Loading [MathJax]/jax/output/HTML-CSS/jax.js

酒糟生物炭负载铝对饮用水中氟的去除

徐凌云, 奚军军, 陈贵杰, 房江育, 彭传燚, 蔡荟梅. 酒糟生物炭负载铝对饮用水中氟的去除[J]. 环境工程学报, 2016, 10(10): 5624-5630. doi: 10.12030/j.cjee.201505003
引用本文: 徐凌云, 奚军军, 陈贵杰, 房江育, 彭传燚, 蔡荟梅. 酒糟生物炭负载铝对饮用水中氟的去除[J]. 环境工程学报, 2016, 10(10): 5624-5630. doi: 10.12030/j.cjee.201505003
XU Lingyun, XI Junjun, CHEN Guijie, FANG Jiangyu, PENG Chuanyi, CAI Huimei. Removal of fluoride from drinking water using distiller's grains biochars coated by aluminum hydroxide[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2016, 10(10): 5624-5630. doi: 10.12030/j.cjee.201505003
Citation: XU Lingyun, XI Junjun, CHEN Guijie, FANG Jiangyu, PENG Chuanyi, CAI Huimei. Removal of fluoride from drinking water using distiller's grains biochars coated by aluminum hydroxide[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2016, 10(10): 5624-5630. doi: 10.12030/j.cjee.201505003

酒糟生物炭负载铝对饮用水中氟的去除

  • 基金项目:

    茶叶现代农业技术研究体系专项资金(CARS-23)

    中国博士后科学基金资助项目(2015M581973)

    安徽省自然科学基金资助项目(1408085MKL38)

  • 中图分类号: X703

Removal of fluoride from drinking water using distiller's grains biochars coated by aluminum hydroxide

  • Fund Project:
  • 摘要: 以酒糟生物碳为原料,采用负载Al(OH)3改性制得生物吸附剂(CDGB)。通过静态吸附实验研究吸附剂用量、初始浓度、吸附时间、pH值和共存离子对CDGB吸附氟能力的影响。结果表明:CDGB具有非常宽的最适pH值范围,在pH值为5.0~9.0范围内CDGB均能有效地去除饮用水中的氟离子;并且在氟初始浓度为10 mg·L-1,吸附时间40 min,CDGB的添加量为2 g·L-1时氟的去除率可达90%以上,且吸附后水中氟离子含量低于1 mg·L-1,符合国家饮用水标准;溶液中常见的共存离子(硝酸根、氯离子和硫酸根)对吸附剂吸附没有显著影响;CDGB对氟离子吸附过程符合Langmuir吸附等温线模型和伪二级吸附动力学模型,理论饱和吸附容量为18.05 mg·g-1。
  • 臭氧(O3)是一种强氧化剂,在许多大气化学过程中起着重要的作用[1-2]。10%的O3存在于对流层大气中,作为一种重要的大气污染气体,其浓度的升高,不仅对人体健康造成不同程度的伤害[3-5],同时对农业生产、生态系统等也造成影响[6-8]。2012年O3小时标准和8 h滑动平均浓度纳入常规大气环境监测项目[9],随后臭氧监测工作在我国各大城市大范围铺开,2019年全国PM2.5浓度与2018年持平,PM10较2018年下降了2.6%,但是O3较2018年上升了8.4%[10]。相对而言,O3浓度的影响因素更为复杂,治理难度更大。O3已经是继PM2.5之后,成为我国第二重要大气污染物。目前O3污染的相关研究已经成为大气环境领域的研究热点和难点之一。

    近地面层O3主要来源于氮氧化合物(NOX)和挥发性有机物(VOCS)在太阳紫外辐射下,经过一系列复杂的链式光化学反应生成[11]。目前开展的O3污染研究主要有O3形成机制[12-13]、污染特征[14]和来源[15-16]、影响因素[17]及监测预报[18]等方面。例如,李霄阳等[14]对比了我国不同区域城市O3浓度月变化特征,发现北方城市和南方城市分别具有显著的倒“V”和“M”型月变化规律,且呈现夏季高、春秋季居中、冬季最低的特征。徐锟等[19]发现高温、低湿、强辐射有利于成都市夏季O3浓度升高,易造成污染。张小娟等[20]研究了上海城区O3长时间序列变化,发现夏季O3污染以中度污染居多,且年均增速为3.81 μg·(m3·a)−1。王旭东等[21]的研究发现,郑州市O3浓度2014—2018年增长速率为15.5 μg·(m3·a)−1,市区站点的主控因子为气温和相对湿度,而城郊站点为气温和风速。赵伟等[22]分析了2006—2019年珠三角地区臭氧污染趋势,结果表明珠三角O3浓度年平均增长率为0.8 μg·(m3·a)−1,2016年之后为2.08 μg·(m3·a)−1,增速加快,区域臭氧污染防治需要加强对前体物的协同控制。

    海南省作为我国唯一一个热带海岛旅游省份,一直以生态自然环境良好著称。根据海南省生态环境厅的统计结果[23],发现2019年海南省空气质量优良天数较2018年上升1.5个百分点,PM2.5和PM10浓度持续下降。然而与此同时,海南省O3浓度维持较高水平,与2018年相比,O3浓度更是上升了11 μg·m−3。其中2019年9月更是发生了一次以O3为主要污染物的大气污染事件,较往年发生臭氧污染月份提前了一个月[24],而且具有强度强、持续时间长、发生范围广的显著特点。因此,本文基于该月空气质量和气象监测数据,结合FNL再分析资料,采用合成分析、相关分析和多元线性回归等统计方法,研究了大气环流背景对此次O3污染的持续性影响,同时讨论了气象因子的作用,以期为政府部门制定O3污染防治政策提供科学依据。

    空气质量数据来自于海南省环境监测中心,为2019年9月海南省18个市县(三沙市除外)32个大气国控站逐小时观测数据,站点分布如图1所示。气象资料源于海南省气象局,气象要素包括大气压、平均气温、相对湿度、平均风速、降水和日照时数等日观测数据。再分析资料取自美国国家环境预报中心(NCEP)的FNL(Final analyses data)数据,时间分辨率为6 h(00:00、06:00、12:00、18:00,均为世界时),空间分辨率为1°×1°,垂直分辨率为26层。要素主要包括位势高度、气温、水平风速、10 m风速、相对湿度等。FNL再分析资料下载网址如下:https://rda.ucar.edu/datasets/ds083.2/

    图 1  海南省空气质量监测站(32站)及气象观测站(18站)空间分布
    Figure 1.  Distribution of air quality monitoring stations (32 stations) and meteorology monitoring station (18 stations) in Hainan Province

    利用环境监测中心观测的O3一小时浓度值,计算出18个市县的O3最大8 h滑动平均浓度(O3−8 h)进行分析。在探讨2019年9月海南省不同市县O3−8 h浓度超标天数及其比例的时候,用到了Cressman客观分析方法,该方法是基于Cressman客观分析函数,对有限区域内的猜测场进行逐步订正的方法,由于该方法差值结果与原始资料较为接近,误差较小[25],已被广泛应用于各种数据分析和气候诊断中[26-27]。Cressman方法先给定第一猜测场,然后用实际观测场逐步修正第一猜测场,直到订正后的场逼近观测记录,具体公式如下:

    α=α0+Δαij (1)

    其中

    Δαij=Kk=1(W2ijkΔαk)Kk=1Wijk (2)

    α为任一观测要素,α0是变量α在格点(i,j)上的第一猜测值,α是变量α在格点(i,j)上的订正值;Δαk是观测点k上的观测值与第一猜测值之差;Wijk是权重因子,在0.0—1.0之间变化;K是影响半径R内的站点数。Cressman客观分析方法最重要的是权重函数Wijk的确定,它的一般形式为

    Wijk={R2d2ijkR2+d2ijkk,(dijk<R)0,(dijkR) (3)

    其中,影响半径R的选取具有一定的人为因素,一般取常数。R选取的原则是由近及远进行扫描,常用的几个影响半径是1、2、4、7和10。div是格点(i,j)到观测点k的距离。

    根据2019年9月海南省O3−8 h逐日变化特征,将9月分为清洁时段(1—10日)、发展时段(11—20日)和污染时段(21—30),采用合成分析方法对FNL再分析资料中的3个时段进行合成,对比分析不同时段天气形势特征及其差异。此外在本文的分析中,还用到了相关分析以及多元线性回归分析等统计方法[28]

    图2为2019年9月海南省(三沙市除外)O3−8 h浓度和超标市县数量的逐日变化。从图2可见,9月海南省O3−8 h浓度主要经历了3个时段,即1—10日的清洁时段、11—20日的发展时段以及21—30日的污染时段。在清洁时段,大部分市县的O3−8 h浓度分布在30—70 μg·m−3表1),在空气质量等级一级的阈值之内。清洁时段全省18个市县平均O3−8 h浓度为61.3 μg·m−3,空气质量等级为优。发展阶段,海南省O3−8 h浓度出现显著的上升趋势,9月11日,全省平均O3−8 h浓度为51.78 μg·m−3,20日为112.67 μg·m−3,上升幅度高达117.6%,结合超标市县个数的逐日变化可知,发展阶段还未有市县的O3−8 h浓度超过空气质量等级二级阈值(160 μg·m−3),空气质量等级为良。污染时段,海南省各个市县O3−8 h浓度分布在100—170 μg·m−3之间,全省平均O3−8 h浓度为146.3 μg·m−3,O3−8 h浓度较高。此时段海南省陆续有市县O3−8 h浓度超过160 μg·m−3,空气质量等级为轻度污染。结合超标市县个数可知,污染时段平均每天有6.3个市县O3−8 h浓度超标,其中28日超标市县达到12个,污染范围最大。24日和30日超标市县均为2个,其余天数超标市县在3—11个之间。

    图 2  2019年9月海南省县(三沙市除外)O3−8 h浓度和超标市县个数逐日变化
    Figure 2.  Daily change of O3−8 h concentration and the polluted number of cities and counties over Hainan Province in September 2019
    表 1  海南省2019年9月月平均以及两个时段的O3−8 h浓度统计(单位:μg·m−3
    Table 1.  Monthly mean, two periods of O3−8 h concentration and statistics result over Hainan Province in September 2019 (Unit: μg·m−3)
    市县City and county月平均Monthly average清洁时段Cleared period污染时段Polluted period上升幅度Rising extent市县City and county月平均Monthly average清洁时段Cleared period污染时段Polluted period上升幅度Rising extent
    海口市 107.6 61.3 169.9 177.2% 屯昌县 102.6 52.8 165.7 213.8%
    三亚市 86.7 45.0 149.4 232.0% 澄迈县 108.3 59.4 169.9 186.0%
    五指山市 63.5 29.0 106.5 267.2% 临高县 101.2 66.6 141.9 113.1%
    琼海市 77.5 40.4 127.8 216.3% 白沙县 83.9 44.7 134.8 201.6%
    儋州市 77.8 44.5 126.8 184.9% 昌江县 89.7 47.2 147.4 212.3%
    文昌市 111.8 77.2 160.4 107.8% 乐东县 82.3 38.3 143.2 273.9%
    万宁市 80.1 41.9 132.8 216.9% 陵水县 98.6 53.3 161.1 202.3%
    东方市 105.5 62.2 163.6 163.9% 琼中县 75.2 34.5 127.4 269.3%
    定安县 105.4 60.8 166.7 174.2% 保亭县 75.1 19.4 138.1 611.9%
     | Show Table
    DownLoad: CSV

    图3进一步给出了2019年9月海南省(三沙市除外)各个市县O3−8 h浓度超标天数的空间分布。图3表明,此次过程O3−8 h浓度超标天数最多的市县主要分布在海南省东部和北部,海口市、文昌市、定安县、澄迈县和屯昌县超标天数均超过了7 d,其中海口市持续的时间最长,达到了9 d,超标天数占9月比例为30%。此外超标天数在3—6 d的市县主要分布在西部和南部,其中东方市也有6 d的超标天数,超标比例为20%。陵水县、保亭县、乐东县和昌江县分别有5 d、3 d、3 d和2 d的超标天数。污染较轻的市县主要分布在中部、西北部和东部,万宁市和白沙县只有1 d的超标天数,其余市县O3−8 h浓度没有超标。对比污染时段和清洁时段O3−8 h浓度的变化幅度(表1)可知,污染时段各个市县O3−8 h浓度较清洁时段均有较大幅度的上升,上升幅度均超过了100%,最大上升幅度出现在保亭县,为611.9%,最小的为文昌县,也有107.8%的上升幅度。对比可以发现,不同地区污染时段O3−8 h浓度上升幅度有所不同,在污染较为严重的东北部市县,O3−8 h浓度上升幅度基本在200%以下,如海口市只为177.2%,而污染较轻的市县上升幅度大部分都超过了200%。值得注意的是,南部市县O3−8 h浓度上升幅度普遍较高,如三亚市、乐东县和保亭县分别为232%、273.9%和611.9%,这可能与海南省的地形有关,低空东北气流在绕过五指山山脉后,会在五指山南麓形成辐合气流,有利于污染物的堆积,其内在机理还有待于进一步研究。

    图 3  2019年9月海南省各个市县(三沙市除外)O3−8 h浓度超标天数的空间分布
    Figure 3.  Spatial distribution of the polluted number of O3−8 h concentration over Hainan Province in September 2019.

    为了对比分析清洁时段和污染时段大气环流背景场,图4分别给出了2019年9月大气对流层中层(500 hPa)清洁时段和污染时段位势高度场、风场的分布,以及两个时段的差异分布。清洁时段(图4a),西风带较为平直,东亚大槽整体偏弱,槽底位于我国东南沿海,中南半岛上有一低涡环流存在,西太平洋副热带高压(简称副高)主体偏东,5880 gpm线西脊点在130°E附近。污染时段(图4b),西风带经向度明显增强,东亚大槽加深,槽后西北气流引导地面冷空气南下。受高空槽挤压影响,副高东段和西段相连,此时海南省位于5880 gpm线内,副高控制一方面会出现下沉气流,天气晴好,太阳紫外辐射较强,促进光化学反应速率加快;另一方面副高内部的下沉气流不利于大气污染物的垂直输送,造成近地层O3浓度进一步增加,污染天气发生。从污染时段与清洁时段的差异场上看(图4c),西风带经向度加大,东亚大槽加深,造成中高纬地区冷空气活动频繁,冷空气从槽后入侵北方地区,我国上空大部分地区污染时段气温都有不同程度的下降,降温幅度最大区位于我国西藏地区,为−8℃。受副高增强影响,我国东南沿海地区也有1—2℃的降温幅度。海南省上空有一个位势高度差异正值中心,位势高度的增加有利于高空气温的维持以及下沉气流的增强,致使近地面O3浓度上升。

    图 4  500 hPa清洁时段(a)和污染时段(b)位势高度场(黑色等值线,gpm)与风场(风羽,m·s−1)叠加,以及污染时段与清洁时段的位势高度(gpm,填色)和气温(℃,黑色等值线)差异(c)
    Figure 4.  Distribution of mean 500 hPa geopotential height (black contour, gpm) and wind fields (wind barbs, m·s−1) between clean period (a) and polluted period (b) and their difference (c) of geopotential height (gpm, color) and temperature (sheshidu℃, black contour)

    从对流层低层的925 hPa等压面上看,清洁时段(图5a)中国大陆上空气压偏低,位势高度值在720 gpm至760 gpm之间,海南省上空更是出现了位势高度低值中心,中心值在720 gpm以下。从风场上看,清洁时段海南省主要受西南气流影响,西南气流从孟加拉湾经过中南半岛,影响我国南海大部分地区,西南气流主要来自海洋清洁气团,不利于外源输送。在高空槽的引导下,污染时段(图5b)地面冷高压南下,我国大陆上空气压普遍上升,位势高度值在800 gpm至840 gpm之间,其中位势高度高值中心分布在四川盆地,中心值在860 gpm以上,海南省在800 gpm到820 gpm之间。此时海南省的影响气流转为东北风,气流主要来自我国东南部,风速偏大,较有利于大气污染物从源区输送至海南省。进一步从925 hPa差异场上看(图5c),污染时段受冷高压南下影响,我国大部分地区位势高度都有10 gpm到60 gpm的升高,同时伴随着气温的下降。海南省位势高度上升幅度高达80 gpm,气压上升明显,同时气温下降3℃左右。

    图 5  925 hPa清洁时段(a)和污染时段(b)位势高度场(黑色等值线,gpm)与风场(矢量,m·s−1)叠加,以及污染时段与清洁时段的位势高度(gpm,填色)和气温(℃,黑色等值线)差异(c)
    Figure 5.  Distribution of mean 925 hPa geopotential height (black contour, gpm) and wind fields (vector, m·s−1) between clean period (a) and polluted period (b) and their difference (c) of geopotential height (gpm, color) and temperature (sheshidu℃, black contour)

    图6进一步给出了925 hPa污染时段与清洁时段的相对湿度、10 m风速和地表气压差异。从图6可以明显看出,在地面冷高压的影响下,污染时段我国大部分地区相对湿度都有明显的下降,其中湖南省南部,江西省西部和广东省北部相对湿度下降高达40%,海南省相对湿度也有5%—25%的下降。相对湿度的降低,一方面会减弱大气对太阳辐射的消光机制,增加地面太阳辐射量,促进光化学反应速率[29];另一方面不利于O3干沉降作用的发生,延长O3停留在空气中的时间,进一步提升O3浓度[30]。另外在北部湾海面附近出现了气压差异高值中心,最大值为11 hPa,海南省位于其中心位置,表明污染时段该区域气压明显偏高,高压内部的下沉气流不利于O3和前体物的垂直扩散。此外,南海中部10 m风速差异高达−8 m·s−1,进一步说明污染时段10 m风在该地区有明显的风速辐合,导致来自我国大陆地区的O3及前体物在低空堆积,致使海南省O3浓度升高,O3污染事件发生。

    图 6  925 hPa污染时段与清洁时段的相对湿度(%,填色),10 m风速(m·s−1,红色等值线),以及地表气压(hPa,黑色等值线)差异
    Figure 6.  Distributed difference of mean 925 hPa relative humidity (%, color), 10 m wind speed (m·s−1, red contour) and surface pressure between polluted period and clean period.

    为了揭示不同时段大气背景场异常的垂直分布特征,图7给出了海南省上空污染时段与清洁时段的气温、相对湿度和风速差异的垂直变化。从图中可以看出,污染时段整个对流层的平均气温、相对湿度和水平风速都较清洁时段有不同程度的下降,其中平均气温下降幅度在2—3℃之间,相对湿度在10—45%之间,水平风速下降幅度在0.5—3 m·s−1之间。另外从图中还可以看出,从地面至850 hPa附近,平均气温的垂直梯度上升,即下降幅度随高度的上升而增大。相对湿度从地面至950 hPa高度上有所上升,但在950 hPa至850 hPa高度上下降幅度随高度增大,相对湿度垂直梯度上升。平均风速的垂直梯度在700 hPa高度以下也表现为随高度快速增大。此前一些外场观测实验表明[31-32],O3浓度与混合层高度呈现显著正相关关系,混合层中上层光化学反应更为剧烈。二次污染物O3作为一种光化学产物,其生成有赖于充足的光照条件,而充足的光照条件又会导致近地面升温加快,较大的气温垂直梯度有利于增强湍流混合作用,加大混合层中上层O3垂直输送至近地面,进一步提升地表O3浓度[33]。较大的相对湿度垂直梯度表明,污染时段海南省上空混合层中上层水汽更少,这有利于促进混合层中上层光化学反应速率,O3生成更多。而较大的水平风速垂直梯度表明,污染时段混合层中上层水平风速减弱较快,下层水平风速减弱较慢,有助于混合层中高层气流向下补偿输送,垂直混合进一步增强,地表O3浓度上升。

    图 7  海南省污染时段与清洁时段的气温(a, ℃)、相对湿度(b, %)和水平风速(c, m·s−1)差异的垂直变化
    Figure 7.  Vertical variation of difference of air temperature (a, sheshidu℃), relative humidity (b, %) and wind fields (c, m·s−1) between polluted period and clean period

    气象因子能有效地影响对流层O3及其前体物的生成、传输和消散[34]。一般而言,高强度的太阳紫外辐射、高温、低湿、长日照时数、弱风速、有利的风向等气象条件能有效促进光化学反应速率,致使O3浓度上升。图8给出了2019年9月海南省区域平均的日降水量、气压、平均气温、相对湿度、平均风速和日照时数逐日变化。从日降水量上看,海南省在2019年9月上旬和中旬都有降水发生,特别是9月3日,日降水量高达92.3 mm,而21日之后全省基本没有降水发生。降水对大气污染物有较好的清除作用,一般而言,降水偏多时,清除作用增大,污染物浓度偏小;反之降水偏少时,清除作用减小,污染物浓度偏大,故而日降水量与O3浓度成负相关关系。进一步计算日降水量与O3−8 h浓度的相关系数为−0.518(表2),通过了99%的信度检验。从气压上看,9日海南省气压表现为波动式的上升趋势,清洁时段海南省气压为989.9 hPa,污染时段上升至1001.02 hPa(表2),结合前面的分析可知,污染时段海南省受副高控制,天气形势更为稳定,高压内部下沉气流不利于O3垂直输送,O3浓度维持较高水平。O3浓度与气压有较好的正相关关系,相关系数高达0.965,通过了99%的信度检验。

    图 8  2019年9月海南省关键气象因子的逐日变化
    Figure 8.  daily changes of primary meteorological factors in Hainan province in September 2019
    表 2  2019年9月海南省不同时段O3−8 h浓度值与气象因子的相关系数
    Table 2.  Correlation coefficients between O3−8 h and meteorological factors in different periods over Hainan Province in September 2019
    时段Period日降水量Daily precipitation气压Pressure平均气温Average air temperature相对湿度Relative humidity平均风速Mean wind speed日照时数Sunshine duration
    清洁时段−0.597**0.4960.701**−0.721***−0.642**0.830***
    发展时段−0.3680.2510.029−0.507*0.155−0.392
    污染时段−0.2850.2540.1910.125−0.2220.369
    2019年9月−0.518***0.965***−0.240*−0.878***−0.1290.565***
      注:*表示通过90%信度检验,**表示通过95%信度检验,***表示通过99%信度检验.  Note: *means passed the 90% confidence level; ** means passed the 95% confidence level; *** means passed the 99%confidence level.
     | Show Table
    DownLoad: CSV

    9月相对湿度表现为缓慢的下降趋势(图8b)。结合前面的分析可知,相对湿度的降低能有效的促进光化学反应,提高大气中O3浓度,因此相对湿度与O3−8 h浓度存在显著的负相关关系,相关系数高达−0.878,通过了99%的信度检验。平均气温表现为缓慢的下降趋势,但平均气温值均在24℃以上。一般而言,气温越高,地表接收到的太阳辐射越强,光化学反应越剧烈,因此气温与O3浓度呈正相关关系,而此次过程中平均气温与O3−8 h浓度的负相关关系(相关系数为−0.24)表明,海南省O3浓度的上升可能更依赖于其他气象因子。9月日照时数和平均风速均出现明显的波动变化,清洁时段日照时数总体偏短,平均风速偏大(表3),对O3的生成和消散不利;而污染时段日照时数偏长,平均风速偏小,有利于O3的生成和积累。O3−8 h浓度与日照时数存在明显的正相关关系,相关系数为0.565,通过了99%的信度检验。O3−8 h浓度与平均风速呈负相关关系,相关系数为−0.129,没有通过显著性检验。

    表 3  2019年9月海南省不同时段O3−8 h浓度值与气象因子的观测值
    Table 3.  Observed value of O3−8 h and meteorological factors in different periods over Hainan Province in September 2019
    时段PeriodO3−8 h/(μg·m−3日降水量/mmDaily precipitation气压/hPaPressure平均气温/℃Average air temperature相对湿度/%Relative humidity平均风速/(m·s−1)Mean wind speed日照时数/(h·d−1)Sunshine duration
    清洁时段48.8124.09989.927.0188.181.893.82
    发展时段77.054.19996.0527.5281.51.477.26
    污染时段146.30.331001.0226.473.111.747.89
    2019年9月90.729.54995.6626.9880.931.76.32
     | Show Table
    DownLoad: CSV

    以上的分析表明,天气形势的演变和气象因子的作用都会对O3浓度的变化产生重要影响。城市O3浓度的多少主要取决于人为排放的前体物浓度和气象条件对光化学反应的促进,以及对O3浓度的累积作用[17]。因此,气象因子在多大程度上影响城市O3浓度是一个需要进一步研究的问题。为了对这一问题开展研究,我们利用海南省18个市县平均的关键气象因子:日降水量(P)、气压(Pr)、相对湿度(RH)、10 m平均风速(W10)、日照时数(SD)与平均气温(T),运用多元线性回归方法建立了关于O3−8 h浓度的线性回归方程:

    O38h=0.3527586P+1.277584Pr3.583975RH+10.16376W10+2.47747SD15.92019T491.3582 (4)

    图9给出了由公式(4)计算得到的关键气象因子对O3−8 h浓度的多元线性回归逐日变化曲线。作为对比,图9同时给出了观测得到的O3−8 h浓度实测值逐日曲线。从图9可以看出,关键气象因子回归的O3−8 h浓度与观测得到的O3−8 h浓度有较好的一致性,基本能反应出实测值O3−8 h浓度的逐日变化。进一步计算二者的相关系数为0.93,通过了99.9%的信度检验。回归值对实测值方差的解释达到了0.86,即多元回归的O3−8 h浓度逐日变化可以解释86%的观测得到的O3−8 h浓度的逐日变化。由此可知,2019年9月海南省发生的O3污染事件中,气象因子起到了较为关键的作用。

    图 9  2019年9月海南省O3−8 h的逐日观测曲线以及利用气象因子对O3−8 h的多元线性回归曲线
    Figure 9.  Daily changes of observation curve and multiple linear regression curve of O3−8 hin Hainan Province in September 2019

    (1)2019年9月海南省出现一次大范围、长时间的O3污染事件,污染时段(21—30日)各个市县O3−8 h浓度分布在100—170 μg·m−3之间,全省平均O3−8 h浓度为146.3 μg·m−3,平均每天有6.3个市县O3−8 h浓度超标,其中28日超标市县达到12个。O3−8 h浓度超标天数最多的市县主要分布在海南省东部和北部,海口市、文昌市、定安县、澄迈县和屯昌县超标天数均超过了7 d,其中海口市持续的时间最长,达到了9 d,超标天数占9月所有天数的30%。

    (2)对2019年9月大气环流背景场的分析表明,大气环流的演变有利于O3及前体物在海南省的维持和发展。污染时段500 hPa高空槽东移出海,西太副高加强西伸,海南省受副高内部下沉气流影响。低层冷高压南下,天气形势稳定,风速辐合有利于O3及前体物在海南省积累。大气背景场的垂直分布特征有助于增大混合层中高层光化学反应速率和增强湍流混合作用,导致近地面O3浓度上升,O3污染事件发生。

    (3)对关键气象因子的逐日变化分析表明,关键气象因子与O3−8 h浓度存在较好的相关关系,其中日降水量、气压、相对湿度和日照时数与O3−8 h浓度的相关系数均通过了99%的信度检验。日降水量、相对湿度和平均风速在逐日减小,而气压和日照时数在逐渐增加,平均气温维持在24℃以上,关键气象因子的变化特征有利于促进光化学反应速率,致使O3浓度维持较高水平。

    (4)对2019年9月O3−8 h浓度逐日演变的多元线性回归结果表明,关键气象因子回归的O3−8 h浓度与观测得到的O3−8 h浓度有较好的一致性,基本能反应出实测值O3−8 h浓度的逐日变化。二者的相关系数为0.93,通过了99.9%的信度检验。回归值对实测值方差的解释达到了0.86。

  • [1] KUMAR J.V.,MOSS M.E.Fluorides in dental public health programs.Dental Clinics of North America,2008,52(2):387-401
    [2] YADAV A.K.,ABBASSI R.,GUPTA A.,et al.Removal of fluoride from aqueous solution and groundwater by wheat straw,sawdust and activated bagasse carbon of sugarcane.Ecological Engineering,2013,52:211-218
    [3] 赵艳,刘开泰,薛茜,等.我国饮水型氟中毒预防措施效果评价.中国地方病学杂志,2006,25(2):222-224
    [4] HEIKENS A.,SUMARTI S.,VAN BERGEN M.,et al.The impact of the hyperacid Ijen Crater Lake:Risks of excess fluoride to human health.Science of the Total Environment,2005,346(1/2/3):56-69
    [5] TRIPATHY S.S.,BERSILLON J.L.,GOPAL K.Removal of fluoride from drinking water by adsorption onto alum-impregnated activated alumina.Separation and Purification Technology,2006,50(3):310-317
    [6] PARMAR S.,PATEL J.B.,SUDHAKAR P.,et al.Removal of fluoride from water with powdered corn cobs.Journal of Environmental Science & Engineering,2006,48(2):135-138
    [7] COETZEE P.P.,COETZEE L.L.,PUKA R.,et al.Characterisation of selected South African clays for defluoridation of natural waters.Water SA,2003,29(3):331-338
    [8] KAMBLE S.P.,DIXIT P.,RAYALU S.S.,et al.Defluoridation of drinking water using chemically modified bentonite clay.Desalination,2009,249(2):687-693
    [9] VISWANATHAN N.,MEENAKSHI S.Selective fluoride adsorption by a hydrotalcite/chitosan composite.Applied Clay Science,2010,48(4):607-611
    [10] LARSEN M.J.,PEARCE E.I.F.,Ravnholt G.The effectiveness of bone char in the defluoridation of water in relation to its crystallinity,carbon content and dissolution pattern.Archives of Oral Biology,1994,39(9):807-816
    [11] ONYANGO M.S.,KOJIMA Y.,AOYI O.,et al.Adsorption equilibrium modeling and solution chemistry dependence of fluoride removal from water by trivalent-cation-exchanged zeolite F-9.Journal of Colloid and Interface Science,2004,279(2):341-350
    [12] 王峰,张昱,杨敏,等.活性氧化铝对饮用水中氟离子的吸附行为.中国农业大学学报,2003,8(4):63-65 WANG Feng,ZHANG Yu,YANG Min,et al.Study on adsorption of fluoride ion in drinking water with activated alumina.Journal of China Agricultural University,2003,8(4):63-65(in Chinese)
    [13] PAUDYAL H.,PANGENI B.,INOUE K.,et al.Preparation of novel alginate based anion exchanger from Ulva japonica and its application for the removal of trace concentrations of fluoride from water.Bioresource Technology,2013,148:221-217
    [14] DAIFULLAH A.A.M.,YAKOUT S.M.,ELREEFY S.A.Adsorption of fluoride in aqueous solutions using KMnO4-modified activated carbon derived from steam pyrolysis of rice straw.Journal of Hazardous Materials,2007,147(1/2):633-643
    [15] TCHOMGUI-KAMGA E.,ALONZO V.,NANSEU-NJIKI C.P.,et al.Preparation and characterization of charcoals that contain dispersed aluminum oxide as adsorbents for removal of fluoride from drinking water.Carbon,2010,48(2):333-343
    [16] YANG Juan,YU Jian,ZHAO Wei,et al.Upgrading ash-rich activated carbon from distilled spirit lees.Industrial & Engineering Chemistry Research,2012,51(17):6037-6043
    [17] YAO Changbin,DONG Li,WANG Yin,et al.Fluidized bed pyrolysis of distilled spirits lees for adapting to its circulating fluidized bed decoupling combustion.Fuel Processing Technology,2011,92(12):2312-2319
    [18] ZHANG Gaosheng,QU Jiuhui,LIU Huijuan,et al.Preparation and evaluation of a novel Fe-Mn binary oxide adsorbent for effective arsenite removal.Water Research,2007,41(9):1921-1928
    [19] MOHAN S.V.,KARTHIKEYAN J.Removal of lignin and tannin colour from aqueous solution by adsorption onto activated charcoal.Environmental Pollution,1997,97(1/2):183-187
    [20] BHATNAGAR A.,KUMAR E.,SILLANPÄÄ M.Fluoride removal from water by adsorption-A review.Chemical Engineering Journal,2011,171(3):811-840
    [21] THAKRE D.,JAGTAP S.,BANSIWAL A.,et al.Synthesis of La-incorporated chitosan beads for fluoride removal from water.Journal of Fluorine Chemistry,2010,131(3):373-377
    [22] CAI Huimei,CHEN Guijie,PENG Chunyi,et al.Removal of fluoride from drinking water using tea waste loaded with Al/Fe oxides:A novel,safe and efficient biosorbent.Applied Surface Science,2015,328:34-44
    [23] AYOOB S.,GUPTA A.K.Insights into isotherm making in the sorptive removal of fluoride from drinking water.Journal of Hazardous Materials,2008,152(3):976-985
    [24] LIU Junsheng,SI Jingyu,ZHANG Quan,et al.Preparation of negatively charged hybrid adsorbents and their applications for Pb2+ removal.Industrial & Engineering Chemistry Research,2011,50(14):8645-8657
    [25] 周春琼,邓先和,刘海敏,等.吸附法处理含氟水溶液的研究与应用.水处理技术,2006,32(1):1-5 ZHOU Chunqiong,DENG Xianhe,LIU Haimin,et al.Treatment of aqueous solution containing fluoride by absorption process.Technology of Water Treatment,2006,32(1):1-5(in Chinese)
    [26] PAUDYAL H.,PANGENI B.,INOUE K.,et al.Adsorptive removal of trace concentration of fluoride ion from water by using dried orange juice residue.Chemical Engineering Journal,2013,223:844-853
    [27] TOR A.Removal of fluoride from an aqueous solution by using montmorillonite.Desalination,2006,201(1/2/3):267-276
    [28] PAUDYAL H.,PANGENI B.,INOUE K.,et al.Adsorptive removal of fluoride from aqueous solution using orange waste loaded with multi-valent metal ions.Journal of Hazardous Materials,2011,192(2):676-682
  • 加载中
计量
  • 文章访问数:  1989
  • HTML全文浏览数:  1589
  • PDF下载数:  1509
  • 施引文献:  0
出版历程
  • 收稿日期:  2015-08-21
  • 刊出日期:  2016-10-20
徐凌云, 奚军军, 陈贵杰, 房江育, 彭传燚, 蔡荟梅. 酒糟生物炭负载铝对饮用水中氟的去除[J]. 环境工程学报, 2016, 10(10): 5624-5630. doi: 10.12030/j.cjee.201505003
引用本文: 徐凌云, 奚军军, 陈贵杰, 房江育, 彭传燚, 蔡荟梅. 酒糟生物炭负载铝对饮用水中氟的去除[J]. 环境工程学报, 2016, 10(10): 5624-5630. doi: 10.12030/j.cjee.201505003
XU Lingyun, XI Junjun, CHEN Guijie, FANG Jiangyu, PENG Chuanyi, CAI Huimei. Removal of fluoride from drinking water using distiller's grains biochars coated by aluminum hydroxide[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2016, 10(10): 5624-5630. doi: 10.12030/j.cjee.201505003
Citation: XU Lingyun, XI Junjun, CHEN Guijie, FANG Jiangyu, PENG Chuanyi, CAI Huimei. Removal of fluoride from drinking water using distiller's grains biochars coated by aluminum hydroxide[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2016, 10(10): 5624-5630. doi: 10.12030/j.cjee.201505003

酒糟生物炭负载铝对饮用水中氟的去除

  • 1. 安徽农业大学茶与食品科技学院, 茶树生物学与资源利用国家重点实验室, 合肥 230036
  • 2. 黄山学院生命与环境科学学院, 黄山 245041
基金项目:

茶叶现代农业技术研究体系专项资金(CARS-23)

中国博士后科学基金资助项目(2015M581973)

安徽省自然科学基金资助项目(1408085MKL38)

摘要: 以酒糟生物碳为原料,采用负载Al(OH)3改性制得生物吸附剂(CDGB)。通过静态吸附实验研究吸附剂用量、初始浓度、吸附时间、pH值和共存离子对CDGB吸附氟能力的影响。结果表明:CDGB具有非常宽的最适pH值范围,在pH值为5.0~9.0范围内CDGB均能有效地去除饮用水中的氟离子;并且在氟初始浓度为10 mg·L-1,吸附时间40 min,CDGB的添加量为2 g·L-1时氟的去除率可达90%以上,且吸附后水中氟离子含量低于1 mg·L-1,符合国家饮用水标准;溶液中常见的共存离子(硝酸根、氯离子和硫酸根)对吸附剂吸附没有显著影响;CDGB对氟离子吸附过程符合Langmuir吸附等温线模型和伪二级吸附动力学模型,理论饱和吸附容量为18.05 mg·g-1。

English Abstract

参考文献 (28)

返回顶部

目录

/

返回文章
返回