水系统改造，溢流控制效果会有所降低，应结合绿色设施，在控制溢流污染的同时，兼顾水质提升和美化环境，充分发挥各项措施的优势特点。
4. 结 论
1)SWMM模型能够有效模拟溢流污染的情况，在武汉地区适应性较好，且能对模拟效果进行量化，可作为CSO溢流污染控制和治理的有效工具，为更好的城市生态系统建设和合流制管网改造提供科学依据。
2)对武汉市巡司河区域分别构建现状模型、改造方案模型，并进行了模拟和对比分析，结果表明，通过D3在全年降雨情景模拟时，可使巡司河区域年溢流次数降到10次以下，水量总体的截流比例均大于90%，总体水质的截流比例均在95%以上，年溢流水量平均减少了1 751.7万m3、COD减少了3 295.5 t、NH3-N减少了505.8 t、TP减少了63.1 t、SS减少了1 981.1 t，有效的缓解了合流制管道溢流问题。
3)箱涵-雨水调蓄从组合具有较大的调蓄能力及输水能力，通过箱涵与调蓄池结合，在3年、5年和10年的降雨重现期条件下，对径流总量截流比例分别为69%、63%、51%，对COD截流比例分别为83%、79%、74%，对NH3-N截流比例分别为76%、71%、64%，对TP截流比例分别为74%、70%、62%，对SS截流比例分别为82%、78%、72%。
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